同軸式微通道壁面潤濕性對微細氣泡生成特性的影響規律

汪琴, 孫麗霞, 張玉峰, 張其久, 寧宏陽, 黃智杰

(北華大學機械工程學院, 吉林 132013)

微細氣泡直徑處于百微米量級,具有比表面積大、停留時間長[1-2]、傳質效率高[3]和自身增壓溶解等特點,使得微細氣泡的應用趨于多元化。在污水治理[4]、船舶減阻[5]以及醫學研究[6]等領域都凸顯出可觀的應用價值。

在微流控領域,研究微細通道中兩相流體作用的機制具有重要意義。其中水平集法[7]、流體體積法[8](volume of fluid,VOF)和水平集-流體體積耦合法[9]等是兩相流中主要的數值模擬方法。李乾等[10]提出一種多水平集函數耦合的數值方法,研究變密度流體中氣泡上升的運動特性。宋春雨等[11]采用VOF的方法模擬靜止凝膠中單氣泡在浮力作用下的上升過程。王金城等[12]基于VOF法研究了壁面結構對三維可壓縮氣泡群流動的影響,通過設置長方體、橢球體和圓錐體的壁面結構來改變它們各自的參數(位置和長度),探究其對壁面附近氣泡群的流動影響,結果表明,壁面結構對氣泡群的拓撲結構的影響會造成壁面壓力的變化。張龍艷等[13]通過分子動力學的方法,研究壁面潤濕性、流體初始密度和納米氣泡在微通道凹槽內生長核化的影響規律,發現壁面潤濕性對氣泡核化過程具有重要的影響作用。Sheng 等[14]通過恒壓法研究了T形微通道中高黏度液體的氣泡生成規律,結果表明,氣泡生成過程中包含膨脹、收縮和縮頸3個階段,與低黏度液體中的填充和擠壓階段有明顯的區別。Wong等[15]通過數值模擬和試驗的方法研究T形管內微細氣泡和微液滴的生成機制。李鵬等[16]和王月等[17]對微通道中氣、液二相流體相互作用機制,開展數值模擬和試驗研究,探究混合界面潤濕性、液體流量和氣體壓強等因素對微細氣泡生成特性的影響規律,通過對比發現,數值模擬和試驗結果具有良好的相關性。中外學者對微細氣泡的生成特性進行了大量的探索,然而,探究材料表面潤濕性對微細氣泡生成特性影響方面的論文相對較少。

現以微細氣泡的生成特性為研究對象,探究微通道中接觸角變化對微細氣泡生成時間和脫離體積的影響。對微通道兩相流中氣體和液體流動的相互作用進行數值模擬研究;分析氣體類型、氣體壓強和液體流量3種參數條件下,隨著接觸角的變化,微細氣泡脫離體積和生成時間的變化規律;基于材料表面潤濕性試驗,探究在親水和疏水材料上溶液的濃度對接觸角的影響規律,從而獲得接觸角對應的濃度,并設計同軸式微流控芯片,開展微細氣泡生成特性的試驗研究,驗證微細氣泡的生成特性。系統地分析接觸角的變化對微細氣泡生成特性的影響。

1 材料與方法

1.1 接觸角

接觸角是固、液、氣三相相互接觸時,自固液界面到氣液二相分界面的切線之間的夾角,多物理場仿真軟件(COMSOL Multiphysics)中用θw表示接觸角,如圖1所示,通常用于衡量液體對固體潤濕程度的指標。

圖1 接觸角示意圖Fig.1 Contact angle diagram

接觸角的范圍在0～180°,以90°為分界點,θw<90°時表示潤濕性強,固相表面呈現親水性,液相易于在固相表面附著和鋪展;θw>90°時表示潤濕性弱,固相表面呈現疏水性,液相不易在固相表面鋪展,容易聚縮成球形液滴。

1.2 仿真模型建立

(1)幾何模型。在COMSOL Multiphysics中的幾何模塊建立仿真模型,同軸流動聚焦仿真模型的尺寸及流體進、出口如圖2所示,其中氣體通道高為0.03 mm。

a=0.50 mm;b=3.50 mm;c=0.50 mm;d=0.75 mm

(2)初始條件設置。建立仿真模型時,氣液二相的參數設置如表1所示,作為模型的初始條件。

表1 初始條件設置參數表Table 1 Initial condition setting parameter table

(3)邊界條件設置。在仿真過程中不考慮熱量交換,以初始界面為邊界點,初始邊界左邊的區域代表液相,右邊的區域代表氣相,如圖2所示。假設微通道中的流體是理想的牛頓流體,流態為層流,雷諾數Re?1,模型邊界條件設置如下:①入口邊界條件:液體和氣體均以恒定流速流入微通道;②出口邊界條件:氣液二相出口壓力為恒定值;③對稱邊界條件:選取整個模型的1/4作為仿真模型,設置為對稱模型以便于計算;④微通道壁面邊界條件:微通道壁面設置為潤濕性邊界,通過改變接觸角大小來改變微通道壁面的潤濕程度。

