晶界角度對Al-Mg-Sc-Zr合金板材各向異性行為的影響

朱家豪,韋莉莉*,黃宏鋒,劉淑輝,陳曉明,田 曄,范 俊

(1 桂林理工大學 材料科學與工程學院,廣西 桂林 541004;2 云南鋁業股份有限公司 陽宗海鋁電解分公司,昆明 650000)

Al-Mg系合金以其優異的成型性、可焊性和耐蝕性能被廣泛應用于航天工業領域,如制備太空艙和返回艙等結構件[1-3]。隨著航天技術的不斷進步,對航天用鋁合金性能的要求也在不斷提高。在Al-Mg合金基礎上,復合添加微量Sc和Zr元素研制而成的Al-Mg-Sc-Zr合金不但具備Al-Mg合金的優點,而且具有比Al-Mg合金更高的強度,因此被譽為航天用鋁合金的最佳備選材料,在航空航天領域具有更廣闊的應用前景[4-6]。

Al-Mg-Sc-Zr合金屬于熱處理不可強化合金,不能通過固溶+時效熱處理進行強化[7]。該合金的強化方式主要有兩種:固溶強化和亞結構強化。其中固溶強化是通過增加溶質原子濃度來實現,亞結構強化則是通過塑性變形(例如軋制變形)達到提高合金性能的目的。值得注意的是,雖然大軋制變形量下的Al-Mg-Sc-Zr合金強度得到了顯著提高,但是對合金組織的均勻性和服役過程中的性能穩定性非常不利。研究表明,Al-Mg系合金在大變形量軋制塑性加工過程中容易形成較強的變形織構,并且在局部發生塑性失穩形成大量剪切帶組織[8-9]。剪切帶的存在不僅會成為微裂紋擴展的快速通道,而且在后續的穩定化退火過程中剪切帶區域會優先發生再結晶,進一步加劇板材組織的不均勻性[10]。姜鋒等[11]研究發現Al-Mg-Sc合金經過冷軋變形后傾向于形成強的Copper{112}〈111〉,Brass{011}〈112〉和S{123}〈634〉織構。在剪切帶和變形織構的共同影響下,Al-Mg-Sc-Zr合金板材力學性能表現出較為明顯的各向異性,對合金板材的應用極為不利[12-13]。因此如何有效改善板材力學性能各向異性成為Al-Mg-Sc-Zr合金的重要研究方向。對于Al-Mg-Sc-Zr合金而言,解決變形織構和剪切帶引起的各向異性的根本方法是提高合金塑性,在塑性變形中降低變形織構強度和抑制剪切帶形成,提高組織均勻性。研究表明,在外力作用下不同晶粒由于晶體取向和受力差異而發生不同程度的變形,此時晶界作為聯系各獨立晶粒的紐帶發揮著協調晶粒之間協同變形的作用。有學者研究發現超細晶材料之所以具有常規合金無法比擬的超塑性,是因為其晶粒細小、晶界密度高,晶界角度差大,晶界的協同變形能力也隨之增強[14-15]。因此,通過晶界優化獲得高/低角度晶界混合的混晶組織是提高Al-Mg-Sc-Zr合金塑性,改善合金板材組織均勻性和性能各向異性的有效途徑。

目前多向鍛造(multi-axial forging,MAF)技術在晶界優化方面具有較為突出的優勢,不僅能制備出較大尺寸的超細晶材料[16],并且其過程產生的亞結構強化效果還能保證合金強度的同時降低軋制變形量[17]。因此,本工作采用多向鍛造以達到獲得高/低角度晶界并存的混晶組織的目的,對鍛件進行退火處理以獲得沒有完全再結晶的混晶組織,研究軋制變形過程中晶界結構、變形織構、剪切帶和力學性能之間的內在聯系,探索改善Al-Mg-Sc-Zr合金性能各向異性的新途徑。

1 實驗材料與方法

實驗采用的Al-Mg-Sc-Zr合金是由工業純鋁(99.999%),Al-50Mg,Al-20Mn,Al-2Sc和Al-10Zr中間合金制成的半連續冷鑄鑄錠,合金成分(質量分數/%,下同)為:Mg 5.5,Mn 0.3,Sc 0.2,Zr 0.1,Al余量。鑄錠經過均勻化處理(350 ℃/12 h)后,從鑄錠中切取尺寸為30 mm×26 mm×20 mm的樣品對其進行6道次的室溫多向鍛造,并對合金鍛件進行400 ℃/1 h的退火處理。隨后對均勻化態的Al-Mg-Sc-Zr合金和退火態的合金鍛件進行冷軋處理,軋制變形量為70%。

