滁州市一次持續性臭氧污染過程氣象與傳輸特征分析

王 雷,周 穎,龔年祖

1.池州學院地理與規劃學院自然資源遙感應用研究中心,安徽 池州 247000

2.滁州市氣象局,安徽 滁州 239000

近地面臭氧(O3)是由氮氧化物(NOx)、揮發性有機物(VOCs)和一氧化碳(CO)等前體物經過一系列光化學反應生成的二次污染物[1]。一方面,作為一種強氧化劑,近地面O3與心血管疾病、呼吸系統疾病的發生密切相關[2-4];另一方面,O3污染不但會造成農作物減產[5-6],而且還會通過對植物造成傷害從而影響生態系統[7-8]。近些年來,我國大氣污染防治的重點集中在細顆粒物(PM2.5)污染。隨著一系列防治措施的實施,全國PM2.5濃度持續下降[9],然而O3污染卻呈加重趨勢,O3已成為我國夏季的主要大氣污染物[10]。

O3濃度不僅受到本地污染排放的影響,還受到氣象條件和區域輸送的影響。黃小剛等[11]研究發現,由于安徽省O3濃度快速上升,長三角城市群O3濃度的空間分布格局由東高西低演變為北高南低,且同質化增強。王雷等[12]對安徽省O3濃度時空分異格局的分析結果表明,安徽省O3濃度在空間上呈集聚特征,蚌埠、宿州、淮南和滁州等安徽省東北部城市O3濃度整體偏高,氣象要素是影響安徽省O3時空分布格局的重要因素。GONG等[13]對長三角41個城市城際污染輸送的研究表明,本地前體物排放對滁州市O3濃度的貢獻為30.74%,而長三角其他地區的區域輸送對滁州市O3濃度的貢獻高達56.63%,其中南京對滁州的O3貢獻率最高,為12.14%。現有研究關于顆粒物污染過程的區域傳輸特征的分析較多[14-18],而對O3區域輸送特征的分析相對較少。HU等[19]研究發現,2016年8月25日南京近地面高濃度O3來源于夜間殘留層輸送。胡子梅等[20]研究發現,蚌埠市的一次O3污染過程存在明顯的外來污染傳輸。

滁州市位于安徽省東部,毗鄰江蘇省南京市,是長三角中心區27個城市之一。隨著2010年《皖江城市帶承接產業轉移示范區規劃》以及2016年《長江三角洲城市群發展規劃》的實施,滁州市經濟發展迅速。2011至2020年,滁州市地區生產總值增長了182.65%,是安徽省地區生產總值增長最快的城市。隨著經濟的快速發展,滁州市近年來的O3濃度上升較快,O3污染超標事件多發,但目前對滁州市O3污染的研究相對較少。基于此,本文針對2019年滁州市發生的一次持續性O3污染過程的氣象和外來傳輸特征進行分析,以期為區域污染防治提供科學參考。

滁州市2019年O3濃度高值主要集中出現在夏季的6、7月份,其中,6月份的一次O3污染過程的持續時間最長,從6月8日至17日,共持續了10 d。本研究以該次污染過程為例,基于上述時間段的空氣質量數據和氣象數據,分析污染發生期間的氣象特征,并運用HYSPLIT后向軌跡模型、潛在源貢獻因子(PSCF)和濃度權重軌跡(CWT)等分析方法,分析區域傳輸特征及潛在貢獻源區。

1 數據來源與研究方法

1.1 數據來源

本研究以滁州市老年大學空氣質量監測站點(32.315°N,118.310°E)為目標站點。該站點位于滁州市老城區內,周邊主要為生活區。其他參考站點包括滁州市的人大賓館監測站點、南京市的草場門監測站點、揚州市的邗江監測站監測站點和淮安市的市監測站監測站點。空氣質量數據來源于中國環境監測總站全國城市空氣質量實時發布平臺(數據整理于https：//quotsoft.net/air/),包括SO2、NO2、CO、PM10、PM2.5和O3濃度的小時數據。

