基于二維磁性材料的自旋軌道力矩研究進展*

熊宜濃 吳闖文 任傳童 孟德全 陳是位? 梁世恒?

1) (湖北大學(xué)物理與電子科學(xué)學(xué)院,武漢 430062)

2) (智能感知系統(tǒng)與安全教育部重點實驗室,武漢 430062)

1 引言

隨著信息技術(shù)的高速發(fā)展,尤其是近些年來“大數(shù)據(jù)”時代的到來,全球信息總量呈現(xiàn)出爆炸式增長的趨勢,這對信息的處理與存儲都提出了更高的要求,同時也推動著微電子學(xué)器件朝著小尺寸化、高集成化、高讀寫速度方向發(fā)展.然而,器件低尺寸化和高集成化的發(fā)展愿景卻面臨著以下3 個方面的挑戰(zhàn): 1) 物理基礎(chǔ)層面,當(dāng)器件制備尺寸小于載流子的平均自由程時,一些傳統(tǒng)物理規(guī)律將不再適用;2) 工藝設(shè)計層面,隨著半導(dǎo)體技術(shù)微型化的高速發(fā)展,傳統(tǒng)的半導(dǎo)體設(shè)計與制備工藝面臨著越來越多的技術(shù)難題,其中包括越來越顯著的能耗消耗等難以解決的問題;3) 經(jīng)濟效益層面,研發(fā)新的半導(dǎo)體制備技術(shù)與工藝所需的經(jīng)濟成本將會接近甚至是超過這些新技術(shù)所帶來的經(jīng)濟產(chǎn)出效益.因此,迫切需要尋找新的思路,來構(gòu)建一種存儲密度高、讀寫速度快、穩(wěn)定性高、能耗低的物理構(gòu)架.與此同時,研究人員越來越意識到如果電子的自旋屬性能夠像電荷屬性一樣被有效利用,無疑將會極大拓展微電子器件的性能,解決微電子器件的基本瓶頸問題,為探索未來用于集成電路的新材料、新器件提供更多可能.其中,基于自旋軌道耦合(spinorbit coupling,SOC) 機制的自旋霍爾效應(yīng)[1]和Rashba-Edelstein 效應(yīng)[2,3]是激發(fā)自旋流的主要方法.通過產(chǎn)生的自旋流擴散到臨近磁性層中,并與磁性層中的局域磁矩進行角動量交換,產(chǎn)生力矩作用,從而可以高效、快速地調(diào)控磁矩方向.上述這種基于自旋軌道耦合機制的力矩物理效應(yīng),被稱為自旋軌道力矩(spin orbit torque,SOT)效應(yīng)[4,5].特別是,在磁性隧道結(jié)(magnetic tunneling junction,MTJ)結(jié)構(gòu)和SOT 效應(yīng)基礎(chǔ)上制備的磁性隨機存儲器(magnetic random access memory,MRAM)具有非易失性、高讀寫速率、耐久性強、抗離子輻射等優(yōu)勢,被認為是下一代通用存儲器主要路徑之一[6,7].

目前,關(guān)于SOT 的研究多集中于5d 重金屬(如Pt,W,Ta,Hf 等)/鐵磁金屬異質(zhì)結(jié).但是,現(xiàn)有研究結(jié)果表明,基于傳統(tǒng)5d 重金屬材料的電荷流-自旋流轉(zhuǎn)換效率仍然偏低,意味著需要較高的電流密度才能產(chǎn)生足夠的自旋軌道力矩來驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn),因此會使得此類自旋軌道力矩器件具有較高的功耗并對器件穩(wěn)定性帶來挑戰(zhàn)[8,9].其次,在5d 重金屬/鐵磁金屬異質(zhì)結(jié)中,基于自旋霍爾效應(yīng)或界面Rashba 效應(yīng)產(chǎn)生的面內(nèi)極化自旋流或自旋累積,在驅(qū)動垂直磁矩翻轉(zhuǎn)的過程中需要引入額外的輔助磁場以打破磁矩的空間對稱性,這不但額外增加了自旋軌道力矩器件的功耗和制備復(fù)雜度,也不利于自旋軌道力矩器件高密度、高集成度化的發(fā)展目標,阻礙了其實用化發(fā)展進程[10–12].

