柴油機空氣輔助式SCR 試驗研究分析

和志高，楊樹啟，郭宇辰，楊輝，施世澤

（1.671006 云南省 大理市 滇西應(yīng)用技術(shù)大學(xué)；2.678400 云南省 德宏傣族景頗族自治州 云南省德宏職業(yè)學(xué)院；3.010018 內(nèi)蒙古自治區(qū) 呼和浩特市 內(nèi)蒙古農(nóng)業(yè)大學(xué)）

0 引言

柴油機以其高效節(jié)能、耐用可靠等優(yōu)點，成為現(xiàn)代交通運輸、工程建設(shè)等領(lǐng)域的主流動力[1]，然而柴油機運行過程中會產(chǎn)生大量的氮氧化合物（NOX）、顆粒物（PM），其中NOX是造成光化學(xué)煙霧的重要來源[2]。隨著排放法規(guī)越來越嚴(yán)格，優(yōu)化發(fā)動機缸內(nèi)工作和加裝缸外后處理裝置成為了排放凈化的最佳選擇。目前控制柴油機NOX排放凈化主流機內(nèi)有廢氣再循環(huán)（EGR）技術(shù)，機外有選擇性催化還原技術(shù)（SCR）等，SCR 技術(shù)以其高效、穩(wěn)定及可靠的特點，成為我國減少柴油機NOX排放最主要的技術(shù)之一[3]。

在柴油機NOX排放控制的應(yīng)用中，空氣輔助式SCR 技術(shù)通過在SCR 尿素噴射中引入適量空氣，提高了尿素霧化和蒸發(fā)效果[4]。空氣注入有助于擴散尿素噴霧，增加O2濃度，提高尿素的蒸發(fā)效率和均勻性，進(jìn)而提高SCR 系統(tǒng)的NOX轉(zhuǎn)化效率[5]。O2與NH3一起參與反應(yīng)，增大催化劑表面的活性氧物種濃度，促進(jìn)反應(yīng)速率和催化效率[6]。空氣輔助式SCR 可以在更寬的溫度范圍內(nèi)實現(xiàn)NOX的高效轉(zhuǎn)化，尤其是在低溫條件下可大幅提高催化劑的NOX轉(zhuǎn)化效率，減小溫度對SCR 系統(tǒng)的影響，增強了適用性[7]。另外，尿素/NOX的當(dāng)量比過高會造成NH3的逃逸，過低則會導(dǎo)致SCR反應(yīng)效率減小，無法達(dá)到排放控制目標(biāo)。通過精準(zhǔn)調(diào)節(jié)尿素/NOX的當(dāng)量比，可以實現(xiàn)更高效的NOX轉(zhuǎn)化率和更少的HN3排放[8]。在實際應(yīng)用中，尿素/NOX的當(dāng)量比通常控制在1.0～1.2，不同的柴油機和SCR 催化劑也會有所差異[9]，因此在柴油機空氣輔助式SCR試驗研究過程中，精準(zhǔn)確定最佳的尿素/NOX的當(dāng)量比非常重要[10]。

通過以D30 國IV 柴油機加裝后處理系統(tǒng)DOC+CDPF+SCR 進(jìn)行臺架試驗，測試不同工況發(fā)動機加裝后處理系統(tǒng)的排放，研究后處理系統(tǒng)的工作特性。本文主要以后處理系統(tǒng)中SCR 為研究對象，通過對SCR 的不同轉(zhuǎn)速及扭矩工況進(jìn)行研究，對比分析SCR 的工作特性及NOX的轉(zhuǎn)化效率，研究其在不同溫度、不同尿素/NOX當(dāng)量比對NOX轉(zhuǎn)化效率的影響規(guī)律。

1 SCR 反應(yīng)機理

當(dāng)發(fā)動機排氣溫度達(dá)到催化劑起活溫度時，將32.5%尿素水溶液通過噴射器以霧狀的形式進(jìn)入尾氣中，經(jīng)過噴霧、蒸發(fā)熱解、混合及水解等過程后生成NH3，并在催化劑的催化作用下發(fā)生催化還原反應(yīng)和氧化反應(yīng)，最終將發(fā)動機尾氣中的NOX還原成為NH3和H2O。SCR 反應(yīng)區(qū)域示意圖如圖1 所示。

圖1 SCR 反應(yīng)區(qū)域示意圖Fig.1 Schematic diagram of SCR reaction zone

對SCR 催化器中的化學(xué)反應(yīng)機理進(jìn)行分析，按照反應(yīng)進(jìn)行的先后順序可將主要的反應(yīng)分為水解反應(yīng)（式（1））、SCR 催化還原反應(yīng)（式（2）—式（4））及NH3的氧化反應(yīng)（ASC）（式（5）—式（8））3 部分。具體反應(yīng)方程式[11-13]為