近地面逐小時氣象觀測數據來源于滁州市氣象局,觀測要素包括溫度(℃)、風速(m/s)、風向、相對濕度(%)、氣壓(hPa)和降雨量(mm)。大氣邊界層高度(m)數據來源于美國國家環境預報中心(NCEP)再分析資料(https：//rda.ucar.edu/datasets/ds083.2/),數據采集頻率為4次/d[對應的時刻分別為00：00、06：00、12：00、18：00(UTC時間)],空間分辨率為1°×1°。HYSPLIT模型和MeteoInfo軟件[21]所需氣象資料來源于全球資料同化系統(GDAS)氣象數據集(ftp：//ftp.arl.noaa.gov/pub/archives/gdas1),時間和空間分辨率與大氣邊界層高度數據一致。地面天氣圖來自香港天文臺(https：//www.hko.gov.hk/sc/wxinfo/currwx/wxcht.htm)。

1.2 研究方法

1.2.1 HYSPLIT軌跡模擬及聚類分析

HYSPLIT模型最早是由美國國家海洋與大氣管理局(NOAA)空氣資源實驗室和澳大利亞氣象局(BOM)合作開發,采用歐拉-拉格朗日混合計算方法,可用于分析大氣污染物的輸送、分散和沉積過程[22-23]。為了追溯滁州市O3污染期間的氣團路徑與走向,本文采用HYSPLIT模型進行氣流后向軌跡模擬及聚類分析。

本研究以滁州市老年大學監測站為終點,分別分析了O3污染發生前、污染過程中和污染結束后的多個時間點的500 m高度48 h后向氣流軌跡。另外,模型以6 h為間隔,計算了整個污染時段的后向氣流軌跡,共得到40條500 m高度后向軌跡。最后,通過對各氣流軌跡的運輸速率和方位進行聚類,梳理出高度重合的軌跡,以便更加準確地分析污染物的來源。

1.2.2 PSCF分析

PSCF分析是以條件概率函數為基礎,對潛在污染源進行定位的方法[24]。利用該方法進行分析時,首先需要完成后向軌跡模擬;接著對氣流軌跡覆蓋范圍進行網格化,生成分辨率為0.5°×0.5°的長方形網格(i,j);然后設置O3濃度閾值為160 μg/m3,當某一軌跡對應的污染物濃度超過上述閾值時,就會被標注為污染軌跡;最后用經過網格(i,j)的污染軌跡端點數mij除以該網格內的全部軌跡端點數nij,即得到PSCF值。PSCF值計算公式如公式(1)所示：

(1)

但需要注意的是,當nij較小時,PSCF方法的計算結果容易產生誤差。為減少由nij較小帶來的不確定性,當某一網格中的nij小于區域內所有網格平均軌跡端點數nave的3倍時,可以采用加權系數來減小誤差[25]。加權系數(Wij)對應的計算公式如公式(2)所示：

(2)

將加權系數Wij添加到PSCF中,即可得到加權潛在源貢獻因子(WPSCF)值[公式(3)]。依據WPSCFij值的分布情況,可以更加準確地定位污染物的潛在源區。

WPSCFij=PSCFij×Wij

(3)

1.2.3 CWT分析

利用PSCF方法雖然可以對不同區域的污染發生幾率進行一定程度的判定,并對污染源進行定位,然而無法進一步判定相同PSCF值網格對受點污染物濃度的貢獻大小。而利用CWT方法就可以計算出軌跡的權重濃度,從而反映污染程度[26]。CWT計算公式如公式(4)所示：

(4)

式中：M為與網格(i,j)交叉的軌跡總數量,Cl為軌跡l與網格(i,j)交叉時的受點O3濃度值,τijl為軌跡l在網格(i,j)上的滯留時間。CWT值較大表示經過網格(i,j)的氣團會引起滁州市較高的O3濃度,即網格(i,j)對應的區域是滁州市O3污染的主要源區。同樣,可引入加權系數Wij計算加權濃度權重軌跡(WCWT)值[公式(5)],以減少由nij較小帶來的不確定性。