2004年,Novoselov 等[13]通過機械剝離法從石墨中成功制得原子級厚度的石墨烯,揭開了二維材料研究的序幕.相比傳統(tǒng)塊體材料,二維材料的原子級厚度[14]、超凈的界面和靈活的堆疊方式[15]為新穎物理效應(yīng)和超低功耗器件的探索提供了巨大的機遇.與此同時,隨著拓撲材料(topological materials,TMs)的興起[16],其具有拓撲保護的能帶結(jié)構(gòu),多樣化的晶體結(jié)構(gòu)和對稱性,強自旋-軌道耦合[17]以及可調(diào)節(jié)的電導(dǎo)率[18]為自旋電子學(xué)研究提供了理想的物理研究平臺.因此,基于二維拓撲材料的SOT 研究逐漸成為了重點探索方向.例如,基于二維過渡金屬硫族化合物(transition-metal dichalcogenides,TMDs)材料WTe2制備的磁性異質(zhì)結(jié),可產(chǎn)生非傳統(tǒng)的面外自旋軌道力矩并實現(xiàn)全電學(xué)調(diào)控垂直磁矩翻轉(zhuǎn)[19].可見,探索二維拓撲材料對自旋電子器件的發(fā)展有著非常重要的意義.

本文將介紹二維材料制備方案和物性表征,并概述近年來二維磁性材料應(yīng)用在自旋軌道力矩實驗方面的研究工作,最后對本領(lǐng)域研究進行展望.

2 二維材料的制備

目前已經(jīng)被理論預(yù)言并通過實驗制備出的若干新型二維拓撲材料,已然成為當(dāng)前凝聚態(tài)物理和新材料領(lǐng)域重要材料載體.如何制備出物理性能匹配、晶相可控、高質(zhì)量新型二維拓撲材料,更是開展基于二維材料的自旋電子學(xué)前沿探索的基礎(chǔ).目前,制備二維拓撲材料的方法多種多樣,其中,機械剝離法(mechanical exfoliation)、液相剝離法(liquid exfoliation)、化學(xué)氣相沉積法(chemical vapor deposition,CVD)和分子束外延法(molecular beam epitaxy,MBE)是制備二維拓撲材料最常見和有效的方法.

2.1 機械剝離法

2004年,Hashimoto 等[20]通過剝離方法成功制備出石墨烯和薄層石墨烯.機械剝離技術(shù)(圖1)作為最流行的二維材料的制備方法之一[21],已廣泛應(yīng)用于二維晶體的制備,如MoS2,WS2,WTe2,MoTe2,SnS2和BP 等材料.

圖1 基于蘇格蘭膠帶的高度定向熱解石墨的微機械剝離示意圖[21]Fig.1.An illustrative procedure of the Scotch-tape based micro mechanical cleavage of highly oriented pyrolytic graphite[21].

以MoTe2的制備為例,Yi 和Shen[21]利用膠帶機械剝方法,獲得薄層甚至單層結(jié)構(gòu),進而將其轉(zhuǎn)移到目標襯底上進行后續(xù)測試研究.Ruppert 等[22]通過機械剝離制備超薄的半導(dǎo)體MoTe2晶體.Jiang等[23]、Wang 等[24]利用膠帶將MoTe2單晶從塊狀晶體剝離到硅晶片上,并利用光學(xué)顯微鏡對比識別具有不同厚度的薄片樣品.此外,機械剝離法還可用來制備WTe2,可參考Lee 等[25]、Woods 等[26]的研究,先通過化學(xué)氣相傳輸(chemical vapor transportation,CVT)方法生長WTe2晶體,然后使用標準膠帶法在Si/SiO2襯底上機械剝離塊狀晶體獲得WTe2薄片,并對這些薄片進行光學(xué)顯微鏡測試以分析其剝離效果.其中Ali 等[27]利用雙面膠將單晶剝離至幾微米,并通過蒸發(fā)、化學(xué)氣相沉積、激光燒蝕生長以及后退火等手段提高單晶樣品的質(zhì)量.

然而,傳統(tǒng)的機械剝離方法存在一些不足之處.二維材料剝離后的樣品尺寸通常在幾微米到幾十微米之間,難以滿足大規(guī)模、大面積器件制備需求.為此,人們也在不斷開發(fā)高質(zhì)量、高效率、大面積制備二維材料的方法.