國VI 排放法規(guī)中，為防止NH3泄露造成新的污染，在SCR 催化器后端需要增加氧化氨氣的反應(yīng)裝置（ASC），ASC 反應(yīng)的主要方程式[14]為

2 試驗設(shè)備與試驗方案

2.1 試驗設(shè)備

以D30 四缸直列式高壓共軌柴油發(fā)動機為研究對象，加裝后處理DOC+CDPF+SCR 進(jìn)行臺架試驗。重點研究發(fā)動機在不同工況及尿素/NOX當(dāng)量比下氣助式SCR 系統(tǒng)進(jìn)行NOX的轉(zhuǎn)化效率。后處理系統(tǒng)中SCR 載體涂覆的催化劑為釩基催化劑（V2O5-WO3/TiO2）。發(fā)動機主要技術(shù)參數(shù)如表1所示，后處理系統(tǒng)催化劑載體相關(guān)參數(shù)如表2 所示，試驗后處理技術(shù)路線圖2 所示。

表1 發(fā)動機主要參數(shù)Tab.1 Main engine parameters

表2 催化器載體主要參數(shù)Tab.2 Main parameters of catalyst carrier

圖2 試驗技術(shù)路線圖Fig.2 Experimental technology roadmap

試驗中的SCR 尿素噴射系統(tǒng)是一套完整的氣助式噴射尿素電子控制系統(tǒng)，主要由空氣壓縮機、空氣罐、尿素箱、尿素泵及控制單元（DCU）等組成。DCU 控制器通過對發(fā)動機的排氣流量、排氣溫度和NOX排放量等檢測，實現(xiàn)自動控制噴射，同時可以精確實現(xiàn)不同尿素/NOX當(dāng)量比的噴射。SCR 尿素噴射系統(tǒng)設(shè)備型號與規(guī)格如表3 所示。

表3 SCR 系統(tǒng)設(shè)備型號與規(guī)格Tab.3 Model and specification of SCR system equipment

2.2 試驗方案

試驗在海拔1 950 m 和大氣壓力81 kPa 的環(huán)境下進(jìn)行。研究不同轉(zhuǎn)速（1 200、1 400、1 800、2 200、2 600 r/min）及其對應(yīng)的轉(zhuǎn)矩（100、150、200、250、300 N·m）下SCR 的轉(zhuǎn)化效率，通過對比有氣助和非氣助2 種尿素噴射系統(tǒng)，并以空氣輔助式尿素噴射系統(tǒng)為主要對象，研究SCR 系統(tǒng)在不同轉(zhuǎn)速及扭矩工況的工作特性，并針對后處理SCR系統(tǒng)的排氣溫度、排氣流量、氣體組分、尿素噴射量、ESC 測試下SCR 的NOX轉(zhuǎn)化效率等進(jìn)行檢測，以及不同排氣溫度和尿素/NOX當(dāng)量比對NOX轉(zhuǎn)化效率影響的試驗研究。目的是進(jìn)一步提高空氣輔助式尿素噴射系統(tǒng)的NOX轉(zhuǎn)化效率，實現(xiàn)對尿素噴射量的精確控制，減小氨逃逸，使SCR 系統(tǒng)滿足國VI 排放要求。

3 試驗結(jié)果與分析

3.1 不同工況下氣助式SCR 尿素噴射量對比分析

圖3 為不同工況下發(fā)動機排放和SCR 系統(tǒng)的尿素噴射量對比。由圖3 可知，排氣溫度、排氣流量及尿素噴射量隨發(fā)動機轉(zhuǎn)速和轉(zhuǎn)矩升高而增大，因此，排氣溫度和排氣流量是SCR 尿素噴射量的重要依據(jù)。圖3（c）中，隨著發(fā)動機轉(zhuǎn)速和轉(zhuǎn)矩升高，SCR 入口NOX排放量逐漸減少，但尿素噴射量不斷增大，原因是排氣溫度低于200 ℃，SCR催化劑中的鉑鈀金屬催化劑的活性較低。為提高SCR 轉(zhuǎn)化效率，需要增加尿素噴射量。而當(dāng)發(fā)動機轉(zhuǎn)速較高時，排氣溫度和空速不斷增大，NH3/NOX與SCR催化劑中的鉑鈀金屬催化劑反應(yīng)時間減少。為增大NOX轉(zhuǎn)化效率，需要進(jìn)一步增加尿素噴射量。SCR 系統(tǒng)電控單元（DCU）根據(jù)進(jìn)口前端和后端NOX排放濃度計算SCR 轉(zhuǎn)化效率，并通過轉(zhuǎn)化效率目標(biāo)值對SCR尿素噴射量進(jìn)行自動優(yōu)化控制，但尿素噴射過多會導(dǎo)致氨逃逸增多，或者產(chǎn)生尿素結(jié)晶現(xiàn)象。

