激光誘導(dǎo)放電等離子體極紫外輻射的模擬*

王均武 玄洪文4)? 俞航航 王新兵 Vassily S.Zakharov

1) (廣東大灣區(qū)空天信息研究院,廣州 510700)

2) (華中科技大學(xué)武漢國家光電研究中心,武漢 430074)

3) (凱爾迪什應(yīng)用數(shù)學(xué)研究所,莫斯科 125047)

4) (中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049)

1 引言

極紫外(extreme ultraviolet,EUV)光源是半導(dǎo)體集成電路制造中光刻機的重要部件[1],激光誘導(dǎo)放電等離子體(laser induced discharge plasma,LDP)[2]是產(chǎn)生極紫外光源的重要技術(shù)手段之一.LDP 由放電等離子體(discharge produced plasma,DPP)結(jié)合激光等離子體(laser produced plasma,LPP)發(fā)展而來.LDP 光源通過簡單地提高電能注入便可以提升極紫外光的輸出功率[3],早期作為曝光光源在極紫外光刻的商業(yè)化應(yīng)用中嶄露頭角,如Philips Extreme UV 公司應(yīng)用在ASML 公司NXE3100 系列樣機上NovaTin 光源就是基于LDP 技術(shù)[4].2010年以后,隨著激光器性能的提升,LPP 光源的轉(zhuǎn)化效率大幅度提升,而LDP 光源轉(zhuǎn)化效率的提升遇到了瓶頸,導(dǎo)致LDP 技術(shù)在曝光光源上的應(yīng)用逐步被LPP 技術(shù)所取代.然而LDP 有著結(jié)構(gòu)簡單、成本低、能量轉(zhuǎn)化率高等優(yōu)勢,在掩膜檢測、顯微成像、光譜計量等方面依然具有重要應(yīng)用[5].例如,Ushio 公司基于Xtreme 公司的LDP 技術(shù)開發(fā)出TinPhoenix 系列檢測光源[6],該光源已于2019年投入掩膜檢測的商業(yè)應(yīng)用中[7].

基于LDP 的模擬被各研究機構(gòu)采用,以提高EUV 的輸出功率和轉(zhuǎn)化效率[8].2008年Hassanein等[9]采用HEIGHTS 軟件對LDP 進(jìn)行模擬,研究發(fā)現(xiàn)放電過程中箍縮產(chǎn)生兩個EUV 輻射區(qū)[10].2012年,Zakharov 等[11]采用程序Z* code 模擬發(fā)現(xiàn)短電極間距有助于提高EUV 的輻射強度.2010年,Sasaki 等[12]模擬發(fā)現(xiàn)激光功率密度對LDP-EUV輻射有著主要影響.2010年,Masnavi 等[13]理論計算發(fā)現(xiàn)LDP 光源的最佳等離子體溫度、密度分別在30 eV,1018cm–3左右.2016年,Tsygvintsev 等[14]模擬發(fā)現(xiàn)在LDP 的電流上升初期和中期分別存在Z 箍縮和微箍縮兩種機制,兩者共同影響EUV的產(chǎn)生.2016年,Beyene 等[15]采用Z* code 對皮秒和納秒激光誘導(dǎo)圓盤電極放電進(jìn)行模擬,該研究發(fā)現(xiàn)皮秒激光誘導(dǎo)放電形成的等離子體的溫度、軸向速度、電導(dǎo)率和電離度均要高于納秒情況,EUV輻射功率更強.

盡管國內(nèi)對Z 箍縮驅(qū)動的放電等離子體特性[16,17]開展了較多研究,但是對LDP 的動力學(xué)模擬研究較少.而LDP 的設(shè)計相比LPP 能涉及到放電電壓、電極結(jié)構(gòu)等更多參數(shù),采用模擬的方法可以為LDP-EUV 光源搭建中參數(shù)優(yōu)化提供指導(dǎo).因此,本文首先建立一個精確的全局狀態(tài)方程(equation of state,EOS)以及不透明度的數(shù)據(jù)庫,并以此為基礎(chǔ)構(gòu)建輻射磁流體模型,重點分析了LDP 的動力學(xué)特性對極紫外輻射特性的影響.

