鈾尾砂充填膏體中鈾在地下裂隙水中的遷移研究

陳曉杰，劉 永，唐 好，蔣友睿，馮勝洋

(1.南華大學資源環境與安全工程學院安全工程系，湖南 衡陽 421001；2.南華大學安全工程技術中心，湖南 衡陽 421001；3.深圳大學物理與光電工程學院，廣東 深圳 518000)

0 引 言

核能是化石燃料的優秀替代品，但是鈾礦冶工業在鈾礦石提煉的過程中會產生大量的鈾尾礦。鈾尾礦中仍然殘留著85 %的放射性物質[1]。有研究表明，鈾尾礦中的放射性核素含量可高于地表本底2～3個數量級[2]。目前全國92.4 %的鈾尾礦庫和82 %的鈾尾砂分布在我國南方地區[3]。尾砂中的鈾和其他放射性元素在特定的條件下會大量釋放到周圍環境中，并對人類健康和環境造成危害。

膏體充填是一種能夠減少尾礦處理和退役礦山修復的成本的尾礦處理方法[4]。將鈾尾砂制備成充填膏體并回填采空區，不僅能緩解鈾尾砂帶來的環境污染，又能有效減少采空區地面沉陷，還能減少尾礦庫的維護費用，起到一舉三得的作用。

盡管國內外學者已經在尾砂充填膏體研究和應用方面做了大量工作，但目前尾砂充填膏體尤其是鈾尾砂充填膏體(下文簡稱膏體)對地下水的污染仍然缺乏研究。該文基于離散裂隙網絡(DFN)方法建立地下裂隙結構模型。根據膏體浸出試驗獲得鈾在地下水中的浸出規律，生成鈾在裂隙地下水中的遷移模型，通過有限元方法進行求解。進而預測鈾在裂隙地下水中長時間的遷移狀況，為膏體的工程應用提供理論參考依據。

1 裂隙地下水中鈾遷移模型的建立

1.1 水文地理情況

研究區域位于湖南省衡陽市某石膏礦采空區，開采面積0.404 2 km2，厚度在2.06～2.35 m之間。區域地表水系主要為涓水河，流經研究區域的東側和南側，該河為采空區地下水的重要補給來源之一。另一礦坑主要充水來源為主要賦存于近地表巖石風化裂隙發育帶中的地下水。

1.2 地下水遷移方程

該研究的數值模型包含充填區域(多孔介質)和裂隙結構(裂隙介質)。介質內的地下水流動方程包括達西定律和連續性方程：

1.2.1 達西定律

在該研究的數值模型中，達西定律由以下形式表示：

(1)

式中：

u--流體的達西速度(m/s)；

Κ--多孔介質的滲透率(m2)；

Μ--流體的粘滯系數(pa·s)；

P--介質內的流體壓力(pa)。

在裂隙中，裂隙內的水流由下式表示：

(2)

式中：

df--裂隙開度(m)；

κf--裂隙的滲透率(m2)；

pf--裂隙內的流體壓力(Pa)；

▽T--限于裂縫切向平面的梯度算子；

ρ--流體密度(kg/m3)；

G--重力加速度(m/s2)；

D--垂直坐標(m)。

根據立方定律，裂隙的滲透率κf由下式計算得到：

(3)

式中：

ff--裂隙粗糙度。

1.2.2 連續性方程

在該研究中，連續性方程表示為：

(3)

式中：

εp--孔隙率；

T--時間(a)。

1.3 數值模型中鈾遷移的控制方程

在鈾尾砂充填膏體中，鈾遷移的控制方程如下所示：

(4)

式中：

ci--多孔介質中的鈾濃度(mg/l)；

cp，i--固體顆粒的吸附量(固體的摩爾單位干重，mg/kg)；

cG，i--在氣相物質的濃度(mg/l)；

θl--液體體積分數；

ρ--干物質密度；

θg--氣體體積分數；

Dd--彌散系數(m2/s)；

De--擴散系數(m2/s)；

Si--源項(mg·a-1/l)。

源項Si為基于膏體浸出試驗獲得的地下水中鈾浸出率函數：

(5)

此外，膏體被設定為為充滿水的多孔介質，上式中的液體體積分數θl與孔隙率εp相等，物相的干重ρ=(1-εp)ρs，ρs為固相密度。因此，式4可以改寫為如下形式：

(6)

而在裂隙介質中的鈾遷移控制方程為：

(7)

式中：

cf--裂隙中鈾的濃度(mg/l)；

n0--對應的是相鄰多孔介質的平面外物質通量(mg·a-1/m2)。

2 裂隙地下水中的鈾遷移數值研究

2.1 裂隙遷移的數值模型

該文采用建立的理論模型研究了膏體充填某退役石膏礦后，鈾在石膏礦采空區及周圍巖層裂隙中的遷移規律。研究區域中，礦床位于裂隙含水層內，地下水大體呈自東南向西北流動。模型將充填區域和裂隙分別簡化為多孔介質和裂隙結構。模型中的裂隙結構是基于離散裂隙網絡方法(DFN)生成的[5]。使用連續性方程將充填區域及裂隙結構進行耦合，并使用有限元方法對其中的流體流動和鈾的遷移過程進行求解。

