東北某地區土壤中137Cs含量調查及示蹤技術研究

王 珊,丁柏堯,劉志強,趙浚鋒,史 巖

(1.黑龍江省原子能研究院,哈爾濱 150086; 2.哈爾濱工程大學 核科學與技術學院,哈爾濱 150001)

0 引言

137Cs是銫的一種放射性同位素,半衰期為30.2年,其通過大氣環流擴散、傳輸,以干沉降和濕沉降形式落到地面上,被有機顆粒與土壤顆粒強烈而迅速地吸附。吸附在土壤上的137Cs幾乎無法被消除,只能在自然衰變及土壤物理運動的作用下隨著時間的推移而發生變化。137Cs的全球降落始于1945年,于1963—1964年達到峰值,此后逐漸減少,目前可在環境樣品中檢測到人工放射性核素137Cs的存在[1],故137Cs活性濃度已成為環境放射性安全評估的一個重要指標。土壤中的137Cs基線監測用于評估137Cs衰變后釋放的伽馬(γ)輻射風險,監測放射性核素的新釋放也是掌握放射性核擴散過程及模式的最重要的同位素示蹤劑[2-5]。了解137Cs的分布模式可以很好地估計并重建其他放射性核素[6-8],量化土壤受到強烈侵蝕影響時的動態有機碳與總氮再分配[9-10]。土壤作為137Cs的載體,是相對不動的,土壤中潛在的放射性環境風險比水或空氣中的更為深遠和持久。歐洲、美國及澳大利亞已經進行了許多關于監測137Cs相對背景水平的研究[11-14],但關于監測可靠的定量基線數據及137Cs的空間分布較少。需掌握這些信息來評估放射性環境質量,制定有針對性的土壤管理及保護策略。

土壤侵蝕是土地退化現象之一。東北黑土區是我國主要的糧食生產區,長時間的高強度利用及風、水等自然因素的疊加侵蝕造成土壤有機質流失與土壤性質變化及生態功能的衰退。黑土層厚度降低1 cm,糧食產量就可能降低2%[15],而黑土區面臨特殊的侵蝕條件,包括水蝕、風蝕及凍融作用,這些因素在時間及空間上可能交錯出現或同時發生,構成該地區多種侵蝕方式的主要驅動因子[16]。黑龍江省超過2°的坡地耕作面積占總耕地的23.4%,其中2°～6°的坡地占77.7%[17]。監測數據顯示,海倫與賓縣9°坡地的土壤流失厚度每年為1.2 mm、1.5 mm,克山、拜泉、甘南縣5°坡地的土壤流失厚度分別為1.6 mm、2.2 mm、2.1 mm[18-20]。目前對于土壤在坡地上的遷移過程及風水復合侵蝕機制研究不足。137Cs示蹤技術是一種成熟的核素追蹤方法,可在不改變原始地形的條件下分析土壤中的137Cs含量,研究土壤生成及分布[21]。為找到合適的保護策略,需深入探討黑土區因多種外部因素導致的土壤侵蝕特點,對地表土壤中的放射性核素137Cs基線數據進行調查,明確土壤侵蝕現狀,獲得土壤侵蝕、沉積速率及環境核素等背景數據,補充完善黑土地數據庫及環境核素數據信息,提出有效的坡耕地水土保持措施,遏制黑土地退化及肥力下降,改善區域生態環境。

1 實驗部分

1.1 樣品采集與制備

依據《土壤環境監測技術規范》(HJ/T 166-2004)在研究區域內布設34個取樣點,取10 cm深的表層土[22]。除去土壤樣品中的石塊、草根等雜物,就地混合后取2～3 kg的樣品置于雙層塑料袋中封存,再放入同樣尺寸的布袋中。將土壤樣品在烘箱中用110 ℃烘干至恒重,壓碎過篩60目,將約400 g的樣品放入聚乙烯塑料容器(直徑75 mm、高度70 mm)中,壓實,稱重,密封制樣準備測量。

1.2 測量儀器與方法

依據《土壤中放射性核素的γ能譜分析方法》(GB/T 11713-2015)[23]分析土壤樣品中的放射性核素137Cs。析儀器采用ORTEC的GEM30P4-76高純鍺γ能譜儀,能量分辨率為1.85 keV(對60Co的1332.5 keV峰),相對探測效率為30.1%。使用特定的軟件包(Gamma Vision 6.0,USA)進行能譜分析。γ能譜儀的能量校準與效率校準使用中國計量科學研究院提供的土壤多核素γ體源(8NTR/0115),刻度源中含有的核素包括241Am、238U、226Ra、238U、232Th、40K、60Co、137Cs。土壤多核素γ體源的幾何外觀、三維尺寸、基質與待測樣品基本一致。所用儀器設備均由中國計量科學研究院校準且均處于有效期內。土壤中137Cs濃度在661.62 keV下測量獲得,計數時間為24 h。土壤中137Cs活度濃度使用公式(1)計算:

(1)

