基于X 射線熒光光譜的溫稠密物質離化分布實驗方法研究*

張志宇 趙陽 青波 張繼彥 林成亮 楊國洪 韋敏習 熊剛 呂敏 黃成武 朱托 宋天明 趙妍 張玉雪 張璐 李麗靈 杜華冰 車興森 黎宇坤 詹夏宇 楊家敏?

1) (中國工程物理研究院激光聚變研究中心,綿陽 621900)

2) (北京應用物理與計算數學研究所,北京 100088)

1 引言

溫稠密物質(warm dense matter,WDM)是介于冷凝聚態物質和高溫等離子體之間的一種過渡態物理體系,溫度為1—100 eV、密度達到0.1—10 倍固體密度,具有強耦合和部分簡并等復雜特性,廣泛存在于行星內部、冷恒星和超新星遺跡等自然天體中,亦是慣性約束聚變和Z 箍縮等極端物理過程必須經歷的重要物質狀態[1,2].相比于孤立原子,經歷加熱和壓縮的稠密物質受環境中自由電子和離子的屏蔽,其電子波函數發生嚴重畸變,出現束縛電子能級展寬、移動以及壓致電離等.電子結構的變化會改變稠密物質中的輻射與流體物理性質,影響輻射能的輸運和交換、材料的輻射不透明度以及電離平衡等.特別是對于溫度相對較低的溫稠密物質(1—100 eV),原子核周圍有較多的束縛電子,相互作用體系非常復雜.由于溫稠密物質的復雜特性,理想等離子體和凝聚態物質模型都不能對其進行準確描述,而量子分子動力學等基于第一性原理的理論研究也存在不小挑戰[3?8].基于X 射線光譜的研究結果表明,不同模型的計算結果差異很大,且實驗結果與理論結果的差異也很大[9?17].

隨著高功率強激光等技術的發展,溫稠密物質實驗研究也逐步開展起來.在溫稠密物質產生方面,利用強激光等容加熱或沖擊加載是開展溫稠密物質實驗研究的主要加載手段之一[18?22].在診斷方面,X 射線光譜是研究溫稠密物質電子結構及輻射光譜特征的重要手段,主要包括兩種途徑: 吸收光譜法和發射光譜法.自Bradley 等[9]的研究開始,利用X 射線吸收邊光譜診斷溫稠密物質K 吸收邊的展寬和移動已經有不少研究[10?12],但利用吸收邊光譜所獲得的結果主要研究了溫稠密物質吸收邊隨狀態改變而發生的變化,對束縛電子能級結構的變化無法直接研究.

通過束縛-束縛躍遷發射的keV 能區X 射線光譜,可用于研究束縛電子能級結構[23].但是由于溫稠密物質的溫度較低,僅通過電子碰撞激發機制很難產生足夠的內殼層空穴,因此實驗中難以測量到keV 能區的束縛-束縛躍遷X 射線發射光譜.通過外加X 光泵浦源泵浦K 殼層電子可以產生空穴,有一定概率是通過外殼層電子躍遷填補空穴并發射熒光,因此借助X 射線熒光光譜可研究溫稠密物質的束縛電子能級結構.但是,即使利用外源泵浦,能夠產生的發射譜線強度仍然較弱,因此開展溫稠密物質X 射線熒光光譜實驗研究仍需克服弱信號測量的問題.鑒于對實驗加載能力與診斷條件要求非常苛刻,溫稠密物質的熒光光譜實驗研究很少,所覆蓋的狀態區間很窄,并且主要是通過測量高密度樣品譜線的移動研究密度效應對溫稠密物質電子結構的影響[15?17],對溫度變化造成的影響研究極少.

本文基于X 射線熒光光譜開展了溫稠密物質狀態對其電子結構的影響研究: 采用特殊黑腔設計(泡沫直柱腔)產生近固體密度、數十eV 的溫稠密物質;獲得并觀測到加載樣品熒光光譜相對于冷樣品光譜在高能側的顯著變化,結合理論計算解釋了加載樣品熒光譜線的變化主要來源于其溫度上升后離化分布的改變,建立了基于X 射線熒光光譜的溫稠密物質離化分布實驗研究能力.

2 實驗方法及排布

實驗在萬焦耳激光裝置上開展,包括熒光光譜測量和樣品處輻射源測量兩部分,實驗示意圖如圖1 所示.在熒光光譜測量實驗中,如圖1(a)所示,8 路激光(8 × 800 J,1 ns,三倍頻)從兩端注入泡沫直柱腔,產生X 射線并輸運至樣品(CH/Ti/CH)處,在樣品中形成軟X 射線輻射驅動對撞沖擊壓縮和高能X 射線體加熱的復合加載,產生數十eV、近固體密度的稠密Ti 物質.第9 路激光輻照10 μm 厚的V 產生 Heα(約5.21 keV)以及Lyα(約5.44 keV)等特征X 射線作為泵浦源,泵浦Ti 樣品的內殼層電子(電離能約為4.97 keV),外殼層電子有一定概率通過躍遷填補空穴并發射熒光,其光譜采用TAM 晶體譜儀診斷.實驗中通過改變打靶策略(只打泵浦激光、調控加載激光與泵浦激光的延時),獲得冷Ti 樣品和加載Ti 樣品的熒光光譜.

