生產(chǎn)堆石墨套管污染分布研究

黃祖程

(中核四川環(huán)保工程有限責(zé)任公司創(chuàng)新研發(fā)中心 四川廣元 628000)

某石墨慢化水冷生產(chǎn)堆堆芯主要由石墨砌體和石墨套管構(gòu)成，石墨套管一方面在反應(yīng)堆正常卸料完成后進(jìn)行更換，另一方面反應(yīng)堆出現(xiàn)異常工況時(shí)進(jìn)行更換，更換的廢石墨套管進(jìn)行集中暫存。根據(jù)國內(nèi)調(diào)研資料[1]和國外調(diào)研資料[2]可知，石墨套管中的14C 主要來源于雜質(zhì)N 和孔隙N2經(jīng)過14N(n，p)14C 反應(yīng)生成；同時(shí)，根據(jù)國內(nèi)調(diào)研資料[3]可知，石墨具有較強(qiáng)吸附性，長期暫存的石墨套管基體由表及里不同深度吸附的放射性核素種類和放射性核素污染水平不明，目前國內(nèi)外尚無生產(chǎn)對石墨套管放射性核素污染分布探索實(shí)踐，因此開展該方面探索實(shí)踐，獲取石墨套管放射性核素污染分布情況，為石墨套管后續(xù)處理提供設(shè)計(jì)輸入。將相關(guān)探索實(shí)踐總結(jié)如下。

1 確定技術(shù)路線

（1）確定石墨套管基體可能吸附的放射性核素，以及預(yù)估其放射性水平。

（2）根據(jù)每個(gè)核素分析所需的樣品量，以及石墨套管的尺寸確定逐層剝離的厚度。

（3）由于石墨套管具有放射性，剝離石墨產(chǎn)生的粉末對人體危害較大，因此對石墨套管剝離裝置的要求包括：①對石墨套管內(nèi)外表面進(jìn)行自動(dòng)剝離；②滿足剝離厚度、剝離精度要求；③剝離過程中防止污染擴(kuò)散；④逐層剝離樣品收集時(shí)防交叉污染。

（4）開展非放石墨套管剝離試驗(yàn)，獲取石墨套管剝離工藝參數(shù)。

（5）對放射性石墨套管進(jìn)行逐層剝離，對剝離的樣品進(jìn)行逐個(gè)分析，獲取逐層樣品中各核素放射性水平，進(jìn)而探索出生產(chǎn)堆石墨套管中放射性核素分布情況。

2 確定污染核素及放射性水平

根據(jù)生產(chǎn)堆產(chǎn)品生產(chǎn)工藝與查閱生產(chǎn)運(yùn)行記錄，獲悉石墨套管基體中主要含有的放射性核素包括3H、14C、60Co、63Ni、90Sr、137Cs等，其放射性為中、低放水平。

3 石墨套管表面逐層剝離工藝設(shè)計(jì)

3.1 逐層剝離工藝流程設(shè)計(jì)

石墨套管內(nèi)外表面逐層剝離工藝流程設(shè)計(jì)如下。

首先確定剝離方式與固定、剝離、收集、防交叉污染裝置；按照確定的剝離方式對石墨套管固定、逐層剝離；收集剝離樣品，并進(jìn)行防交叉污染處理；開展下一層剝離。

3.2 剝離方式設(shè)計(jì)及裝置研制

3.2.1 剝離方式選取

對石墨套管逐層剝離常用的方式包括車、銑、刨、磨等。其中，刨床主要針對金屬件的加工，對于石墨這類脆性材料，一般不采用此方式；磨床主要通過高速旋轉(zhuǎn)的砂輪對工件進(jìn)行磨削加工，但此方式不利于樣品收集，因此排除；車和銑的加工方式應(yīng)用最為廣泛，且適用于本項(xiàng)目石墨套管的逐層剝離加工。