WCWTij=CWTij×Wij

(5)

2 結果與分析

2.1 O3污染過程及其氣象特征分析

2.1.1 污染過程分析

2019年6月8日至17日,滁州市出現了持續10 d的O3污染過程,O3日最大8 h平均濃度范圍達165～232 μg/m3,超出國家二級標準限值3%～45%。由圖1可以看出,污染時段內的O3濃度整體較高,其中,9日夜間至10日上午的O3濃度存在一段異常高值。16日至17日,PM2.5、SO2、CO和PM10濃度均呈現出了兩個峰值。在隨后的17日夜間,滁州市出現一次降雨過程,O3濃度也隨之下降。借助HYSPLIT模型分析了污染發生前后5個時段的后向氣流軌跡。從圖2可見,在污染發生初期[圖2(b)],渤海及其以北區域的污染物穿越山東半島、黃海,經淮安、揚州、南京等城市進入滁州。污染發生中期[圖2(c)]和污染發生后期[圖2(d)]的后向軌跡整體相似,污染物主要從黃海出發,經東海、浙江省,由南京進入滁州。污染發生前的氣流軌跡以來自西南方向的內陸氣流為主[圖2(a)],污染結束后則以來自東南方向的內陸氣流為主[圖2(e)]。污染期間,滁州市環境空氣質量明顯受到海洋氣流的影響。已有研究表明,由于海洋中的NOx排放相對較少,NO對O3的滴定作用較弱,且O3在海上的沉積極少,使得中國東部城市O3濃度易受中國東部海域O3及其前體物長距離輸送的影響[27]。

注：此圖為HYSPLIT模型自動生成的后向軌跡制式圖。圖2 各時段的后向軌跡(UTC時間)

針對6月10日前后的O3濃度異常值,結合后向軌跡分析結果[圖2(b)],選取上風向的南京市、揚州市和淮安市相關監測站點,分析周邊站點O3濃度對滁州市老年大學監測站點和人大賓館監測站點O3濃度的影響。由圖3可見,6月9日,揚州市和南京市監測站點均出現了濃度約為300 μg/m3的高濃度O3污染,而9日23：00的O3濃度均在160 μg/m3左右。同時,從圖2(b)可以發現,流經揚州和南京的氣流(藍色方形標注)從10日08：00起呈現明顯的下沉趨勢,由2 000 m高度下降至11日04：00的500 m高度。這一過程可能同時伴隨著污染物的長距離輸送[27]及上風向短距離輸送。

注：部分時段的O3濃度數據存在缺失。圖3 滁州市O3異常高值及其周邊站點O3濃度

2.1.2 地面氣象條件分析

O3濃度的高低除了受VOCs、NOx等前體物濃度的影響外,還受到氣溫、風速、風向和相對濕度等氣象因子的影響[28-30]。此次污染過程的日最高氣溫在25.5～34.7 ℃之間,日最低相對濕度在40%左右,風向整體以偏東風為主,風速在4 m/s以下。孫睿等[31]通過對長三角典型城市O3濃度與氣象因子的相關性進行研究,發現在溫度超過20 ℃、相對濕度介于20%～60%、風速介于1.2～3.6 m/s時,O3濃度較高。滁州市本次O3污染期間的氣象特征與上述氣象因子范圍大致吻合,表現為低風速、低濕度和高溫,這就為O3的生成營造了有利環境。值得注意的是,6月9日整體氣壓較低且在午后出現了明顯的下降,其中16：00至20：00的氣壓值最低(996 hPa),這意味著該時段可能存在周邊污染物的復合輸入[32]。6月10日凌晨02：00的邊界層高度相對偏高(530 m),表明夜間可能存在較強的上下層湍流交換[33]。