2.2 液相剝離法

液相剝離法(liquid-phase exfoliation)是指在液相環(huán)境中,在超聲輔助作用下,采用合適的溶劑對層狀材料進行剝離,并借助離子進入塊狀材料層間,通過降低層間范德瓦耳斯力作用得到單層或薄層二維材料結(jié)構(gòu).Cunningham 等[28]通過反相液相色譜法對液相剝離后的MoTe2,單層結(jié)構(gòu)的表面張力進行測量,證明該類材料的表面能可作為有機溶劑中分散的溶解度參數(shù),從而達到液相剝離的目的.Coleman 等[29]利用異丙醇等有機溶劑對MoTe2進行剝離,并獲得單層及多層二維MoTe2薄膜.Mao 等[30]通過液體剝離法,即塊晶體與溶劑混合、超聲、離心,然后收集上清液以去除聚合物,制得了多層的MoTe2/WTe2異質(zhì)結(jié)構(gòu),如圖2 所示.Yu 等[31]利用丙酮液體浸泡、排氧、超聲、離心等一系列步驟將批量的WTe2,剝離成質(zhì)量良好的單層結(jié)構(gòu),并用于進一步表征和實驗.

圖2 利用液相剝離方法制備MoTe2/WTe2 示意圖[30]Fig.2.Schematic diagram of liquid exfoliation method for preparing MoTe2/WTe2 nanosheets[30].

機械剝離和液相剝離是獲得高質(zhì)量少層或單層碲屬化合物的最常見方法,也適用于其他二維層狀材料.然而對于空氣中暴露易于降解的二維材料體系則受到一定限制.此外,該方法不易應(yīng)用于規(guī)模化制備,有時剝離后的試樣形狀不規(guī)則、層數(shù)難分辨.

2.3 化學(xué)氣相沉積法

自化學(xué)氣相沉積 (chemical vapor deposition,CVD) 法首次成功地在Cu 箔上生長單層石墨烯以來,便逐漸成為制備各種二維材料的主要方法,包括石墨烯、金屬二硫化物(MX2,M=Mo,W,Ta,Cr,Nb,Re 等,X=Se,S,Te)以及二維材料基異質(zhì)結(jié)構(gòu).二維材料的性能和應(yīng)用高度依賴于厚度、幾何形貌和晶體取向、缺陷密度和摻雜劑類型等參數(shù)性質(zhì),其可通過優(yōu)化CVD 生長參數(shù)來控制.CVD的具體制備原理是通過將前驅(qū)物加熱至汽化,然后利用載氣將蒸發(fā)的幾種原子或分子混合進行化學(xué)反應(yīng),最后在襯底表面沉積材料.CVD 制備方法具有制備可控性高、薄膜質(zhì)量高、成本低的優(yōu)勢.

如對于一些金屬二硫化物MX2,其生長通常需要兩種固體前體,含金屬前體(如金屬箔、金屬氧化物、金屬氯)和非金屬前體(如S,Se,Te),二者位于不同的加熱區(qū)域.在這種情況下,金屬和非金屬前驅(qū)體通過加熱分別揮發(fā),并在載氣的輔助下在高溫反應(yīng)區(qū)輸送到襯底.隨后發(fā)生化學(xué)反應(yīng),在基質(zhì)上形成MX2.可見,僅通過設(shè)定溫度來精確控制揮發(fā)性固體前驅(qū)體的數(shù)量仍然具有挑戰(zhàn)性,這使得有效調(diào)節(jié)MX2的生長過程變得相當(dāng)困難.為此,金屬有機前驅(qū)體在控制合成二維材料方面具有廣闊的前景.在這方面,Kang 等[32]分別以Mo(CO)6和W(CO)6為金屬前驅(qū)體,以(C2H5)2S 為非金屬前驅(qū)體,制備了連續(xù)的4 英寸晶圓級MoS2和WS2薄膜.Wu 和Zeng[33]利用Bi2O3和Bi2Se3作為兩種分離前驅(qū)體成功制備了超薄的Bi2O2Se 薄片,其表現(xiàn)出優(yōu)異的空氣穩(wěn)定性和高遷移率的半導(dǎo)體行為.在最近的另一項工作中,Hong 等[34]利用CVD 在Cu/Mo 雙層襯底上生長了二維層狀MoSi2N4,其中N 源采用NH3氣體,Si 源采用純Si 板,所制備的MoSi2N4具有半導(dǎo)體性能,機械強度高,環(huán)境穩(wěn)定性好等特點.

在常規(guī)的CVD 系統(tǒng)中,二維材料的厚度和疇寬只能通過調(diào)節(jié)相關(guān)的生長參數(shù)來控制,包括生長溫度、載氣和前驅(qū)體的氣體流量以及腔室壓力.然而,復(fù)雜的中間反應(yīng)不可避免地導(dǎo)致了膜厚的不均勻性、雜質(zhì)的吸附和吸附的不均勻性.