2.2 巖層裂隙地下水中鈾的遷移規律

膏體充填石膏礦采空區后，充填區域的鈾會隨地下水在周圍巖層裂隙中遷移。0.02 a時裂隙地下水中鈾的最大濃度為2×10-2mg/l，與浸出結束時的最大鈾濃度的由此可知膏體充填地下采空區后，鈾在地下水的遷移在非常短的時間內發生。圖1為膏體充填采空區20 000 a后，巖層裂隙地下水中鈾濃度的分布云圖。圖1中暖色調代表的鈾幾乎覆蓋了膏體所在的裂隙含水層，這表明膏體中的鈾對裂隙地下水的影響是廣泛的。

圖1 浸出時間為20 000 a時裂隙地下水中鈾濃度分布情況(單位：mg/l)Fig.1 Distribution of uranium concentration in fractured groundwater after 20，000 years of leaching(mg/l)

為研究膏體充填地下采空區后地下水中鈾濃度隨時間的變化規律，選取了充填區域后方上由近至遠的不同位置點a-g，深度為700 m，詳見圖2。選擇點位于充填區域附近，該處有大量裂隙組成連通裂隙，能最有效的評估充填膏體對裂隙結構地下水的影響。

圖2 裂隙結構地下水中a-g點位置示意圖Fig.2 Schematic diagram depicting the positions of points a to g within the fractured groundwater

圖3 膏體不同距離下裂隙結構地下水中的鈾濃度變化趨勢Fig.3 Trend of uranium concentration variation in groundwater at different distances from fractures in the paste structure

圖2描述了從模型中心點起始，裂隙結構地下水中鈾的濃度與膏體距離的增加而變化的關系。在20 000 a的研究時間里，數值模型中的鈾濃度始終低于現行國家標準[6]。從圖中可以看到，在浸出開始后很短的時間里，所有位置點的鈾濃度都出現了明顯的上升，然后趨向一個相對穩定的水平。在浸出開始后，點e的鈾濃度始終是各點最高的，點a的濃度始終是各點中最低的；點g的鈾濃度僅次于點e，點d的鈾濃度在浸出的大部分時間里排行第三，但在浸出末期被位居第四的點c的鈾濃度超越。點f是a-g點中距離膏體最近的，然而其鈾濃度并不是所有點中最高的。點g與膏體的距離相對較遠，其濃度卻在所有點中排行第二。這表明裂隙結構中各點地下水的鈾濃度并不與膏體距離相關。膏體充填區域浸出的鈾隨地下水主要在連通的大尺度裂隙內向遠端遷移，孤立裂隙、獨頭裂隙和小尺度裂隙中占比極少。

此外，除點e外的所有點位，在浸出開始的鈾濃度與浸出結束時的鈾濃度都處于同一個數量級。點e浸出后0.02 a的鈾濃度僅為浸出結束時的10.4 %。浸出開始與結束鈾濃度相差最小的點為點a，浸出后0.02 a與浸出結束時的鈾濃度幾乎一致。這表明浸出開始不久后，鈾在地下水中的遷移是相當迅速的。在0.02～20 000 a的研究過程中，裂隙結構中地下水的鈾濃度都保持在一個相對穩定的水平。

從上述研究分析可以得出以下規律：①裂隙結構中的鈾濃度并不表現出明顯的空間相關性，即距離膏體較遠處的裂隙結構中的鈾濃度并不一定較低；②裂隙結構的傳質速度表現出極大的空間差異性，鈾在地下水中的遷移主要通過大尺度連通裂隙完成；③裂隙結構地下水中的鈾濃度在0.02 a的時間內就完成了大部分的遷移過程。

3 結 語

鈾尾砂充填膏體有著廣闊的應用前景，其對地下水網絡的污染急需研究。該研究基于分形離散裂隙網絡方法，根據現場勘測結果和地質報告，生成地下裂隙結構網絡模型。通過開展膏體長期浸出試驗，獲得鈾在地下水中的浸出率函數，建立鈾在裂隙結構地下水中的遷移模型，基于有限元方法求解，獲得以下結論：

(1)在20 000 a的研究時間內，地下水中的鈾濃度都低于現行國家標準，這說明鈾尾砂充填膏體不會對周圍地下水環境造成明顯危害，有著廣闊的應用前景。

(2)在浸出開始0.02 a后，裂隙結構地下水中各點的鈾濃度與浸出結束時的鈾濃度相差較小，這說明裂隙結構地下水中鈾的遷移是相當迅速的。

(3)鈾在裂隙結構地下水中的分布并沒有表現出明顯的空間相關性，這說明鈾在地下水中的遷移主要通過大尺度連通裂隙完成。