利用香港天文臺天氣圖(https：//www.hko.gov.hk/sc/wxinfo/currwx/wxcht.htm)分析可知,污染時段內的滁州市天氣形勢總體可分為3個階段。第一階段為6月8日至11日。此時,滁州市總體位于由兩個弱低壓中心組成的鞍形場區域內。兩個低壓中心的位置在此期間有局部變動,但整體分別位于我國西南部和北部。鞍形場內氣壓穩定,大氣擴散條件較差,有利于污染物的生成和積累。已有研究顯示,鞍形場天氣類型是導致西安市一次PM2.5重污染過程的重要原因[34]。

第二階段為6月12日至13日。在此階段,高壓中心由日本周邊海域逐漸向西南方向移動,其中6月12日的高壓中心位于黃海海域。滁州市位于此高壓系統的西側,對應的風速逐步增大,但由于該高壓系統的勢力整體不強,風力仍然較小。在這種天氣系統的控制下,逐步增大的風速有助于當地污染物的擴散,同時也可能將黃海海域和長三角東部城市群的污染物輸送至滁州市。

第三階段為6月14日。在此階段,東海海域出現了勢力較強的鋒面氣旋,使得太平洋西北部的高壓進一步東移。已有研究表明,氣旋周圍的下沉氣流[35-36]會使得低層大氣層結穩定,不利于污染物的擴散。受此氣旋周邊下沉氣流的影響,滁州市風速小,天氣靜穩,O3濃度在15日和16日出現兩個峰值。6月17日,隨著氣旋不斷向東北方向移動且逐步減弱,氣旋外圍的云團開始影響內陸。在此影響下,滁州市云量增多,太陽輻射減少,且在17日夜間出現了一次降雨過程,O3污染得到緩解。

2.2 污染傳輸特征分析

利用HYSPLIT后向軌跡模型分析外來輸送對此次滁州市O3污染過程的影響。已有研究顯示：500～1 500 m高度范圍是主要的大氣污染物輸送區;500 m高度風場不僅能反映近地面的氣流運動特性,還能降低地表摩擦力對氣流的影響[20,37]。以500 m作為研究高度,以老年大學監測站為目標站點,進行2019年6月8日至17日48 h后向軌跡模擬,并對所有軌跡進行聚類分析,結果如圖2(f)所示。由圖2(f)可知,此次影響滁州市的氣流可分為3類。在此基礎上,按每條后向軌跡對應的滁州市污染物濃度,計算不同軌跡類型影響下的空氣質量指數(AQI)值和6種主要大氣污染物濃度值,結果如表1所示。

表1 3類氣流后向軌跡和污染物濃度特征

第1類氣流的輸送距離相對較短,屬于大陸性中短距離氣流,主要起始于山東省西南部,經江蘇省東北部后,沿安徽省和江蘇省交界處到達滁州市。這類氣流雖然出現的概率最低(表1),但受該氣流的影響,目標站點的AQI值最高,對應的6類污染物的濃度也總體較高。該氣流總體移動速度較慢,并且在移動期間存在較為明顯的上下湍流,易導致O3濃度上升。

第2類氣流的輸送距離也相對較短,同樣屬于中短距離氣流,但這類氣流是此次持續性O3污染時段內出現頻次最高的氣流類型。受此氣流的影響,目標站點的平均AQI值為65。該氣流從上海市到達杭州灣后,經浙江省北部、江蘇省西南部到達滁州市。第1類和第2類氣流軌跡均途經滁州市東南方向,會將處于上風向的長三角東部城市群的污染物輸送至滁州市。已有研究表明,長三角西部的O3污染通常與長三角中部的污染輸送有關[38]。

第3類氣流的輸送距離較遠,移動速度較快,屬于長距離氣流。該類氣流始于遼寧省西南部,經渤海海域、山東半島、黃海海域,最終橫穿江蘇省中南部到達滁州市。在此類氣流的影響下,滁州市空氣質量整體較好,但O3濃度仍然較高,且從前文分析中可發現,該氣團在部分時段可能與O3濃度的異常高值有關。