2.4 分子束外延制備方法

分子束外延(molecular beam epitaxy,MBE)的生長過程是在高真空室中進行的,通常包括襯底選擇、初始表面鈍化、襯底溫度控制和原子通量比優(yōu)化.因此,可利用MBE 制備諸多二維薄膜,如對于Bi2Te3,Bi2Se3和Sb2Te3的偽六方結(jié)構(gòu),考慮薄膜與襯底之間的晶格匹配,大多通過MBE 在Si(111)襯底進行外延生長制備.此外,其他襯底如Al2O3和GaAs 也適合直接生長不同形貌和晶體的二維薄膜.襯底溫度是另一個可能影響生長動力學(xué)、成分、薄膜質(zhì)量和表面形貌的關(guān)鍵參數(shù),為此對于一些具有多種晶相的二維薄膜體系的制備,則可通過改變生長溫度實現(xiàn)晶相的調(diào)控.

MBE 生長二維薄膜材料具有一定的優(yōu)勢: 制備的樣品外來雜質(zhì)少,純度高;可生長出極薄的材料,對于范德瓦耳斯層狀材料可以實現(xiàn)單層生長制備;相比于大氣壓,超高真空環(huán)境降低了材料的結(jié)合能,成膜溫度較低.MBE 技術(shù)經(jīng)過多年發(fā)展已經(jīng)可以制備多種不同二維材料異質(zhì)結(jié)結(jié)構(gòu),為豐富的物理性質(zhì)研究提供了材料結(jié)構(gòu)載體.

3 二維磁性材料在自旋軌道電子學(xué)中的研究

二維磁性材料在自旋軌道電子學(xué)中具有重要的研究價值.這種材料具有超薄層厚、表面潔凈無懸掛鍵、可旋轉(zhuǎn)堆垛等特性,同時具有獨特的電子輸運和自旋性質(zhì).這為研究自旋態(tài)以及磁性調(diào)控提供了良好的載體.二維磁性材料在自旋軌道電子學(xué)中展現(xiàn)了廣泛的研究前景和應(yīng)用價值,為新型自旋電子學(xué)器件的發(fā)展提供更多的可能性.

2013年,Butler 等[35]提出了二維磁性材料在單原胞層厚度具有長程磁序,且層間以弱的范德瓦耳斯作用力結(jié)合,易與其他二維材料堆疊形成異質(zhì)結(jié).2017年,Nature雜志刊登了兩篇關(guān)于Cr2Ge2Te6[36]和CrI3[37]本征磁性的工作,首次觀察到了少層Cr2Ge2Te6中本征長程鐵磁序和單層Cr I3中Ising 本征鐵磁性能,證實了二維材料本征磁性的存在.基于二維鐵磁材料的范德瓦耳斯異質(zhì)結(jié)具有許多超越傳統(tǒng)體材料的優(yōu)勢,比如豐富的磁性調(diào)控特性等.Fe3GaTe2在室溫下展現(xiàn)出優(yōu)良的室溫垂直磁各向異性表現(xiàn),最近Li 等[38]在研究基于Fe3GaTe2的二維磁性材料的自旋軌道矩實驗中,成功實現(xiàn)了低至1.3×107A/cm2的自旋軌道矩驅(qū)動翻轉(zhuǎn)電流密度.在Fe3GaTe2/Pt 的結(jié)構(gòu)中,該團隊發(fā)現(xiàn)自旋軌道矩效率約高達0.22,為實現(xiàn)室溫下基于自旋軌道矩驅(qū)動的二維磁性材料的磁矩翻轉(zhuǎn)提供了物理基礎(chǔ),同時也為推動基于二維磁性材料的自旋存儲器、邏輯器和器件的技術(shù)發(fā)展提供了新的思路.這些優(yōu)勢使得二維鐵磁材料在自旋電子學(xué)的邏輯和存儲應(yīng)用方面具有極大的潛力,其中Cr2Ge2Te6和Fe3GeTe2兩種材料是最早被研究的二維磁性材料,為此對以二者為代表的磁性二維材料的最新發(fā)現(xiàn)和研究進展進行概述.