2 數(shù)值模型

本文LDP 模擬主要計算流程如圖1 所示.首先,基于原子結(jié)構(gòu)程序計算不同價態(tài)錫離子能級結(jié)構(gòu)以及躍遷譜線的振子強度;其次,基于熱力學(xué)模型計算低溫EOS,結(jié)合碰撞輻射模型計算離子組分,計算高溫EOS,建立全局EOS、電離度、不透明度等數(shù)據(jù)庫方便后續(xù)計算查詢;然后,加入激光以及電流燒蝕靶材模型,完善邊界條件;最后,采用輻射磁流體力學(xué)(radiative magneto-hydrodynamic,RMHD)模型,求解等離子體動力學(xué)特性和EUV 輻射特性.本模型和國際上相關(guān)模型的差異在于其具有更為細(xì)致的等離子體輻射特性、電離和狀態(tài)方程、激發(fā)率和電離率以及等離子體動力學(xué)系數(shù)計算,考慮了相對論效應(yīng)對原子結(jié)構(gòu)的影響、非熱平衡對輻射傳輸?shù)挠绊?

圖1 激光誘導(dǎo)放電等離子體及其極紫外輻射磁流體模擬流程圖Fig.1.Flow chart of radiative magneto-hydrodynamic simulation of LDP and its EUV radiation.

2.1 輻射磁流體模型

二維輻射磁流體程序采用俄羅斯KIAM 機構(gòu)開發(fā)的Z*code[18].該程序基于歐拉-拉格朗日隱式差分格式對自洽電磁場耦合輻射輸運方程求解[19],等離子體的流體動力學(xué)過程由電子和離子的質(zhì)量、動量和能量守恒方程表現(xiàn),如下式所示:

這里,ρ 是等離子體密度,v是離子速度,u是電子與離子速度差,c為光速,Te,i為電子、離子溫度,j為電流密度;pe,i是電子、離子壓力,等離子體總壓力p為電子、離子壓力之和,εe,i為電子和離子的內(nèi)能,由EOS 數(shù)據(jù)庫插值求得;是離子黏度,可以由(1)式—(7)式計算;Pv為人工黏度系數(shù),其中L為計算網(wǎng)格尺寸,U為二階張量,電子黏度忽略;Qei表示電子-離子碰撞能量交換,是電導(dǎo)率,是電子、離子的熱導(dǎo)率,We,i表示電子、離子熱流,G是外部熱源,主要代表激光能量沉積.空間電磁場的演化由麥克斯韋方程組和廣義歐姆定律表征,具體表示為

這里,ne表示電子密度,e為電子電荷量.

電磁場滿足邊界條件: 放電軸上Bφ(0,z,t)=0,Er(0,z,t)=0;電極表面?Bφ/z=0?,其中φ,z,r分別代表電磁場的的環(huán)向、軸向和徑向分量.輻射能流密度Fr可由輻射傳輸方程(13)和方程(14)求解[20]:

其中,下標(biāo)ω 代表光波頻率;Iω,jω,kω分別為頻率ω 光波的輻射強度、發(fā)射率、吸收率,由不透明度表插值求得;?是輻射方向上的單位矢量.

考慮激光沿任意給定軌跡的吸收和反射,利用簡化的雙向傳輸光線追蹤模型計算了激光的輸運,具體表達(dá)式為

這里,ψ+和ψ–分別為正向和反射光的能流密度,s是光線傳輸路徑矢量,總能流密度ψ=ψ++ψ–;激光吸收系數(shù)κl包括逆軔致吸收系數(shù)κst,共振吸收系數(shù)κr,電離吸收系數(shù)κbi以及激發(fā)吸收系數(shù)κbb;激光反射系數(shù)rl由激光頻率ωl和等離子體頻率ωpe計算獲得,根據(jù)激光吸收系數(shù)和總能流密度可計算沉積等離子體的激光能量G.