總體而言,此次滁州市O3污染的發生主要是受長三角地區中短距離氣流(軌跡2)的影響,該氣流的出現概率最高。來自滁州市北部的中短距離氣流(軌跡1)和長距離氣流(軌跡3)雖然總體的出現概率相對較低,但對滁州市O3濃度的影響卻不容忽視。

2.3 潛在貢獻源區分析

圖4給出了滁州市此次O3污染過程發生期間的后向氣流軌跡WPSCF和WCWT分布。

注：底圖來源于自然資源部標準地圖服務系統(http：//bzdt.ch.mnr.gov.cn/browse.html?picId=%224o28b0625501ad13015501ad2bfc0135%22),審圖號為GS(2016)2923號,下載日期為2022-05-28。圖4 O3污染的WPSCF和WCWT分布

從WPSCF值來看,潛在貢獻源區主要分布在安徽省、江蘇省和浙江省等地,這與后向氣流軌跡的分析結果大致相同。WPSCF高值區(≥0.4)主要集中在安徽省東南部、江蘇省中西部和浙江省北部,其中浙江省北部和江蘇省中西部WPSCF值大于0.6[圖4(a)],說明這些地區對滁州市此次O3污染的貢獻較大。

WCWT值的空間分布特征顯示,高值區(≥100 μg/m3)主要分布在上海市、安徽省東部、浙江省北部、江蘇省西部,以及膠東半島及其南北兩側的渤海和黃海部分海域[圖4(b)],說明這些區域對滁州市O3污染的影響較為顯著。

總體而言,WPSCF和WCWT的分析結果基本一致,高值區均位于安徽省東南部、江蘇省中西部和浙江省北部等地,說明上述區域的污染物輸送是滁州市此次持續性O3污染過程的主要潛在貢獻源。值得注意的是,相較于WPSCF分析結果,WCWT分析結果更好地反映出了膠東半島及其南北兩側部分海域對此次O3污染過程的影響,這也進一步說明了6月10日前后的O3濃度異常高值可能與該區域的污染物長距離輸送有關。

3 結論

2019年6月8日至17日,滁州市發生一次持續性O3污染過程,O3濃度超過國家二級標準限值3%～45%。基于該時段的空氣質量監測數據和氣象數據,借助HYSPLIT后向軌跡模型以及PSCF和CWT分析方法,本研究分析了此次污染時段的氣象和污染傳輸特征。

1)在此次O3污染過程中,滁州市受到均壓場和鋒面氣旋外圍下沉氣流的影響,整體氣象條件表現為以偏東風為主、風速低、氣溫高和相對濕度低的特征。不利氣象條件為O3的生成和積累創造了有利環境。6月10日前后的O3濃度異常高值與該時段異常的低氣壓和高大氣邊界層高度密切相關。受此氣象條件的影響,上風向的污染物經高空長距離輸送及近地面短距離輸送到達滁州,造成6月10日前后的O3濃度出現異常高值。

2)48 h后向軌跡分析結果顯示,在此次O3污染期間,滁州市主要受到東南方向長三角地區中短距離氣流(軌跡2)的影響。來自滁州市北部的中短距離氣流(軌跡1)和長距離氣流(軌跡3)總體的出現概率相對較低,但對滁州市O3濃度的影響卻不容忽視,尤其是來自山東、安徽北部和江蘇北部的氣流軌跡,雖然其在此次O3污染過程中的出現概率最低,卻對應著最高的AQI值。

3)此次O3污染過程的潛在貢獻源區主要集中在安徽省東南部、江蘇省中西部和浙江省北部等地。上述區域的WPSCF值大于0.4,WCWT值超過了100 μg/m3,表明上述區域對此次滁州市O3污染過程的外源輸送貢獻最大。因此,在滁州市O3污染防治過程中,除應注重本地污染物減排外,還應加強與上述區域的聯防聯控。