利用INSTRON-8801疲勞試驗機進行拉伸測試,實驗過程按照GB 228—87的相關規定進行,本實驗中拉伸速率為1 mm/min,拉伸試樣取樣位置和尺寸如圖1所示,之后將拉伸數據導入Origin軟件繪制相應的應力-應變曲線圖。力學性能測試中,每種狀態均重復測試兩次并評價測試結果誤差,以確保實驗結果的準確性。采用金相顯微鏡對覆膜后的Al-Mg-Sc-Zr合金、鍛件和板材縱截面進行顯微組織觀察,陽極覆膜液配比為氫氟酸∶硼酸∶蒸餾水=3 mL∶1.1 g∶100 mL,覆膜電壓為20 V,時間為20 s。在高氯酸和無水乙醇體積比為1∶9的溶液中對各個樣品進行電解拋光,腐蝕電壓控制在20 V,利用ZEISS Sigma-300場發射掃描電子顯微鏡獲得樣品的EBSD圖,采用定向成像顯微鏡(OIM)分析程序對EBSD數據進行分析。

圖1 拉伸試樣取樣位置(a)和尺寸(b)Fig.1 Sampling position (a) and dimensions (b) of tensile specimen

2 實驗結果與分析

2.1 力學性能測試

圖2為均勻化狀態Al-Mg-Sc-Zr合金直接軋制變形以及經過不同溫度退火處理后的合金鍛件軋制變形得到的合金板材各個方向上的力學性能。結果表明,兩種板材試樣的屈服強度(yield strength,YS)和抗拉強度(ultimate tensile strength,UTS)在不同方向上均存在著差異,總體表現出90°方向上力學性能最高,45°和60°方向上力學性能最低。由圖2可知,各狀態測試結果的標準差值較小,由此可確定合金板材不同方向力學性能波動主要與合金板材性能各向異性有關。

圖2 不同冷軋板材試樣的應力-應變曲線(1)和力學性能(2)(a)均勻化狀態+冷軋;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷軋Fig.2 Stress-strain curves (1) and mechanical properties (2) of different cold rolled sheet specimens(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

為了進一步量化對比兩種合金板材的性能各向異性情況,根據合金板材力學性能測試結果,按以下方法分別計算不同試樣平面各向異性指數(index of plane anisotropy,IPA)[18]:

IPA=[(N-1)Xmax-Xmid1-Xmid2-…-

Xmid(N-2)-Xmin]/(N-1)Xmax×100%

(1)

式中:Xmax和Xmin分別為同組數據中的最大值與最小值;Xmid1,Xmid2,Xmid(N-2)分別對應N-2個中間值,本實驗中有5個方向,即N=5。合金板材IPA指數越高,力學性能各向異性越明顯[19]。通過式(1)計算結果作圖分析,如圖3所示。可以看出,合金均勻化狀態直接軋制變形的板材屈服強度IPAYS和抗拉強度IPAUTS指數均為最高,分別為6.68%和5.85%。相比而言,經過多向鍛造+退火處理后再軋制的合金板材IPAYS和IPAUTS指數較低,分別為2.60%和2.94%。綜合圖2和圖3的實驗結果可知,均勻化狀態合金經過軋制變形后力學性能各向異性表現最為顯著,而經過均勻化處理后先進行多向鍛造和退火處理再軋制變形的組合成型工藝能使合金板材性能各向異性得到改善。

圖3 不同冷軋板材試樣力學性能各向異性指數(IPA)Fig.3 IPA of mechanical properties of different cold-rolled sheet specimens

2.2 軋制前合金微觀組織

圖4(a),(b)分別為Al-Mg-Sc-Zr合金均勻化狀態和400 ℃/1 h退火條件下鍛件的金相顯微組織。可以看出合金組織在均勻化狀態下以高角度晶界的等軸晶為主,晶界完整,晶粒尺寸約為30 μm(圖4(a))。合金鍛件經過400 ℃/1 h退火處理后,晶粒尺寸有所減小,但仍然保留著大量的變形組織特征,晶粒內部的變形微帶依舊清晰可辨,表明該溫度下合金鍛件并沒有發生完全再結晶(圖4(b))。

圖4 合金均勻化態和不同退火溫度條件下鍛件的金相顯微組織(a)均勻化狀態;(b)MAF+400 ℃/1 hFig.4 Microstructures of homogenized alloy and forgings at different annealing temperatures(a)as-homogenized;(b)MAF+400 ℃/1 h