2 結果分析

2.1 微細氣泡的脫離體積計算

在仿真結果中將模型邊界和氣泡輪廓的顏色調成黑色,便于圖像處理;圖3(a)為封閉圖形的面積計算流程圖,其中圖3(b)、圖3(c)和圖3(d)為對應的處理過程,最后通過計算像素點的方法計算圖3(d)中封閉圖形的面積。則封閉圖形的面積S1為

(1)

圖3 脫離氣泡的面積計算Fig.3 Calculation of the area of detached bubbles

式(1)中:n為黑色像素點;m總像素點;S為圖3(d)中的總面積。

由于該模型為對稱模型,則微細氣泡的脫離體積Vb為

Vb=2S1h

(2)

式(2)中:h=2c;c為仿真模型的拉伸厚度。

2.2 微細氣泡的生成圖像

在開展微通道中兩相流動聚焦的數值模擬過程中,根據試驗獲得的液體流量和氣體流速設置為仿真的初始條件,該初始條件為:氮氣為氣源,氣體流速為0.41 m/s,液體流量108 mL/h,接觸角在0～180°,每次接觸角的遞增梯度為15°,選取生成時間為0.018 s時xz平面微細氣泡的生成圖像,如圖4所示。

圖4 微細氣泡的生成圖像Fig.4 The generation image of microbubble

圖4表明,在同一條件、相同時間節點,隨著接觸角的增大,微細氣泡距離出口的位置越遠,且生成氣泡的數量也隨之增加,接觸角在0～30°不產生氣泡,其中不同接觸角對應的氣泡脫離粒徑不同,對應的單個氣泡到達微通道的位置也不同,說明微細氣泡從生長到脫離這一過程所需的時間不同,即生成時間不同;上述情況表明,接觸角大小影響著微細氣泡的脫離粒徑和生成時間;其中脫離粒徑反映生成氣泡的大小,而生成時間反映生成氣泡速率的快慢,這兩個參數是評價氣泡生成特性的核心指標,即脫離體積越小和生成時間越短,越能體現出微細氣泡優越的生成特性。

2.3 微氣泡生成特性影響因素分析

在數值模擬過程中,分別探究不同液體流量、氣體流速和氣體類型條件參數下,接觸角變化對微細氣泡生成特性的影響規律,分別如圖5～圖7所示。

圖5 不同液體流量下微細氣泡生成特性隨接觸角增大的變化曲線圖Fig.5 The variation curve of micro-bubble formation characteristics with the increase of contact angle under different liquid flow rates

圖5(a)表明,隨著接觸角增大,兩種液體流量下微細氣泡的生成時間的變化規律總體呈現下降趨勢,其中90°接觸角為分界點,且為生成時間的第二峰值點,當氮氣的流速恒定時,微細氣泡的生成時間隨液體流量的增大而減小。圖5(b)表明,隨著接觸角的增大,微細氣泡的脫離體積呈現出先增大后減小的趨勢,當接觸角等于90°時,脫離體積達到峰值。當氮氣的流速恒定時,微細氣泡的脫離體積隨液體流量的增大而減小。

圖5(a)和圖5(b)表明,當接觸角等于90°時,微細氣泡的氣泡壁與固體壁面的接觸面積最大,導致微細氣泡受到較大的黏滯阻力,增加氣泡的生成時間,而氣體流速恒定,從而增加氣泡中氣體的含量,使得微細氣泡的體積變大,因此接觸角等于90°時微細氣泡的生成特性最差。當接觸角大于90°時,液滴在固體表面表現出疏水性,此時微細氣泡的生成時間和脫離體積都呈現出穩定的下降趨勢,說明潤濕性越弱越能體現出微細氣泡良好的生成特性。

圖6(a)表明,隨著接觸角增大,兩種氣體流速下微細氣泡的生成時間總體呈現出下降的趨勢,微細氣泡的生成時間在90°前先減小后緩慢增大,90°后呈下降趨勢;當液體流量恒定時,微細氣泡的生成時間隨氮氣流速的增大而減小。圖6(b)表明,隨著接觸角增大,微細氣泡的脫離體積呈現出先增大后減小的趨勢,其中90°接觸角為脫離體積的峰值;當液體流量恒定時,與生成時間變化趨勢不同的是,微細氣泡的脫離體積隨氮氣流速的增大而增大,說明流速的增大導致了氣泡體積變大。