圖1 溫稠密Ti 的熒光光譜實驗示意圖 (a)熒光光譜測量;(b)樣品處輻射源測量Fig.1.Schematic of the X-ray fluorescence spectrum experiment of warm dense Ti: (a) Measurement of the X-ray fluorescence spectrum;(b) measurement of the radiation source for sample.

在樣品狀態研究方面,本實驗主要通過輻射流測量獲得樣品處輻射源,進而結合流體模擬給出樣品狀態演化過程.樣品處輻射源測量實驗采用同樣的黑腔,將中心的樣品替換為Au 樣品或者無樣品,利用平響應X 射線探測器(FXRD)測量8 路激光注入時Au 的再發射流(用有Au 樣品時的輻射流測量結果扣除無樣品時的本底輻射流),進而利用Au 的反照特性獲得樣品處的輻射源[22],如圖1(b)所示.樣品處的輻射源如圖2(a)所示,其峰值輻射溫度約為123 eV、M 帶份額約為10%(激光注入期間).以該輻射源作為輸入,利用流體程序MULTI1D[24]模擬獲得Ti 樣品的溫度密度演化過程,結果如圖2(b)所示.基于上述方法開展過Al 吸收譜實驗中Al 狀態的模擬,與利用X 射線吸收邊給出的溫度測量結果符合較好[13].

圖2 (a)樣品處輻射源;(b) Ti 樣品的溫度密度演化過程模擬結果,綠色區域對應Shot 2 的診斷時間窗口Fig.2.(a) Incident flux for the sample;(b) simulated density and temperature evolution of Ti sample,and the green area corresponds to the diagnostic window for Shot 2.

3 實驗結果及討論

綜合考慮樣品狀態演化和信號強度需求,實驗中設置用于泵浦的第9 路激光的脈寬為600 ps,通過改變打靶策略,獲得了冷Ti 樣品和加載樣品的熒光光譜: 1)第一發實驗(Shot 1)中沒有用于加載的8 路激光而只有用于泵浦的第9 路激光,因此樣品是冷樣品(4.5 g/cm3,0.03 eV);2)第二發實驗(Shot 2)中采用8 路、第9 路激光聯合打靶且第9 路激光前沿相對8 路激光前沿延時0.3 ns,在診斷時間窗口內樣品的狀態為1.8—4.5 g/cm3,1—25 eV,如圖2(b)綠色區域所示.

不同狀態Ti 樣品的熒光光譜及解譜結果(Kα,Kβ譜線)如圖3 所示.實驗中通過優化設計保證Kα熒光譜線的亮度足夠強,因此其信噪比比較好,但是亮度比 Kα弱一個量級的 Kβ熒光譜線信噪比稍差.從解譜結果來看,相比于冷樣品,加載樣品的 Kα及 Kβ熒光光譜線型在高能側明顯展寬,表明熒光譜線受到樣品狀態的影響.

圖3 不同狀態Ti 樣品的熒光光譜 (a)原始圖像;(b) Kα 解譜結果;(c) Kβ 解譜結果Fig.3.X-ray fluorescence spectrum of Ti samples with different state: (a) Original images;(b) spectral results of Kα ;(c) spectral results of Kβ.

實驗中熒光譜線變化的可能原因包括兩種:1)狀態發生變化后Ti 樣品的束縛能級發生展寬和移動導致譜線展寬;2)狀態發生變化后出現更多電離度的Ti 樣品,各個電離度的Ti 的熒光譜線重疊在一起導致譜線展寬.下面結合理論計算結果進行分析,理論方面采用一種“two-step Hartree-Fock-Slater (TSHFS)”模型計算溫熱稠密Ti 的電子結構及熒光光譜的躍遷能量.TSHFS 理論模型中的第一步是求解基于平均原子模型的Hartree-Fock-Slater 方程以獲取平均組態中電子的軌道能量.第二步是給出同一價態不同組態之間躍遷的能量[25,26].

3.1 Kα 熒光光譜

冷Ti 樣品的 Kα譜線包括兩個高斯分布的譜線 Kα1和Kα2,能量分別為4511 eV 和4505 eV,強度比約為2,使用不同的譜分辨對這兩個譜線進行擬合會獲得不同線形的 Kα譜線,因此實驗中譜儀的譜分辨會影響所測量的 Kα譜線線形.根據光源大小和實驗所用晶體譜儀的特性初步評估譜儀的譜分辨約為800,以此譜分辨作為輸入,Kα譜線線形的擬合結果與實驗結果符合很好,如圖4 所示,因此可以確定實驗診斷的Ti 的熒光光譜的譜分辨為800.