圖5為Al-Mg-Sc-Zr合金鍛件EBSD圖和再結晶程度統計。圖5(a)中黑色線條表示取向差角θ>15°的大角度晶界(high angle grain boundaries,HAGBs),紅色線條則表示2°<θ<15°的小角度晶界(low angle grain boundaries,LAGBs)[20]。圖6為Al-Mg-Sc-Zr合金鍛件晶界取向差和晶粒尺寸。結合圖6(a)可以看出,合金鍛件經過退火后獲得了高/低角度晶界混合的混晶組織,其中高角度晶界占比為0.52,平均晶界取向差為20.86°。圖5(b)為合金鍛件的再結晶程度統計,圖中紅色區域為變形組織,黃色區域為亞結構組織,藍色區域為再結晶組織。由圖5(b)的統計結果可知,合金鍛件經過退火后,依舊保留著部分變形組織,且占比為46.8%,而亞結構組織和再結晶組織的占比分別為45.1%和8.1%。圖6(b)顯示了合金鍛件的晶粒尺寸分布情況,結果表明鍛件的平均晶粒尺寸為21.32 μm。

圖5 Al-Mg-Sc-Zr合金鍛件EBSD圖(a)和再結晶程度統計(b)Fig.5 EBSD map (a) and statistics of recrystallization degree (b) of Al-Mg-Sc-Zr alloy forging

圖6 Al-Mg-Sc-Zr合金鍛件晶界取向差(a)和晶粒尺寸(b)Fig.6 Misorientation distribution at intercrystallite boundaries (a) and grain size (b) of Al-Mg-Sc-Zr alloy forging

2.3 軋制態合金微觀組織

圖7(a)為均勻化狀態合金的軋制變形顯微組織,可以看出合金發生了劇烈的塑性變形,晶粒由等軸狀轉變為典型的纖維狀組織,在外加應力的作用下,出現了許多貫穿多個晶粒的宏觀剪切帶(如圖7(a)中所標注的區域),這些剪切帶不均勻分布在合金板材縱截面,并且與軋制方向的夾角為30°～45°。圖7(b)為經過400 ℃/1 h退火處理后合金鍛件的軋制變形顯微組織,由圖可見,經過相同軋制變形量的合金鍛件顯微組織也呈現典型的纖維狀,但是并未觀察到明顯的宏觀剪切帶,說明剪切帶的形成受到了抑制。

圖7 不同合金試樣的冷軋態金相顯微組織(a)均勻化狀態+冷軋;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷軋Fig.7 Metallographic microstructures of cold rolled with different alloy specimens(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

圖8和圖9分別為不同板材樣品的EBSD圖與晶界取向差。可以看出,均勻化態合金經過冷軋變形后,晶粒由等軸晶轉變為纖維狀晶粒,此時大角度晶界占比為0.59,平均晶界取向差為24.87°。經過多向鍛造和退火處理再進行冷軋處理的合金板材中大角度晶界占比明顯降低,經過400 ℃/1 h退火處理再冷軋的合金試樣大角度晶界占比下降至0.46,平均晶界取向差減小至19.98°。通過對比圖8(a),(b)不難看出,合金鍛件的軋制變形組織中晶界密度明顯大于均勻化態合金。

圖8 Al-Mg-Sc-Zr合金板材樣品的EBSD圖(a)均勻化狀態+冷軋;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷軋Fig.8 EBSD maps of samples of Al-Mg-Sc-Zr alloy sheets(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

圖9 Al-Mg-Sc-Zr合金板材樣品晶界取向差(a)均勻化狀態+冷軋;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷軋Fig.9 Misorientation distribution at intercrystallite boundaries of Al-Mg-Sc-Zr alloy sheet samples(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

為了分析Al-Mg-Sc-Zr合金板材的織構組分和強度,通過EBSD測試得到的結果,利用OIM軟件繪制出各個樣品的取向分布函數圖,結果如圖10所示。可以看出,均勻化態合金以及退火態合金鍛件經過軋制變形后,Brass,Copper和S織構成為板材中的主要織構,其中均勻化態合金直接軋制的板材中最大織構強度等級達到了11.37(圖10(a)),而經過400 ℃/1 h退火的合金鍛件軋制板材中最大織構強度則下降至7.82(圖10(b))。實驗結果表明高/低角度晶界混合的混晶組織能有效降低軋制過程中變形織構的強度。

圖10 不同合金試樣的取向分布函數(a)均勻化狀態+冷軋;(b)MAF+400 ℃/1 h+冷軋Fig.10 Orientation distribution function of different alloy samples(a)as-homogenized+cold rolled;(b)MAF+400 ℃/1 h+cold rolled