圖7(a)表明,隨著接觸角的增大,兩種氣體類型下微細氣泡的生成時間總體呈現下降趨勢,90°接觸角為生成時間的分界點,當液體流量和氣體流速恒定時,臭氧條件下微細氣泡的生成時間比氮氣條件下的大。圖7(b)表明,隨著接觸角的增大,微細氣泡的脫離體積總體呈現出先上升后下降的趨勢,其中90°接觸角為脫離體積的峰值,當液體流量和氣體流速不變時,兩種氣體類型下,微細氣泡脫離體積的變化趨勢不明顯,臭氧條件下的脫離體積略大于氮氣條件下。氣體類型的不同導致氣體密度、動力黏度、表面張力等參數不同,導致其與微通道壁面之間的接觸角不同,進而影響微細氣泡的生成特性。

圖7 不同氣體類型下微細氣泡脫離體積隨接觸角增大的變化曲線圖Fig.7 Vriation curve of micro-bubble detachment volume with the increase of contact angle under different gas types

從圖5～圖7可以看出,3種次變量條件下,隨著接觸角增大,微細氣泡生成時間的總體變化趨勢相同,脫離體積的總體變化趨勢相同,闡釋了接觸角對微細氣泡生成特性影響的一般規律。

3 微通道壁面潤濕性影響因素試驗驗證

3.1 典型材料表面潤濕性試驗研究

針對典型材料表面潤濕性,開展有聚甲基丙烯酸甲酯 (polymethyl methacrylate,PMMA)、聚二甲基硅氧烷 (polydimethylsiloxane,PDMS)、硬鋁合金7075、鋁合金1A99、合金結構鋼50Cr 5種材料表面的潤濕性試驗研究。圖8以純凈水為代表,拍攝了液滴在5種典型材料表面的液滴形態,圖中可以看出,不同材料表面液滴的表觀形態不同,即液滴的接觸角不同。

圖8 純凈水在典型材料表面的液滴型態Fig.8 The droplet shape of pure water on the surface of typical materials

為探究接觸角的變化對微細氣泡的生成特性的影響,需要選擇具有對比性的試驗數據來驗證仿真模型,根據仿真分析可知,90°接觸角為微細氣泡生成特性和親疏水性的分界點,因此試驗中需探究接觸角小于和大于90°時微細氣泡的生成特性。在材料選擇的過程中,發現具有透明性質PMMA為親水材料,其水滴的接觸角小于90°,而PDMS為疏水材料,其水滴的接觸角大于90°;通過圖像處理的方法測得純凈水液滴在PMMA上的接觸角為65.3°,在PDMS上的接觸角為102.6°。在驗證微細氣泡的生成特性的過程中,兩個數據往往不足以客觀地評價仿真模型的準確性,因此通過改變溶液濃度改變接觸角的大小,以獲取更多的試驗數據。對于純液體而言,隨著溫度的升高其表面張力減小,故隨著溫度的升高其接觸角將變小,即對固體表面的潤濕性能增強。而對于二元物系而言,混合組分之間的相互作用可以增大或減小表面張力,從而改變混合溶液對固體表面的潤濕性能。

相對于控制溫度來改變液滴的接觸角大小,改變溶液濃度來改變接觸角的大小更加容易,且精確度更高。因此,在室溫下開展氯化鈉(NaCl)溶液濃度對接觸角大小影響的試驗。試驗過程中,通過向純凈水中添加質量分數為0～30% NaCl進行試驗,每次試驗增加質量分數為5%的NaCl,通過控制變量的方法在PMMA和PDMS的表面進行試驗。高速攝像機水平拍攝液滴在固體表面的接觸角,最后通過MATLAB圖像處理的方法測量液滴的接觸角,獲得液滴的平均接觸角如圖9所示。

圖9 不同濃度液滴在PMMA和PDMS表面的接觸角Fig.9 Contact angle of droplets with different concentrations on the surface of PMMA and PDMS

圖9表明,隨著NaCl溶液濃度的增加,液滴在固體表面的接觸角緩慢增加,液滴在不同材料表面的接觸角不同,說明材料本身屬性和溶液濃度影響液滴在材料表面的接觸角大小;隨著NaCl溶液濃度的變化,其液滴在PMMA上接觸角的變化范圍為65.3°～81.6°,在PDMS上接觸角的變化范圍為102.6°～116.4°。