電流燒蝕靶面等離子體特性由真空電弧模型求解[21].假定陰極表面的電流均勻分布,陰極表面的電流密度為j=I/(πR2),R是陰極表面等離子體的徑向尺寸,I為放電電流.初始等離子密度為

其中,γ為靶材的燒蝕率,固體錫靶的燒蝕率為300 μg/C,jz為軸向電流密度,vz為電極表面等離子體法線方向上的初始膨脹速率,M為錫原子質(zhì)量,初始平均電離度和等離子體溫度參考實驗值[22].

2.2 全局狀態(tài)方程模型

EOS 表征不同溫度、密度條件下等離子體中電子、離子各自的壓強、內(nèi)能、熵等參數(shù).由QEOS模型[23]可知,等離子體的自由能F(Ti,Te,ρ)由電子熱貢獻(xiàn)項Fe(Te,ρ)、離子熱貢獻(xiàn)項Fi(Ti,ρ)以及零溫自由能F0(ρ)組成[24]:

其中電子熱貢獻(xiàn)項由Thomas-Fermi 模型計算[25],離子熱貢獻(xiàn)項由Cowan 模型計算[26].該模型在高溫稀薄等離子體區(qū)域采用理想氣體狀態(tài)方程,忽略了電離與激發(fā)對內(nèi)能的影響,采用碰撞輻射模型[27]取代理想氣體狀態(tài)方程進(jìn)行修正.在碰撞輻射模型中,相鄰兩價態(tài)離子數(shù)密度NZ和NZ+1滿足:

式中,S(Z),αr(Z+1)和α3b(Z+1) 分別代表Z價離子的碰撞電離速率系數(shù)以及Z+1 價離子的輻射復(fù)合、三體復(fù)合速率系數(shù),這些系數(shù)可以由下面的半經(jīng)驗公式求解[28]:

其中,EZ表示Z價離子的電離能,ξz表示Z價離子最外層電子數(shù).考慮等離子體密度帶來的電離能降低效應(yīng),采用 Debye-Hückel 模型[29]對電離能修正,得到不同溫度、密度下錫等離子體內(nèi)各價態(tài)離子分布以及平均電離度如圖2 和圖3 所示.

圖2 電子密度為1020 cm–3 時,不同電子溫度條件下錫的離子組分以及平均電離度Fig.2.Charge state distributions,average ionization degrees of tin plasma at different electron temperatures when ne=1020 cm–3.

圖3 電子溫度為20 eV 時,不同電子密度下錫離子的電離態(tài)分布以及平均電離度Fig.3.Charge state distributions,average ionization degrees of tin plasma at different electron densities when Te=20 eV.

2.3 等離子體輻射不透明度模型

等離子體不透明度表征等離子體以及輻射場之間的能量交換.其中普朗克不透明度表征光學(xué)薄條件下不同頻率的光的輻射傳輸特性,羅斯蘭不透明度表征光學(xué)厚條件下不同頻率的光的輻射傳輸特性.不透明度由THERMOS 程序[30]計算,計算過程如下: 1)首先采用修正的FAC (flexible atomic code)[31]計算原子能級結(jié)構(gòu)和振子強度,FAC 中原子結(jié)構(gòu)的計算基于相對論組態(tài)和各個獨立粒子的基本波函數(shù)的相互作用,這些基本波函數(shù)是由一個中心勢模型推導(dǎo),通過引入Dirac-Coulomb 哈密頓量充分引入相對論效應(yīng)[32];2)按照2.2 節(jié)中碰撞輻射模型計算得到的錫組態(tài)分布,將錫等離子體的吸收譜疊加平均,最后得到普朗克以及羅斯蘭不透明度[33].本文將不透明度按照光子頻率劃分24 個群,并為輻射波長在13—14 nm的光子單獨設(shè)置一個群,便于追蹤EUV 輻射的時空分布.