3.1 Cr2Ge2Te6 二維磁性材料

2017年,Gong 等[36]報道了基于雙層二維Cr2Ge2Te6(CGT)材料的磁性研究.他們首次發(fā)現(xiàn)了在CGT 材料體系中的本征磁性,其鐵磁轉(zhuǎn)變溫度隨著厚度的減薄而降低,塊材樣品的鐵磁轉(zhuǎn)變溫度約為68 K,而雙層樣品的鐵磁轉(zhuǎn)變溫度約為30 K,并且可通過外加一小磁場來實現(xiàn)對居里溫度的調(diào)控.2019年,Wang 等[39]對單層CGT 磁各向異性能及其在電場作用下的調(diào)制進行了研究,施加垂直于單層CGT 膜面的外加電場,觀察到磁晶各向異性能(magnetic anisotropy energy,MAE)對外加電場的響應(yīng),如圖3(a)所示.由于CGT 具有空間反演對稱性,正負電場對系統(tǒng)的影響完全相同.外加電場和磁晶各向異性能之間的關(guān)系可以用拋物線擬合,并發(fā)現(xiàn)增加外加電場會降低磁晶各向異性能,但變化幅度與絕對值相比非常小,因此易軸在大范圍內(nèi)較穩(wěn)定.圖3(b)表征了在外加電場作用下沿(001)軸和(100)軸的鐵磁態(tài)(ferromagnetic,FM)和反鐵磁態(tài)(antiferromagnetic,AFM)之間的相對能量差,發(fā)現(xiàn)沿(001)方向的能量差比沿(100)方向的能量差略大約3 meV/f.u.,且外加電場會增強AFM 和FM 磁態(tài)之間的能量差,并與易軸無關(guān).由此可見,單層CGT 的磁性能在電場下是可調(diào)的[40].

圖3 (a)外加垂直于Cr2Ge2Te6 層平面的電場與引起的磁各向異性能量的依賴關(guān)系[39];(b)在面內(nèi)和面外易軸條件下,反鐵磁和鐵磁態(tài)之間的能量差異[40]Fig.3.(a) Dependence of the magnetic anisotropy energy on the externally applied electric field which is perpendicular to the CGT layer plane[39];(b) energy difference of the AFM and FM configurations with the in-plane and out-of-plane easy axes[40].

2013年,Chen 等[41]利用CGT 二維磁性材料,開展了基于CGT/Pt 和CGT/Ta 異質(zhì)結(jié)電流誘導(dǎo)的熱電效應(yīng)和自旋軌道矩的研究.經(jīng)機械剝離法制得的二維范德瓦耳斯Cr2Ge2Te6材料作為磁性層,后采用直流磁控濺射在其上覆蓋Pt 和Ta重金屬層提供自旋源,并將它們制成Hall bar 用于輸運測量(圖4(a))[41].圖4(b)展示了電流產(chǎn)生的類阻尼矩ΔBDL和類場矩ΔBFL以及磁矩m方向[41].圖4(c)顯示了CGT(8.9 nm)/Ta(6.0 nm)異質(zhì)結(jié)中,在同時施加平行于電流方向的恒定面內(nèi)磁場(比各向異性磁場小,Bk≈ 360 mT)和沿x方向的的掃描直流電流時,在低至1.5×105A/cm2的電流密度下,磁矩可在+z和–z方向之間翻轉(zhuǎn),證明了CGT/HM (heavy metal)樣品中電流誘導(dǎo)的自旋軌道力矩可以改變vdW 磁鐵的垂直磁矩狀態(tài).與重金屬作用于具有垂直各向異性的三維鐵磁體薄膜上的自旋軌道力矩[4,42,43]相比,實現(xiàn)CGT 磁矩翻轉(zhuǎn)的臨界電流密度至少要小1 個數(shù)量級.

圖4 (a)被制備成Hall bar 形狀的用于輸運測量的CGT/Pt 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的光學(xué)圖像[41];(b) 由電流產(chǎn)生的類阻尼力矩(ΔBDL)和類場力矩(ΔBFL)作用于磁化矢量m 而產(chǎn)生的有效場方向[41];(c) 面內(nèi)場Bx=± 100 mT 時,CGT (8.9 nm)/Ta (6 nm)樣品中電流驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn)曲線[41]Fig.4.(a) Optical image of a CGT/Pt heterostructure patterned into a Hall bar geometry (4 μm ×11 μm) for transport measurements[41];(b) orientation of effective fields due to current-induced damping-like torque (?BDL) and field-like torque (?BFL) acting on the magnetization vector m[41];(c) spin-orbit-torque switching of the magnetization in a CGT(8.9 nm)/Ta(6 nm) sample in the presence of an in-plane field Bx=± 100 mT[41].

