云滴數濃度對大氣顆粒污染物濃度的氣象數值模擬研究

關鍵詞：云滴數濃度；氣象污染；顆粒污染物；高斯擴散；石英濾膜

中圖分類號：X513 文獻標志碼：A

前言

污染物在大氣中的擴散、遷移、轉化與風向風速和氣溫的空間分布、大氣湍流運動、太陽輻射、濕度、云、降水等氣象條件直接相關。了解顆粒污染物的濃度值有助于深入分析顆粒物對大氣化學變化、區域空氣質量以及氣象環境的影響，并有助于污染物質控制對策的制定。

徐小琪等人通過數學建模分析的方式，研究云滴數濃度對大氣顆粒污染物濃度的影響，在獲取云滴數濃度半徑后，分析巨鹽核與準穩態質量、熱量的擴散傳輸過程對云滴數濃度與質量產生的影響。李麗光等人利用三個高度大氣顆粒物濃度和氣象要素逐時觀測資料，分析了不同高度顆粒物濃度時間變化特征及其與氣象要素的關系。魏雯等人NCEP/NCAR逐日風場、垂直速度資料以及Sci-ence Data Bank的地面污染物和氣象要素數據，運用統計分析法研究了冬季東亞高空急流與近地面空氣污染物高濃度區的關系。王思潼等人利用權威統計的主要污染物排放量，分析了污染源排放的空間分布特征，利用WRF-Chem模式模擬PM₁₀和PM_2.5濃度，并分析了顆粒物濃度的空間分布特征。

在分析現有研究成果的基礎上，為進一步分析大氣顆粒污染物濃度的變化，研究針對云滴數濃度對大氣顆粒污染物濃度的影響展開數值模擬，從而為氣象分析提高數據支持。

1氣象數值模擬分析

云滴數濃度影響大氣污染物的擴散和沉降。如果是晴朗有風的天氣，則污染物濃度擴散速度快，晴朗無風相對較快；陰云有風較快，陰云無風較慢。

污染指數表明，各氣候條件的變化對大氣顆粒污染物濃度消散均是不利的，但目前得到的結果都是定性的，獲取定量評價指標非常重要。據此，將云滴數作為氣候要素的代表參數、評價污染濃度值的向量。文章以高斯擴散模型為數值測量基礎，如式（1）所示：

由式（1）可知，顆粒污染物濃度計算的是顆粒污染物在云滴濃度不同情況下任意污染數值，其結果受污染程度、任意云滴濃度下的顆粒物位置及大氣風向三方面因素影響，重點在于不同云滴濃度下的大氣風向，因此，在計算過程中可以將源顆粒污染數值采取歸一化處理，或直接設為1。文章研究中，將源污染濃度設為1，采用固定任意顆粒污染參考點方式，式（1）計算結果受云滴數濃度和大氣風向擴散能力影響，用于評估大氣顆粒污染數值，數值越大，表明大氣污染越高。

將顆粒污染物粒徑引用到文章污染數值研究中，該物理向量主要表達云滴濃度對不同粒徑范圍下的顆粒物個數濃度值的加權平均，如式（2）：

2模擬研究準備材料

2.1采集云滴數濃度與顆粒污染物

在模擬研究中將云滴濃度分為四檔：約為20%、40%、60、80%。使用LTDHV2000型號顆粒物采樣器，持續采集城市的工業區、居民區、郊區距地面20m處的大氣樣本。樣本采集時間為2個月共計20次。使用石英濾膜收集大氣中顆粒污染物質，石英濾膜的更換周期為24 h，采樣泵流量為1.0L/min。將收集到的顆粒物質用錫紙包好后放在零下200C的冰箱中儲存。

2.2采集樣本處理

首先對濾膜進行秤重，使用HNO₃、H₂O₂和HF分解顆粒污染物，其次利用國外制造的ICP-MS500儀器測量鎘、錳、鉛、鎳、鉻和砷6種污染物質濃度。依次測定采集的20次樣品，測量過程中每個樣品都伴隨2個平行樣本。

3模擬研究結果分析

3.1隨時間變化云滴濃度對污染物濃度值

將大氣中顆粒污染物粒徑范圍設為0.2μm～0.5μm、0.5μm～1.0μm、1.0μm～2.0μm，隨著時間變化，不同粒徑范圍下的顆粒污染物濃度隨云滴數濃度衰減情況見圖1。

如圖1（a）所示，伴隨時間變化0.2～0.5μm和0.5～1.0μm粒徑范圍內的顆粒物密度值隨云滴數濃度呈衰減趨勢。由于大氣停止釋放污染物質后，云滴通過風向對顆粒物過濾與污染物質沉降的共同結果。但在圖1（a）和b）中，隨時間增加，不同云滴數濃度下的顆粒物濃度值接近重合，而圖1（b）衰減情況比圖1（a）略微緩慢；圖1（c）尤為特殊，結果表明，顆粒數密度的衰減不僅緩慢，而且具有周期性跳變0.2～0.5μm顆粒濃度值出現周期性“谷底”情況，而0.5～1.0μm顆粒濃度值出現周期性“山峰”情況。