圖3 不同工況發(fā)動機排放和SCR 尿素噴射量對比Fig.3 Comparison of emissions and SCR urea injection amounts under different operating conditions for engines

3.2 非氣助式和氣助式SCR 系統(tǒng)NOX 轉(zhuǎn)化效率對比分析

圖4 為不同工況下非氣助式SCR 系統(tǒng)與氣助式SCR 系統(tǒng)前后端NOX轉(zhuǎn)化效率試驗對比。試驗在發(fā)動機轉(zhuǎn)速（1 200、1 400、1 800、2 200、2 600 r/min）及其對應(yīng)的5 個轉(zhuǎn)矩（100、150、200、250、300 N·m）工況下進(jìn)行，對比有氣助和非氣助2 種尿素噴射系統(tǒng)，研究空氣輔助式尿素噴射系統(tǒng)SCR 的轉(zhuǎn)化效率。

圖4 非氣助與氣助式SCR 前后端NOx 轉(zhuǎn)化效率對比Fig.4 Comparison of front and rear NOx conversion efficiency for non-air-assisted and air-assisted SCR

試驗結(jié)果顯示，在不同工況下，氣助式SCR系統(tǒng)NOX轉(zhuǎn)化效率比非氣助式SCR 系統(tǒng)的更高，在低負(fù)荷工況下相差近4%，在高負(fù)荷時相差近8%。原因是隨著發(fā)動機負(fù)荷增大，排氣溫度不斷升高，相比于非氣助式SCR 系統(tǒng)，氣助式SCR 系統(tǒng)能實現(xiàn)更高的尿素噴射壓力，而高壓空氣和尿素混合噴射促進(jìn)了尿素霧化和蒸發(fā)效果，產(chǎn)生更多NH3，也進(jìn)一步增加排氣中的O2含量；在大負(fù)荷、排氣溫度較高時，促進(jìn)了SCR 的水解反應(yīng)和催化還原反應(yīng)，提高了NOX轉(zhuǎn)化效率。

3.3 ESC 測試工況下氣助式SCR 系統(tǒng)NOX 排放分析

圖5 為ESC 測試工況下氣助式SCR 前后端NOX轉(zhuǎn)化效率對比，可見，ESC 測試不同工況下SCR 進(jìn)口端NO/NO2比值均小于2.5，原因是后處理系統(tǒng)中的DOC 能夠促進(jìn)NO/NO2趨于1，有利于提高SCR 的轉(zhuǎn)化效率。ESC 測試時，SCR 系統(tǒng)DCU 始終控制尿素/NOX當(dāng)量比接近1。在尿素/NOX當(dāng)量比為1 時，NOX轉(zhuǎn)化效率平均在90%以上，13 個測試點轉(zhuǎn)化效率均穩(wěn)定達(dá)到了86%。當(dāng)SCR進(jìn)口溫度高于250 ℃時，SCR 的反應(yīng)速度加快，此時NOX轉(zhuǎn)化效率近95%。綜上可得，ESC 測試工況下氣助式SCR 系統(tǒng)控制較為精確、反應(yīng)靈敏度較好，NOX轉(zhuǎn)化效率較高，表現(xiàn)出較好的運行穩(wěn)定性。

圖5 ESC 測試工況氣助式SCR 前后端NOX 轉(zhuǎn)化效率對比Fig.5 Comparison of front and rear NOx conversion efficiency for ESC test cycle with air-assisted SCR

3.4 穩(wěn)定工況下不同尿素/NOX 當(dāng)量比與NOX 轉(zhuǎn)化效率分析

尿素在噴入SCR 系統(tǒng)之后，經(jīng)過熱解、水解后一部分NH3首先吸附在催化劑表面的活性位上，另一部分NH3吸附在催化劑的非活性位上。吸附在活性位上的NH3會快速與NOX發(fā)生反應(yīng)，尿素/NOX當(dāng)量比持續(xù)增加，吸附在活性位上的NH3會達(dá)到飽和狀態(tài)，只有當(dāng)停止尿素噴射，NH3含量不足的情況下吸附在非活性位上的NH3才會轉(zhuǎn)移到活性位上并快速釋放參與反應(yīng)。本次試驗選取1.0～2.0 的尿素/NOX當(dāng)量比，探究尿素/NOX當(dāng)量比對NOX轉(zhuǎn)化效率的影響。