2.4 剪切帶對合金板材各向異性的影響

在軋制過程中,合金材料受到垂直于軋面的壓應力和平行于軋向的拉應力的共同作用,隨著軋制變形量的增大并超過晶界協調晶粒之間協同變形的能力時,合金組織就容易產生塑性失穩,在局部形成剪切帶[8]。結合力學性能測試(圖2與圖3)和金相組織觀察結果不難發現,均勻化狀態下直接軋制的Al-Mg-Sc-Zr合金板材顯微組織中剪切帶密度較大(圖7(a)),并且其力學性能各向異性最為明顯,這是由于剪切帶組織分布具有一定的方向性,在外力作用下,微裂紋傾向在剪切帶中萌發并沿著剪切帶的方向迅速擴展,導致合金材料沿剪切帶率先發生斷裂,從而造成合金板材不同方向上的力學性能有著較大差異[10],表現出較為明顯的性能各向異性。

當合金鍛件經過退火處理后,由于沒有發生完全再結晶(圖4與圖5),因此獲得了基體為高/低角度晶界并存的混晶組織。由于混晶組織的存在增大了晶界角度差,提高了晶界協調變形的能力[15],導致其能夠有效抑制軋制過程中剪切帶的形成。研究表明,高強度的Copper和S織構容易形成剪切帶[9],而混晶組織降低了合金鍛件軋制變形過程中的Copper和S織構強度,間接地抑制了剪切帶的形成。此外,晶界滑移是Al-Mg-Sc-Zr合金的主要變形機制,由于合金鍛件的混晶組織具有更為細小的晶粒以及更高密度的晶界,有利于晶界的滑移和轉動,使合金變形更為均勻[21],并且合金鍛件軋制板材中Brass,Copper和S織構強度更低,晶界滑移更均勻,使合金板材獲得更高的塑性[14],從而抑制剪切帶的形成。綜上所述,混晶組織能抑制合金軋制過程中剪切帶的形成,有效降低剪切帶密度以及剪切帶對板材力學性能的影響,從而改善合金板材的力學性能各向異性。

2.5 變形織構對合金板材各向異性的影響

對于面心立方金屬而言,在外加載荷作用下滑移系會優先沿著最密排面{111}以及最密排方向〈011〉發生滑移,從而發生塑性變形[10]。依據金屬單晶體拉伸變形機制和變形臨界分切應力定律,合金板材屈服強度σs與晶體臨界分切應力τc的關系如下[13]:

(2)

式中:Ф和λ分別為滑移面法線與拉伸軸向之間的夾角和滑移方向與拉伸軸向之間的夾角;cosФcosλ為Schmid因子。不難看出,Schmid因子越大,在外加應力作用下越有利于晶體滑移系的開動,試樣的屈服強度越小。由圖10的分析結果可知,均勻化態合金經過軋制后Copper,Brass和S織構強度明顯高于合金鍛件的軋制板材試樣,結合力學性能測試結果可以看出,變形織構是影響Al-Mg-Sc-Zr合金板材力學性能各向異性的重要因素。

表1 不同拉伸方向對應的Schmid因子及其最大值[12]Table 1 Schmid factor and maximum value corresponding to different stretching directions[12]

圖11 合金板材各個方向Schmid因子最大值Fig.11 Maximum value of Schmid factor in all directions of alloy sheets

3 結論

(1)均勻態Al-Mg-Sc-Zr合金經過多向鍛造和400 ℃/1 h的退火處理后,沒有發生完全再結晶,顯微組織內部仍然保留著變形組織特征,實現了由高角度晶界的等軸晶合金試樣向高/低角度晶界并存的混晶合金鍛件的轉變,其中高角度晶界占比為0.52。

(2)均勻態Al-Mg-Sc-Zr合金直接軋制后顯微組織中出現了較多剪切帶,大角度晶界占比為0.59,平均晶界取向差為24.87°,并且板材中變形織構主要為Brass,Copper和S織構,織構強度達到了11.37;而合金鍛件經過400 ℃/1 h退火處理后軋制顯微組織中沒有觀察到明顯的剪切帶,大角度晶界占比下降至0.46,主要變形織構類型沒有變化,但是織構強度下降至7.82。

(3)均勻態合金直接軋制變形后,性能各向異性行為較為明顯,屈服強度IPAYS和抗拉強度IPAUTS指數分別為6.68%和5.85%;經過400 ℃/1 h退火處理后的合金鍛件進行軋制變形,板材IPAYS和IPAUTS指數均有所下降,合金性能各向異性得到明顯改善。