從主軸分布方面分析，臥式的切削加工方式，在內(nèi)表面剝離后的粉末樣品收集操作過程復(fù)雜，人員受照時(shí)間長；立式的切削加工方式，在對剝離后的粉末樣品收集可利用其自然沉降的特點(diǎn)進(jìn)行收集，也降低了操作時(shí)間，減少了人員受照時(shí)間，因此立式切削的加工方式更加適用于本項(xiàng)目。

綜上所述，采用立式剝離對石墨套管進(jìn)行分層剝離取樣，剝離方式示意圖，見圖1。

圖1 石墨套管表面剝離方式示意圖

3.2.2 石墨套管剝離裝置選取

（1）逐層剝離參數(shù)選取。

根據(jù)石墨的特性[4]、石墨剝離方法[5]調(diào)研，選用石墨套管剝離裝置主要由主傳動(dòng)系統(tǒng)、進(jìn)給伺服系統(tǒng)、控制系統(tǒng)、刀庫系統(tǒng)[6]、石墨套管固定剝離平臺(tái)等幾大部分組成（見圖2）。根據(jù)樣品分析所需的用量，單層剝離厚度0.5 mm，單層剝離精度為0.05 mm。其中進(jìn)給伺服系統(tǒng)負(fù)責(zé)石墨套管剝離，應(yīng)滿足單次剝離厚度小于0.5 mm，實(shí)現(xiàn)石墨套管單次剝離的厚度等剝離參數(shù)的確定。需要?jiǎng)冸x的石墨套管長度為150～600 mm，因此在剝離過程中，刀具行程應(yīng)大于600 mm。控制系統(tǒng)負(fù)責(zé)刀具轉(zhuǎn)速、下刀深度、剝離厚度等剝離參數(shù)的調(diào)節(jié)。

圖2 石墨套管剝離裝置示意圖

（2）刀具選取。

縱向剝離的刀具主要為球刀和平底刀，刀具結(jié)構(gòu)示意圖見圖3，圖3（a）為平底刀基本形狀，圖3（b）為球刀基本形狀。其中，平底刀主要用于粗加工，平面精加工和清角加工，其缺點(diǎn)是刀尖容易磨損，影響加工精度，不適用于放射性石墨套管剝離分層取樣；球刀主要用于非平面的精加工，適用于此次放射性石墨套管剝離分層取樣。通過調(diào)研，選取整體氧化鋯陶瓷成形銑刀[7]作為剝離刀具。

圖3 刀具基本形狀圖

3.2.3 剝離過程中防污染擴(kuò)散設(shè)計(jì)

放射性石墨套管剝離過程中，將產(chǎn)生放射性氣溶膠，因此剝離作業(yè)室設(shè)計(jì)為全密封作業(yè)室（見圖4），作業(yè)室換風(fēng)次數(shù)和負(fù)壓應(yīng)滿足輻射防護(hù)分區(qū)要求[8]：換風(fēng)次數(shù)為2～5次/時(shí),壓差控制在20～40 Pa。

圖4 剝離作業(yè)室示意圖

3.2.4 樣品收集設(shè)計(jì)

根據(jù)石墨粉末逸散的原因和石墨粉末降沉的特點(diǎn)，確定石墨套管內(nèi)外剝離粉末收集方式[9]；其中石墨套管內(nèi)表面剝離產(chǎn)生的粉末大部分沿著石墨套管內(nèi)壁沉降，按圖5所示方式進(jìn)行石墨套管固定裝置、內(nèi)表面石墨粉末收集裝置設(shè)計(jì)。石墨套管外表面剝離產(chǎn)生的粉末逸散后在重力的作用下降沉，結(jié)合石墨套管最大高度和剝離過程中刀具運(yùn)動(dòng)路徑，在保證避免外表面收集容器與刀具發(fā)生碰撞的條件下，按圖6 所示方式對粉末進(jìn)行收集，并根據(jù)刀具運(yùn)動(dòng)路徑確定外表面粉末收集容器結(jié)構(gòu)尺寸。