3.2 同軸式微流控芯片

基于同軸流動聚焦原理,根據上述材料表面潤濕性試驗,用PMMA和PDMS兩種材料設計兩款相同結構微流控芯片,芯片由基片、蓋片組成,其結構如圖10所示。

圖10 同軸流動聚焦微流控芯片結構圖Fig.10 Sructure diagram of coaxial flow focusing microfluidic chip

芯片內的微通道通過光刻和蝕刻技術進行加工;其中通道的深度均為0.1 mm,氣體通道寬為0.06 mm,液體通道寬為1.5 mm。實際試驗中,測試的液體和氣體分別流進各自的通道,氣液兩相聚焦產生微細氣泡。

3.3 微細氣泡生成特性測試系統

搭建以同軸式微流控芯片為研究對象的測試系統,驗證微細氣泡的生成特性,如圖11所示。該系統由液相流單元、氣相流單元和數據采集單元組成;在液相流單元中,微量注射泵直接向微流控芯片提供流量穩定、可調的液體,而氣相流單元中,則需要兩次調壓后才能向微流控芯片提供穩定、可調的氣體壓強,在數據采集單元,圖像采集系統采集微流控芯片中微細氣泡的生成圖像,最后通過計算機處理對圖片和數據進行分析。

圖11 微細氣泡生成特性試驗系統圖Fig.11 Test system diagram of microbubble formation characteristics

4 模擬數據可靠性分析

為驗證壁面潤濕性對微細氣泡生成特性的影響,進行了試驗研究,選擇特定工況:液體流量為108 mL/h,氮氣的流速設置為0.41 m/s,NaCl溶液的濃度根據接觸角大小反求。調整溶液濃度,使液滴在PMMA表面的接觸角在65°～80°區間,PDMS表面的接觸角在105°～115°區間,試驗過程中按5°為一個梯度遞增,通過高速攝像系統拍攝微細氣泡的生成過程。

圖12對比了相同時間(0.018 s)不同接觸角(75°、80°、105°)下微細氣泡的鏡像仿真圖像與試驗圖像。發現仿真和試驗中氣泡的輪廓具有較好的相似性,且在相同時間,不同接觸角下微細氣泡的生成形態不同,到達微通道的位置也不同,驗證了接觸角變化對微細氣泡生成特性的影響規律。

圖12 仿真與實驗圖像Fig.12 Simulation and experimental images

圖13和圖14表明,隨著接觸角在65°～80°和105°～115°區間增大時,微細氣泡的生成時間和脫離體積的試驗結果與仿真結果的趨勢相同,其中微細氣泡的生成時間的實測值與仿真值之間的偏差低于±10%,脫離體積的實測值與仿真值之間的偏差低于±10%。驗證了微通道壁面潤濕性對微細氣泡生成特性的影響規律。

圖13 不同接觸角下微細氣泡生成時間的仿真與試驗結果Fig.13 Simulation and experimental results of micro-bubble detachment volume at different contact angles

圖14 不同接觸角下微細氣泡脫離體積的仿真與試驗結果Fig.14 Simulation and experimental results of microbubble formation time at different contact angles

5 結論

基于流動聚焦原理和水平集的方法,開展微細氣泡生成特性的仿真分析和試驗研究。探究不同液體流量、氣體流速和氣體類型隨著接觸角變化對微細氣泡生成特性的影響規律,得出如下結論。

(1)隨著接觸角在0～180°增大,微細氣泡的生成時間總體呈現下降趨勢,脫離體積呈現出先上升后下降的趨勢,接觸角在90°后兩者都呈現出穩定的下降趨勢,壁面潤濕性越弱越能表觀出微細氣泡良好的生成特性,此外,液體流量、氣體壓強和氣體類型3個變量中液體流量對微細氣泡的生成特性影響最大。

(2)90°接觸角既是潤濕性的分界點,也是微細氣泡生成時間的拐點,脫離體積的峰值點;且接觸角在90°時微細氣泡的生成特性最差。

(3)基于典型材料表面潤濕性的試驗探究,發現微細氣泡生成特性的試驗和仿真具有良好的相關性,實測值與仿真值之間的偏差低于±10%。

綜上所述,研究的結果揭示了壁面潤濕性對微細氣泡生成特性影響的一般性規律,補充了微細氣泡生成特性的影響因素,為氣泡發生器或氣液兩相類微流控芯片的選擇提供了重要依據。