3 模擬結(jié)果

本節(jié)采用Z* code 對激光誘導(dǎo)固體錫靶放電實驗[34]進(jìn)行模擬,模擬條件和實驗條件一致: 放電電壓–7.2 kV,放電電容0.25 μF,電感2.6 μH.電流波形如圖4 所示.

圖4 激光誘導(dǎo)放電模擬過程中電流波形Fig.4.Simulation of current waveform during laser induced discharge.

陽極為直徑1 cm、厚度3 mm 的固體錫靶,陰極為半徑5 mm 不銹鋼球形電極,電極間距為7 mm.脈沖能量120 mJ、脈寬90 ns 的CO2激光由陰極中心處垂直入射聚焦于錫靶,焦斑半徑為300 μm,功率密度沿徑向呈高斯分布.LDP 等離子體密度分布如圖5 所示,電流上升初期,等離子體主要集中在陽極附近,如圖5(a),(b)所示.隨著電流的上升,等離子向陰極擴散,見圖5(c),(d).本文將陽極等離子體前沿膨脹到陰極的時刻定義為電弧的形成時刻,1200 ns 時刻電弧形成并且沿徑向擴散,如圖5(e),(f)所示.在1840 ns 即電流峰值時刻電弧開始收縮,見圖5(g),(h),2400 ns后電弧重新開始膨脹.

圖5 放電過程中等離子密度模擬 (a) 320 ns;(b) 480 ns;(c) 720 ns;(d) 960 ns;(e) 1200 ns;(f) 1840 ns;(g) 2400 ns;(h) 2700 nsFig.5.Simulation of plasma density during discharge: (a) 320 ns;(b) 480 ns;(c) 720 ns;(d) 960 ns;(e) 1200 ns;(f) 1840 ns;(g) 2400 ns;(h) 2700 ns.

EUV 輻射分布如圖6 所示.在電流上升初期,EUV 輻射主要集中在陰極附近,隨著電流的上升,EUV 輻射功率增強,垂直于放電軸方向出現(xiàn)EUV輻射.當(dāng)電流達(dá)到峰值時,垂直于放電軸方向EUV 輻射消散,EUV 輻射在主要集中在兩個電極附近.當(dāng)電流下降時,EUV 輻射在主要集中陽極附近,強度逐漸減弱.

圖6 放電過程中極紫外輻射功率密度模擬 (a) 480 ns;(b) 704 ns;(c) 382 ns;(d) 1008 ns;(e) 1152 ns;(f) 1328 ns;(g) 1504 ns;(h) 1712 nsFig.6.Simulation of EUV radiation power during discharge: (a) 480 ns;(b) 704 ns;(c) 382 ns;(d) 1008 ns;(e) 1152 ns;(f) 1328 ns;(g) 1504 ns;(h) 1712 ns.

4 討論分析

將模擬的放電等離子演變過程(圖5)和實驗拍攝的等離子體可見光羽輝圖像(圖7)[34]進(jìn)行對比,發(fā)現(xiàn)實驗和模擬結(jié)果得到的等離子體發(fā)展規(guī)律基本一致.在第1 個電流半周期(0—2750 ns)中,激光誘導(dǎo)放電等離子體經(jīng)歷了等離子體由陰極向陽極擴散、電弧形成、電弧擴散、電弧收縮以及電弧再次擴散這5 個階段.

圖7 放電等離子體羽輝圖像[34] (a) 300 ns;(b) 450 ns;(c) 600 ns;(d) 750 ns;(e) 900 ns;(f) 1050 ns;(g) 1200 ns;(h) 1350 ns;(i) 1500 nsFig.7.Discharge plasma plume images[34]: (a) 300 ns;(b) 450 ns;(c) 600 ns;(d) 750 ns;(e) 900 ns;(f) 1050 ns;(g) 1200 ns;(h) 1350 ns;(i) 1500 ns.