圖4 冷Ti 樣品 Kα 計算結果與實驗結果的比較Fig.4.Comparison between simulated results and experimental results of cold Ti sample Kα.

基于上述譜分辨,進一步比較加載樣品 Kα譜線的實驗結果與理論結果.由圖2 可知,在診斷時間窗口內,樣品的狀態并不均勻,早期樣品的密度更接近固體密度且溫度比較低,中后期樣品的密度接近0.5 倍固體密度而溫度達到10—20 eV.早期樣品的狀態接近冷樣品,其熒光譜線相對于冷樣品變化也很小,對高能側的變化貢獻很弱,因此加載樣品光譜的變化主要來源于診斷窗口的中后期.圖5 給出冷樣品和Ti 的 Kα熒光譜線((2.25 g/cm3,10 eV)與(2.25 g/cm3,20 eV))理論計算結果,隨著溫度的升高,譜線在高能側展寬.表1 給出了密度為2.25 g/cm3,溫度分別為10 eV 和20 eV 的Ti 的離化分布以及相應熒光譜線能量的計算結果.對于溫度為10 eV 的Ti 樣品,其主要電離度為4,5,6,平均電離度為4.4;而對于溫度為20 eV 的Ti 樣品,其主要電離度為4,5,6,7,8,9,平均電離度為6.1.從計算結果可以看出,隨著溫度的升高,Ti 樣品中出現更多價態和組態的離子且離化分布向高電離度移動.不同價態或組態Ti 的 Kα熒光譜線能量不同但差異較小(相鄰價態的差異大致在1—3 eV),導致無法被分辨,因此結果表現為譜線在高能側展寬.實驗結果介于兩種單一溫度(10 和20 eV)的理論計算結果之間,與對樣品狀態的預估比較一致.

表1 密度為2.25 g/cm3、不同溫度Ti 的離化分布的相應熒光譜線能量Table 1.Ionization distribution and spectrum line energy of Ti with 2.25 g/cm3 and different temperature.

圖5 加載Ti樣品Kα 熒光光譜計算結果與實驗結果的對比Fig.5.Comparison between simulated results and experimental results of warm dense Ti sample Kα.

3.2 Kβ 熒光光譜

相比L 殼層,距離原子核更遠的M 殼層受環境影響更大,實驗中診斷的 Kβ熒光譜線隨狀態的變化更為顯著,如圖3(c)所示.理論結果表明,不同價態Ti 樣品的 Kβ譜線能量差相比于 Kα顯著增大(相鄰價態Ti 的 Kβ能量差異大致在6—12 eV),如圖6 所示,在實驗譜分辨下可以分辨.與 Kα光譜一樣,加熱狀態Ti 樣品 Kβ熒光譜線的理論計算結果變化與實驗結果定性一致,但兩種單一溫度(10 和20 eV) Ti 光譜的理論計算結果均無法定量重復實驗結果.實驗結果與10 和20 eV 理論計算結果的插值結果較為一致,但在各峰值的絕對強度上還存在差異,可能的原因包括理論狀態不能完全對應實驗狀態的不均勻、以及理論計算還不夠豐富且可能存在一些偏差等.但是,上述分析表明,X 射線熒光光譜可以用于研究溫稠密物質的離化分布,后續通過改善樣品狀態的均勻性并開展實驗測量,可以獲得一套溫稠密物質的離化分布數據(溫度、密度、離化分布),進而結合理論定量地研究溫稠密物質電子結構的變化.

圖6 Ti 樣品 Kβ 計算結果與實驗結果的比較,圖中數字代表Ti 的價態Fig.6.Comparison between simulated results and experimental results of Ti sample Kβ,the numbers in the figure represent the valence state of Ti.

4 結論

本文通過發展基于激光間接驅動的溫稠密物質X 射線熒光光譜實驗方法,建立了溫稠密物質離化分布的實驗研究能力.基于特殊構型黑腔在樣品處形成軟X 射線對撞沖擊壓縮結合高能X 射線加熱的復合加載,產生數十eV、近固體密度的稠密Ti 物質,采用TAM 晶體譜儀獲得冷樣品以及加載樣品的熒光光譜,觀測到加載樣品 Kα及 Kβ熒光譜線相對于冷樣品光譜的明顯變化,結合理論計算(TSHFS)解釋了加載樣品 Kα及 Kβ熒光譜線的變化主要來源于其溫度上升后的離化分布改變.

后續擬采用內爆方法產生短脈沖的連續光源,優化診斷時間窗口內樣品狀態的均勻性和穩定性,并將Al 摻雜在Ti 樣品中,在測量Ti 熒光光譜的同時測量Al 的吸收光譜,利用Al 等離子體 Kα線相對強度和Al 等離子體類F 離子 Kα線的線形分別進行溫度和密度診斷,優化熒光光譜診斷技術提升光譜分辨,進而獲得一套較為完整的稠密樣品離化分布數據(溫度、密度、離化分布),結合理論定量研究稠密環境對電子結構的影響,如電離勢降低(IPD)等.