實驗上,可通過測量反常霍爾電阻來表征垂直磁矩的取向[44,45].圖5(a)和圖5(b)顯示了不同厚度的CGT/Pt 及CGT/Ta 異質(zhì)結(jié)的低溫霍爾電阻與面外磁場的關(guān)系曲線[41].圖5(c)顯示了不同溫度下CGT/Ta 樣品中磁圓二色性(magnetic circular dichroism,MCD)測量的磁滯回線[41].之后,利用角度相關(guān)的二次諧波霍爾技術(shù)定量測量自旋軌道力矩.對于CGT/Pt 異質(zhì)結(jié),類阻尼自旋軌道力矩效率為0.25 ± 0.09,與之前測量的Pt 作用于傳統(tǒng)金屬磁體的自旋軌道力矩非常相似,該結(jié)果很好地呈現(xiàn)了將二維磁體用于實現(xiàn)低功耗自旋電子設(shè)備的前景.

圖5 (a)具有不同CGT 厚度的CGT/Pt(10 nm) 異質(zhì)結(jié)在5 K 條件下測量的反常霍爾電阻;(b)在CGT(10.5 nm)/Ta(6 nm)樣品中觀察到的反常霍爾電阻;(c)不同溫度下CGT(10.5 nm)/Ta(6 nm)異質(zhì)結(jié)磁化強度的光學(xué)MCD 測試結(jié)果[41]Fig.5.(a) Anomalous Hall resistance observed in CGT/Pt(10 nm) heterostructures at 5 K,for different CGT thicknesses;(b) anomalous Hall resistance observed in a CGT(10.5 nm)/Ta(6 nm) sample;(c) optical MCD detection of magnetization in the same CGT(10.5 nm)/Ta(6 nm)sample at different temperatures[41].

然而Cr2Ge2Te6的居里溫度(Curie temperature,TC)均遠低于室溫,可見實現(xiàn)在室溫下維持鐵磁有序且可以進行大面積制備的二維磁性材料仍是現(xiàn)階段的關(guān)鍵問題.近期,研究人員利用電荷摻雜將Cr2Ge2Te6單層磁性的鐵磁交換常數(shù)從6.874 meV 提高到10.202 meV,同時居里溫度從～85 K 增大到～123 K[46].這一發(fā)現(xiàn)指出電荷摻雜是提高二維磁體磁穩(wěn)定性的一條有效途徑,有利于克服二維磁體在自旋電子學(xué)中應(yīng)用的障礙.

3.2 Fe3GeTe2 二維磁性材料

在Cr2Ge2 Te6作為本征磁體被發(fā)現(xiàn)不久[36],Liu 等[47]證實另一種范德瓦耳斯層狀材料Fe3Ge Te2(FGT)中也存在二維本征鐵磁性,且與Cr2Ge2Te6相似,Fe3GeTe2具有垂直于原子層的磁性各向異性.通過借助鋰離子插層技術(shù),可將薄層二維Fe3GeTe2的鐵磁轉(zhuǎn)變溫度提高至室溫以上,進一步推動了范德瓦耳斯二維本征磁性材料在自旋電子學(xué)領(lǐng)域的研究.

2019年,Alghamdi 等[48]采用磁控將Pt 濺射到剛剝離的具有原子級平坦表面FGT 薄片上,得到了FGT/Pt 異質(zhì)結(jié)(圖6),同時研究了其自旋軌道力矩效應(yīng),其中FGT 大的反常霍爾電阻使其成為一個可量化自身磁化狀態(tài)的敏感探測器[48,49].為進一步量化自旋軌道力矩的影響,對其分別進行了脈沖電流驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn)和二次諧波霍爾測量.單分子層FGT 的磁化翻轉(zhuǎn)可以在較低的臨界電流密度下實現(xiàn),從而便于制備出更高效的自旋電子納米器件[50].

圖6 (a) FGT/Pt 雙層結(jié)構(gòu)示意圖,其中Pt 層(頂部)被濺射在剝離的FGT(底部)上.綠色箭頭表示在Pt 層內(nèi)的面內(nèi)電流可產(chǎn)生沿z 方向的自旋流,底部(頂部)Pt 表面積累的自旋由紅色(藍色)箭頭表示,自旋流會對FGT 的磁矩施加力矩,并在存在平面磁場的情況下將其翻轉(zhuǎn)[50].(b)用于輸運測量的Hall bar 器件的光學(xué)圖像[50]Fig.6.(a) Schematic view of the FGT/Pt bilayer structure,Pt layer (top) is sputtered on top of the exfoliated FGT(bottom).The green arrow represents the in-plane current flowing in the Pt layer,which generates a spin current flowing in the z direction,the accumulated spins at the bottom(top) Pt surface are indicated by the red (blue) arrows,the spin current exerts torques on the magnetization of FGT and can switch it in the presence of an in-plane magnetic field[50].(b) Optical image of the measured Hall bar device[50].