圖6 為穩(wěn)定工況下不同尿素/NOX當(dāng)量比與NOX轉(zhuǎn)化效率的對比。由圖6 可知，在穩(wěn)定工況反應(yīng)溫度為200 ℃、尿素/NOX當(dāng)量比在1.0～1.7 時，NOX轉(zhuǎn)化效率隨尿素/NOX當(dāng)量比的增大而提高；當(dāng)尿素/NOX當(dāng)量比大于1.4 時，NOX轉(zhuǎn)化效率隨尿素/NOX當(dāng)量比增大趨于穩(wěn)定，原因是尿素/NOX當(dāng)量比大于1.4 時，NH3在SCR 催化器中反應(yīng)中達(dá)到飽和，NH3在催化劑活性位上吸附速率達(dá)到較高水平，此時NOX轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最大值。若進(jìn)一步加大尿素噴射，過高的尿素/NOX當(dāng)量比可能造成氨逃逸，雖有ASC 能夠有效氧化多余的NH3，但為防止NH3二次污染，根據(jù)發(fā)動機的實際工況，尿素/NOX當(dāng)量比需要控制在1.0～1.4。

圖6 穩(wěn)定工況不同尿素/NOX 當(dāng)量比NOX 轉(zhuǎn)化效率對比Fig.6 Comparison of NOX conversion efficiency under different urea/NOX equivalent ratios for stable operating conditions

在尿素連續(xù)噴射30 min 與不同尿素/NOX當(dāng)量比NOX轉(zhuǎn)化效率對比中，試驗設(shè)定為15 min 后保持尿素/NOX當(dāng)量比為2，在20 min后停止尿素噴射，在開始噴射尿素時，SCR 后端NOX濃度下降較為明顯，表明NH3在催化劑活性位上吸附速率較快，SCR 效率較高。在0～15 min，隨著尿素/NOX當(dāng)量比的增大，NOX轉(zhuǎn)化效率亦增大，在15 min 當(dāng)量比為2 時達(dá)到最大；在15～20 min，由于持續(xù)噴入的尿素過多，導(dǎo)致NH3在催化器中積累較多，影響NOX傳感器的工作，表現(xiàn)為NOX排放升高，NOX轉(zhuǎn)化效率降低；在20 min 時停止噴射尿素，而在20～25 min，儲存在催化劑活性位上的NH3開始釋放，非活性位上的NH3繼續(xù)轉(zhuǎn)移到活性位上并迅速反應(yīng)，NOX傳感器工作逐漸恢復(fù)正常，NOX轉(zhuǎn)化效率升高；在25 min 后由于儲存在活性位上的NH3被消耗，濃度開始上升，因此NOX轉(zhuǎn)化效率迅速減小。

綜上可得，在不同尿素/NOX當(dāng)量比下氣助式SCR 系統(tǒng)尿素控制效果良好，在當(dāng)量比為2 時NOX轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最大，若當(dāng)量比進(jìn)一步增加，NOX轉(zhuǎn)化效率反而會減小，試驗表明尿素/NOX當(dāng)量比不能高于1.4，尿素噴射量過高易造成氨逃逸。因此，精確控制尿素噴射量、優(yōu)化尿素/NOX比例控制策略對SCR 滿足國VI 排放標(biāo)準(zhǔn)非常重要。

4 結(jié)論

（1）對比非氣助式SCR 系統(tǒng)，氣助式SCR系統(tǒng)有更高的尿素噴射壓力，更好的尿素霧化、蒸發(fā)效果，還增加了排氣中的O2含量，并有效改善因排氣流量增加造成的混合氣不均勻程度，表現(xiàn)出更好的NOX的轉(zhuǎn)化效率。

（2）在ESC 各工況試驗中，13 個測試點轉(zhuǎn)化效率穩(wěn)定達(dá)到了86%，當(dāng)溫度上升到250 ℃以上，NOX轉(zhuǎn)化效率近95%，表明氣助式SCR 系統(tǒng)控制較為精確、反應(yīng)靈敏度較好、NOX轉(zhuǎn)化效率較高且穩(wěn)定，為滿足國VI 排放標(biāo)準(zhǔn)提供重要參考。

（3）在溫度為200 ℃穩(wěn)定工況下，尿素/NOX當(dāng)量比與NOX轉(zhuǎn)化效率試驗中，尿素/NOX當(dāng)量比在1～2 時，NOX轉(zhuǎn)化效率隨尿素/NOX當(dāng)量比增大而提高，但當(dāng)尿素/NOX當(dāng)量比大于1.4 時，NOX轉(zhuǎn)化效率隨尿素/NOX當(dāng)量比趨于穩(wěn)定；在較長時間運行的穩(wěn)定工況下，尿素/NOX當(dāng)量比為2 時NOX轉(zhuǎn)化效率達(dá)到最大，但為防止尿素/NOx 當(dāng)量比過高而造成氨逃逸，尿素/NOX當(dāng)量比需要控制在1.0～1.4。