圖5 內(nèi)表面粉末收集示意圖

圖6 外表面粉末收集示意圖

3.3 防交叉污染考慮

采取單次剝離、單次收集的方式對石墨套管逐層剝離。為防止石墨粉末取樣過程中交叉污染[10]，當(dāng)石墨套管完成一次表面剝離后，人工更換內(nèi)、外表面石墨粉塵收集容器，同時(shí)采用吸塵的方式，對殘余在放射性石墨內(nèi)外表面的放射性石墨粉末進(jìn)行清理，防止放射性石墨粉末樣品間交叉污染，同時(shí)用酒精棉對附著在刀具上的粉末進(jìn)行擦拭收集。

4 獲取石墨套管剝離工藝參數(shù)

通過選取不同下刀深度（刀具每剝一圈下降的高度）、不同轉(zhuǎn)速條件下，開展了剝離厚度為0.5 mm的內(nèi)外表面剝離試驗(yàn)，獲取了石墨粉末收集率等相關(guān)信息，數(shù)據(jù)詳情見表1，剝離效果見圖7～圖9。通過對試驗(yàn)數(shù)據(jù)的分析，內(nèi)外表面收集裝置收集率為92.29%～96.20%、剝離過程中石墨套管完好未出現(xiàn)破損、剝離厚度誤差0.03～0.215 mm，能達(dá)到剝離放射性石墨套管的要求。在確保收集率、石墨套管完好的情況下，選取了剝離效率較高的剝離工藝參數(shù)：剝離厚度0.5 mm，下刀深度1 mm，主軸轉(zhuǎn)速800 r/min，作為放射性石墨套管剝離工藝參數(shù)。同時(shí)，驗(yàn)證了粉末收集裝置可行的，防交叉污染的措施是有效的。

表1 剝離試驗(yàn)數(shù)據(jù)表

圖7 內(nèi)表面剝離前后對比效果

圖8 外表面剝離前后對比效果圖

5 石墨套管逐層剝離及樣品分析

選用剝離試驗(yàn)獲取的剝離工藝參數(shù)，分別對長度300 mm、400 mm放射性石墨套管進(jìn)行了內(nèi)外表層逐層剝離，其中300 mm石墨套管剝長度為200 mm，400 mm石墨套管剝離長度為280 mm。兩根石墨套管內(nèi)外表面剝離的樣品信息詳見表2、表3，樣品分析的結(jié)果詳見表4、表5。

表2 300 mm石墨套管剝離熱試驗(yàn)數(shù)據(jù)記錄表

表3 400 mm石墨套管剝離熱試驗(yàn)數(shù)據(jù)記錄表

表4 300 mm石墨套管樣品分析數(shù)據(jù)

表5 400 mm石墨套管樣品分析數(shù)據(jù)

6 石墨套管污染分布

通過對2 根放射性石墨套管內(nèi)外表面逐層剝離，根據(jù)剝離的樣品分析結(jié)果，獲得了石墨套管污染分布情況，見圖10～圖15。

圖10 137Cs內(nèi)外層污染分布趨勢圖

圖11 60Co內(nèi)外層污染分布趨勢圖

圖12 3H內(nèi)外層污染分布趨勢圖

圖14 63Ni內(nèi)外層污染分布趨勢圖

圖15 90Sr內(nèi)外層污染分布趨勢圖

7 結(jié)語

通過生產(chǎn)堆石墨套管污染分布探索實(shí)踐，研制了石墨套管剝離裝置，掌握了石墨套管逐層剝離工藝，完成了放射性石墨套管逐層剝離和樣品分析，獲取了生產(chǎn)堆石墨套管污染分布情況，其中137Cs、60Co主要分布在石墨套管內(nèi)外表面1 mm，3H主要分布在石墨套管內(nèi)外表面1.5 mm，14C在石墨套管內(nèi)外表面0.5 mm分布略高，63Ni在石墨套內(nèi)外面水平相當(dāng)。