2019年,Wang 等[50]另辟蹊徑設(shè)計了一種Fe3GeTe2/Pt 雙層結(jié)構(gòu)(圖6(a)).通過測量霍爾電阻對器件的磁性進行了表征,得到了不同溫度下霍爾電阻與面外磁場的關(guān)系曲線(圖7(a)),并確定了器件的居里溫度(TC)為158 K(圖7(b)).當(dāng)T

圖7 FGT/Pt 雙層薄膜的磁性性質(zhì) (a)不同溫度下,霍爾電阻隨磁場的變化曲線;(b) FGT/Pt 器件的阿羅特圖,其臨界溫度為158 K;(c) 90 K 下,反常霍爾電阻隨面內(nèi)(IP)和面外(OOP)磁場的變化曲線[50]Fig.7.Magnetic properties of FGT/Pt bilayer: (a) Hall resistance as a function of magnetic field at different temperatures;(b) arrott plots of the Hall resistance of the FGT/Pt device,and the determined TC is 158 K;(c) RAHE as a function of in-plane (IP) and out-of-plane (OOP) magnetic field at 90 K[50].

圖8 FGT/Pt 雙層膜器件中的自旋軌道力矩驅(qū)動的垂直磁矩翻轉(zhuǎn)[50] (a),(b) 100 K 溫度下,50 mT (a)和–50 mT (b)面內(nèi)磁場輔助時實現(xiàn)的電流驅(qū)動的垂直磁矩翻轉(zhuǎn),其翻轉(zhuǎn)極性分別為逆時針和順時針,虛線對應(yīng)飽和磁化狀態(tài)下的RAHE;(c) 10 K 溫度下,300 mT 面內(nèi)輔助磁場下實現(xiàn)的電流驅(qū)動的垂直磁矩翻轉(zhuǎn)(紅色曲線),箭頭表示掃描電流方向;(d)不同溫度下,面內(nèi)磁場和臨界翻轉(zhuǎn)電流的相圖Fig.8.SOT-driven perpendicular magnetization switching in the FGT/Pt bilayer device[50]: (a),(b) Current-driven perpendicular magnetization switching for in-plane magnetic fields of 50 mT (a) and–50 mT (b) at 100 K,the switching polarity is anticlockwise and clockwise,respectively,the dashed lines correspond to the RAHE at saturated magnetization states;(c) current-driven perpendicular magnetization switching with a 300 mT in-plane magnetic field at 10 K (red),the arrows indicate the current sweeping direction;(d) switching-phase diagram with respect to the in-plane magnetic fields and critical switching currents at different temperatures.

磁各向異性或矯頑力的電調(diào)控特性對于實現(xiàn)低功耗自旋電子器件較為重要.而對于低能耗的信息寫入來說需要很小的磁各向異性,然而這會不可避免地增加熱擾動引起的信息損失.2021年,Zhang 等[51]發(fā)現(xiàn)面內(nèi)電流可以讓Fe3GeTe2產(chǎn)生一個巨大的自旋軌道矩,且面內(nèi)電流可以將納米薄范德瓦耳斯Fe3GeTe2二維材料的磁學(xué)性質(zhì)進行調(diào)控.其中樣品制備與輸運測量如圖9 所示,電調(diào)制的磁性表征如圖10 所示.實驗中,他們發(fā)現(xiàn)在面內(nèi)施加約0.1 mV/nm 的小電場可以使FGT 的矯頑場降低約50%,這比使用大幾個數(shù)量級的面外電場(通常在0.1 V/nm 范圍內(nèi))來誘導(dǎo)的調(diào)制更為高效.