將4π 立體角內(nèi)輻射功率密度積分,可得到輻射總功率以及EUV 輻射功率隨時間變化.如圖8所示,結(jié)合電流波形發(fā)現(xiàn)兩點規(guī)律: 1)盡管兩個半周期電流強度相差不大,但是第1 個電流半周期(0—2750 ns)內(nèi)EUV 輻射強度遠(yuǎn)高于第2 個電流半周期(2750—5500 ns),這是由于第1 個電流半周期結(jié)束后等離子體還處于膨脹狀態(tài),導(dǎo)致第2 個電流半周期內(nèi)等離子體未能形成有效箍縮,整體等離子體尺寸太大,EUV 的輻射損耗高[35];2)光輻射總功率和EUV 輻射功率出現(xiàn)峰值的時刻并不重合: 輻射總功率峰值出現(xiàn)在電流達(dá)到峰值后,而EUV 輻射功率的峰值出現(xiàn)在電流上升期間,這與之前的實驗結(jié)論吻合[34].在傳統(tǒng)的Z 箍縮研究中,等離子體箍縮到心時輻射總功率最強,這一現(xiàn)象與本文一致.電流達(dá)到峰值后由于電弧仍然處于收縮階段,電流密度并未立刻下降,因此輻射總功率峰值相對電流峰值有滯后.EUV 輻射不僅與等離子體溫度也和等離子體密度相關(guān),EUV 輻射峰值對應(yīng)著電流上升階段,此時電流變化率較大,徑向磁壓力使得等離子體發(fā)生箍縮[15],提高了EUV 輻射區(qū)的溫度和密度.總體看來,輻射總功率主要受電流密度影響,而EUV 輻射功率受電流密度上升速率的影響.

圖8 放電過程中光輻射總功率及極紫外輻射功率時域波形Fig.8.Waveforms of total optical radiation power and EUV power during discharge.

對EUV 轉(zhuǎn)化效率(η)和光譜純度(SP)進(jìn)行估算,如(25)式和(26)式,這里PEUV是13.5 nm 附近2%帶寬內(nèi)EUV 輻射功率,Pall是全波段光輻射功率,積分時間選取第一個電流周期,C和U分別是放電儲能電容和電壓.計算得到儲能電容總能量6.48 J,總輻射光能量842 mJ,2%帶寬內(nèi)EUV輻射能量3.5 mJ,EUV 轉(zhuǎn)化效率約為0.054%,EUV 光譜純度為0.42%:

該EUV 轉(zhuǎn)化效率與之前實驗[36]估算的結(jié)果相差不大,但相比其他機構(gòu)的研究成果[11],本文轉(zhuǎn)化效率和光譜純度相對較低,主要原因是電流的上升速率小,箍縮不充分,電極間輻射區(qū)的溫度和密度較低,低價錫離子仍然占主導(dǎo).同時等離子體尺寸較大,一部分EUV 被外圍的低溫等離子體區(qū)重吸收.

5 結(jié)論

本文基于全局EOS 模型、碰撞輻射模型和相對論的原子結(jié)構(gòu)程序,提出了一個磁流體輻射模型,對激光誘導(dǎo)放電等離子體動力學(xué)過程及EUV輻射特性進(jìn)行了模擬,模擬發(fā)現(xiàn)電流上升階段等離子體的箍縮效應(yīng)與EUV 產(chǎn)生有著密切關(guān)系.該模型和實驗結(jié)果一致性較高,對國內(nèi)LDP 動力學(xué)研究進(jìn)行了有效補充,該模型適用于后續(xù)激光參數(shù)、電流波形、電極間距等對 EUV 輻射特性影響的分析,為掩膜檢測的LDP-EUV 光源的研發(fā)提供了初步的參考.因此在未來的工作中將進(jìn)一步研究提高LDP-EUV 的轉(zhuǎn)化效率.