產生上述結果的原因在于實驗中選用了恒濕裝置，通過水蒸氣蒸發來維持環境濕度的穩定性。但這一過程中易產生過冷現象，導致小液滴的凝成，也會使部分顆粒物產生核凝結。小液滴的散射效應會對光學粒度儀產生干擾，設備會超讀顆粒大小和密度。但由于大部分的小液滴能夠在短時間內二次蒸發，因此，設備超度現象不會持續很長時間，因此，0.5μm以上顆粒物在衰減過程中形成周期性峰值，且與恒濕裝置工作周期接近。在0.2～0.5μm的模擬實驗中，由于水凝結，顆粒的散射效應增強，導致讀數周期性的“波谷”。以細顆粒為核心的冷凝是為了使原來的顆粒尺寸變大或將幾個小顆粒凝聚成更大的顆粒。這是云滴濃度約為60%和80%情況下0.2～0.5μm顆粒污染物物濃度值衰減明顯變緩的主要原因。

因此，不考慮圖中忽上忽下的跳躍數據，可看作大氣中的顆粒物吸收云滴水分后引起的增長或凝并現象，云滴濃度接近80%時，顆粒污染物的粒徑變化尤為明顯。通過圖1可知，當云滴濃度接近80%時，小于1m³的顆粒污染物密度值百分率下降明顯，而大于1m³的顆粒污染物百分率有明顯提升。

3.2云滴濃度對顆粒污染物個數濃度值的研究結果

結合一周內觀測點的云滴濃度統計結果，使用式（2）獲取到的結果見表1。

粒徑分布下粒子數集中的關鍵是云滴數是否穩定。這是因為污染物濃度值位于邊界層頂和自由對流層之間，不易直接從邊界層排出，還與觀測風向有關。需要重視的是，與時間為參數的顆粒污染物濃度值相比，不同粒徑范圍下的顆粒物個數濃度遠高于云滴凝結狀態下的顆粒物個數濃度，表1中顆粒污染物個數濃度值在一定周期呈峰值，粒徑越大濃度值越大。

3.3不同顆粒污染物濃度值隨云滴濃度變化

大氣顆粒污染物濃度隨云滴數濃度變化如圖2所示。大氣中顆粒污染物濃度的變化規律是云滴數濃度越高，數值越小，反之云滴數濃度越低數值越大。20%～40%相比60%～80%云滴數濃度下顆粒物質濃度有衰減趨勢。

4個區域重金屬顆粒濃度與云滴濃度之間的關聯性如表2所示。區域1和區域4大氣顆粒物中的錳和鉛的濃度值與云滴數濃度呈正相關。區域2大氣顆粒濃度值中的鎘、鎳和鉻的濃度與云滴數濃度呈正相關。區域3大氣顆粒濃度值中的鎘、鎳和鉻濃度也與云滴數濃度呈正相關。

文章從大氣顆粒污染物質中檢測出鎘、錳、鉛、鎳、鉻和砷六種重金屬污染。分析結果表明：區域4這些重金屬濃度明顯地高于區域1。而且，這四個區域的重金屬污染平均濃度是國外同類型城市污染濃度的3～15倍。區域4大氣中具有較強毒性的鎘、錳和鉛等重金屬污染物，其濃度都超過了世衛組織關于大氣質量指標，（5ng/m³、500ng/m³和150ng/m³）規定的濃度值。這些重金屬具有較強的致畸、致癌、致突變等毒性。結果還表明，大氣顆粒物中這些重金屬，特別是鎳、鉻、砷的濃度隨著時間的推移而顯著降低，這表明相關部門采取了一些行政干預措施，如污染工廠的搬遷，加強環境監測，加大處罰力度，對降低大氣顆粒物中重金屬濃度起到了積極作用，效果明顯。但大氣顆粒物質中鎘、鉛和錳等重金屬污染濃度值仍然居高不下。因此，為了保護人們的身體健康，當務之急需進一步降低大氣中的顆粒污染物質濃度尤其是重金屬污染濃度。

4結束語

文章研究通過關聯氣象數值模擬的方式，分析了云滴數濃度與大氣顆粒污染物濃度的影響，揭示了它們之間的相互影響機制，即云滴數濃度與顆粒污染物隨時間變化的濃度值、重金屬濃度值的影響。通過分析污染物濃度可知：云滴數濃度的變化對大氣擴散能力產生了顯著影響，這是改變大氣污染濃度的重要原因。云滴數濃度越高，大氣中的顆粒污染物濃度值越低。這一現象主要歸因于水體蒸發、降雨等環境因素。在這些環境條件下，污染物會在很大程度上蒸發甚至擴散分解，從而降低大氣中的污染物濃度。在研究的最后，使用CALPUFF模式模擬觀測實際污染濃度值，驗證了文章方法具有較好的一致性，文章方法可以為進一步的污染來源分析及污染治理提供了良好的基礎。