圖9 (a)基于二維Fe3GeTe2 薄膜的Hall bar 結(jié)構(gòu)器件光學(xué)圖像,比例尺為10 μm[51];(b)經(jīng)原子力顯微鏡測試,樣品厚度為21.3 nm[51];(c)縱向電阻Rxx 隨溫度T 的變化,紅色箭頭表示由自旋翻轉(zhuǎn)散射引起的磁性轉(zhuǎn)變,從中確定轉(zhuǎn)變溫度Tc=185 K[51];(d) 2 K 下,霍爾電阻Rxy 隨磁場H 的變化[51]Fig.9.(a) Optical image of a typical Fe3GeTe2 nanoflake sample with a Hall-bar geometry electrode,and the white scale bar represents 10 μm[51];(b) thickness of sample is 21.3 nm as measured by AFM[51];(c) longitudinal resistance Rxx as a function of temperature T with current=0.05 mA,the red arrow indicates the magnetic transition due to spin-flip scattering,from which Tc=185 K is determined[51];(d) Hall resistance Rxy as a function of magnetic field H at 2 K[51].

圖10 (a) 2 K 溫度下,當(dāng)施加電流從0.05 變化到1.5 mA 時S1 樣品的霍爾曲線[51];(b) 2 K 溫度下,S1 樣品的矯頑場Hc 和剩余霍爾電阻 隨施加電流的變化曲線[51];(c) 2 K 溫度下,樣品S1 (21.3 nm),S2 (16.7 nm),S3 (6 nm),S4 (42 nm)和S5 (17.5 nm)的Hc(I)/Hc (其中I 為最小電流)隨施加電流的變化曲線[51];(d) 2 K 溫度下,樣品S1,S2,S3,S4 和S5 的Hc(j)/Hc (其中j ≈ l mA/m2)隨電流密度j 變化[51]Fig.10.(a) Rxy-H curves of sample S1 at 2 K with applied current varying I from 0.05 to 1.5 mA[51];(b) extracted coercive field Hc and remnant Hall resistance of sample Sl as a function of applied current I at 2 K[51];(c) Hc(I)/Hc (smallest I) as a function of applied current for sample S1 (213 nm),S2 (167 nm),S3 (6 nm),S4 (42 nm),and S5 (17.5 nm) at 2 K[51];(d) Hc(j)/Hc (j ≈ l mA/m2)as a function of current density j for sample S1,S2,S3,S4,and S5 at 2 K[51].

4 總結(jié)與展望

本文介紹了當(dāng)前二維層狀材料的幾種常用制備方法,聚焦概述了二維磁性材料在自旋軌道電子學(xué)領(lǐng)域中的研究進展.特別是以Cr2Ge2Te6和Fe3GeTe2兩種材料為代表,重點闡述了基于二維磁性材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)中的 SOT 及電流驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn)的研究進展.當(dāng)前,大多數(shù)二維磁性材料的居里溫度都在室溫以下,相對限制了其在自旋電子器件中的應(yīng)用.雖然近來已經(jīng)成功通過磁性摻雜[52]、近鄰效應(yīng)[53]缺陷調(diào)控[54,55]等人為方式引入磁性,但引入的磁性特征難以滿足自旋電子器件的要求.因此,尋找在室溫下具有鐵磁有序的新型二維磁性材料仍是目前關(guān)鍵性問題之一.

另外,基于二維磁性材料的異質(zhì)結(jié)構(gòu)的物理性質(zhì)較為豐富.除了二維磁性異質(zhì)結(jié)構(gòu)中自旋軌道轉(zhuǎn)矩效應(yīng)實現(xiàn)的磁性調(diào)控研究外,還有許多物理性質(zhì)尚待探究.例如基于二維磁性材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)的磁電輸運性質(zhì),以及二維磁性材料的界面態(tài)、磁性特性的調(diào)控研究.深入理解二維磁性異質(zhì)結(jié)構(gòu)的物理性質(zhì),對于設(shè)計和發(fā)展新型自旋電子器件的理解至關(guān)重要.此外,如何制備層數(shù)可控的高質(zhì)量、晶圓級的二維磁性薄膜對于自旋電子器件的大面積集成應(yīng)用具有極其重要的意義.實現(xiàn)二維磁性薄膜的高質(zhì)量制備以及可控的界面性質(zhì),才能滿足二維磁性自旋電子器件的穩(wěn)定性和高性能要求.實現(xiàn)晶圓級大面積二維磁性薄膜的制備,才能滿足自旋電子器件的高集成要求.

未來隨著對二維磁性材料制備、物理性質(zhì)和器件應(yīng)用的研究不斷深入,二維磁性材料在自旋電子學(xué)領(lǐng)域?qū)⒄宫F(xiàn)出更加廣泛的研究前景和應(yīng)用價值,二維磁性材料將為自旋電子學(xué)領(lǐng)域發(fā)展提供更多的材料體系.