其中,A(Bq/kg)是比活度,Nnet是全能峰的凈計數,ε是γ射線全吸收峰探測效率,I是該能量γ射線的發射概率,M(kg)是樣本重量,t(s)是樣品測量時間。

γ能譜分析的最小可檢測活度(MDA)用公式(2)計算:

(2)

其中,σ0(Bq)是樣品凈計數率的標準偏差,Kα是預選的錯誤判斷放射性存在風險幾率α相應的標準正態變量上限百分位數值,r是核素預處理回收率。

2 結果與討論

2.1 土壤中的137Cs含量

34個土壤樣品中的137Cs比活度分析結果見表1。137Cs比活度數值為1.1～4.3 Bq/kg,平均值為2.5±0.8 Bq/kg。將此結果與其他地區測量結果進行比較,匯總結果見表2。目前,我國未對土壤137Cs含量做出限值要求,但從比較結果來看,研究區域內的土壤137Cs比活度與其他地區測量結果相似,處于正常水平范圍。

表1 土壤樣品中的137Cs比活度

表2 不同地區土壤樣品中137Cs的比活度

2.2 影響137Cs背景值空間分布的因素

137Cs在大氣沉降中主要由濕沉降作用至地表。由于地表特點各異,導致137Cs在土壤剖面中分布不均,在空間上呈現出差異。研究137Cs沉降的空間分布差異對于確定研究區域內137Cs大氣沉降通量非常重要。在這一研究過程中需選擇合適的采樣點以獲取背景值。土壤中137Cs背景值的確定主要利用示蹤法分析土壤侵蝕情況,這對侵蝕速率計算結果的可靠性有直接影響,故核素背景值的確立是137Cs示蹤技術分析的核心問題之一。

研究指出,大約有90%的90Sr隨著降水沉降到地面[29-30]。137Cs的沉降模式與90Sr相似,主要來自于降水沉降。137Cs在大氣中的沉降量與降水量關系密切。在相同緯度的地方,137Cs含量與降水量成線性關系,137Cs濃度與地理位置(經緯度)及降水量呈正相關關系。在緯度較高且降雨量多的地方,137Cs濃度相對較高。在降水量少的地區,濃度相對較低[31]。雅魯藏布江中段數據顯示,137Cs濃度為830.6～1114.0 Bq/m2,這與當地的降雨模式是一致的[32]。北半球樣本中,137Cs平均濃度為2500 Bq/m2,而大多數樣本表面放射活度處于2000～3500 Bq/m2,與降水量雖然有一定的關系,但關聯不強[33]。相比之下,南半球的137Cs濃度數據較少,活度水平低,表面活度大約為300～1140 Bq/m2[34]。

2.3 137Cs核素示蹤技術的應用

從大氣到地表土壤的137Cs沉積可被黏土礦物及有機物快速吸附或固定。在化學與生物過程作用下,137Cs在土壤中的移動是有限的,而物理過程(侵蝕和耕作)是137Cs在土壤中重新分布的主要方式。137Cs濃度在未開墾的土壤剖面中隨深度呈指數級下降,而開墾土壤中的137Cs在犁層中呈均勻分布[35-36]。在未擾動的土壤中,137Cs活動主要集中在地表附近(0～20 cm)。在耕地中,耕作行為使底層土壤翻轉,稀釋了表層土壤中的137Cs濃度。在不同的地形位置,侵蝕區顯示出低137Cs活性,而沉積區顯示出高137Cs含量[37]。故在特定的土地利用及集約管理實踐中,土壤中的137Cs濃度相對較低[38]。

圖1 土壤137Cs等核素的來源Fig.1 Sources of soil 137Cs and other nuclides

137Cs已被廣泛用于土壤侵蝕研究中,雖然土壤中的137Cs含量非常少,但可通過靈敏的伽馬能譜法對其進行測量,用于估算土壤侵蝕率。當表土受到侵蝕影響時,137Cs濃度會降低,在侵蝕土壤沉積的地方,137Cs濃度會增加。將侵蝕地點和沉積地點與參考地點進行比較,可獲得侵蝕或沉積土壤的情況。利用137Cs示蹤技術,將參考地點單位面積的137Cs總量與研究場地的137Cs含量進行比較,或比較137Cs存量隨時間的變化來計算土壤侵蝕及沉積率。當研究場地的存量低于參考場地時,表明侵蝕,而更高的存量表明土壤物質沉積。因此,參考地點的選擇起著至關重要的作用,如果參考地點不準確將導致對侵蝕率的低估或高估。應選擇平坦、植被良好、未開墾且土壤侵蝕不存在或可忽略不計的未擾動的參考場地。Sutherland[39]等研究提出,如果變異系數小于30%,可使用參考地點的放射性核素含量來計算土壤侵蝕。研究結果對分析區域土壤侵蝕情況具有重要意義。

3 結論

本研究明確了某地區土壤中的137Cs含量。137Cs比活度范圍與其他地區結果相似,不會對環境及人體造成危害。文獻研究表明,137Cs背景值的高低與地區的經緯度及降雨量之間存在正相關性,根據該地區土壤中137Cs的含量可進一步研究當地土壤的受侵蝕情況。