趙靜 陳暉 謝永強 張浩波



摘要 以甘肅隴南市宕昌縣八力鎮中藥材種植地土壤為例,研究種植地5個土壤理化性質指標(pH、有機質、有效磷、全氮、全鉀)和11個金屬元素(Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co、Ca、Mg)的含量,并對其進行相關性分析、金屬元素污染情況評價和土壤重金屬的健康風險評估。結果表明,種植地土壤pH為8.20,屬于堿性土壤;有機質含量處于3級水平,有效磷、全氮和全鉀含量處于1級水平;金屬元素中As、Sn、Bi元素含量高于甘肅省土壤背景值,分別是背景值的1.17、1.94、1.17倍,Hg元素含量與背景值一致,其余元素含量低于背景值;相關性分析表明,各土壤因子來源可能為復合源;內梅羅綜合污染指數顯示種植地金屬元素含量屬于輕污染等級;As、Pb、Ni、Hg元素的非致癌風險指數HI值均小于1,危害可忽略;As、Ni元素的致癌風險CR值小于10-4,屬于可接受范圍,尚未造成致癌風險影響。
關鍵詞 土壤理化性質;內梅羅綜合污染指數;健康風險評估;中藥材種植地
中圖分類號 S153? 文獻標識碼 A
文章編號 0517-6611(2023)14-0069-06
doi:10.3969/j.issn.0517-6611.2023.14.018
基金項目 甘肅省教育廳創新基金項目(2022A-070);甘肅中醫藥大學扶貧科研項目(2019FPZX-4);甘肅省就業創業研究課題(2021-50)。
作者簡介 趙靜(1996—),女,蒙古族,內蒙古通遼人,碩士研究生,研究方向:中藥鑒定與品質評價。*通信作者,教授,博士,碩士生導師,從事土壤土質及中藥材品質研究。
收稿日期 2022-07-14
土壤為藥用植物生長提供了必要的營養和水分[ 1],是生態系統中物質和能量交換的重要場所,是藥用植物生長過程中離不開的重要環境因素之一,影響著中藥材的產量和品質。以往研究表明,土壤酸堿度是各土壤因子的綜合表達,與有機質、營養元素、微生物等都有著相應的關系[ 2];中藥材在適宜的pH環境下,其藥材品質越好,藥材中有效成分的累積量會增高,反之累積量會減小[ 3-5];土壤中有機質能夠為農作物提供養分,提高土壤的物理性質,改善土壤對水分的吸收,有機質在土壤質量結構中占有主要位置,有效體現了種植地土壤肥力情況[ 6];土壤中的微量元素如氮、磷、鉀、鈣、鎂等也是藥材生長所需的重要元素,且藥材中的微量元素主要來源于土壤[ 7]。
近年來,中藥種植地長期受到農藥化肥的過度使用和周邊工業污染的影響,易出現土壤重金屬含量超標現象。受污染的土壤不僅肥力下降,還會通過環境暴露或生物富集作用間接或直接的方式影響人體健康。重金屬通常會經皮膚或消化系統進入人體內,損傷神經系統、損害腸胃和腎臟等器官,導致出現貧血、高血壓及小兒智力低下等癥狀[ 8]。因此開展對種植地重金屬污染特征和健康風險評價研究非常必要。當前,國內外關于重金屬污染地的評價及人體健康風險評估體系已逐漸成熟,Mapanda等[ 9]對津巴布韋首都哈拉雷的某菜園土壤進行評估,發現種植地土壤中Cd、Zn、Cu富集效果明顯,可能已對附近居民健康產生風險。陳瑜佳等[ 10]對河北省香河縣農田土壤中重金屬含量進行健康風險評估,結果表明,種植地土壤中As元素是各鄉鎮的主要致癌風險因子,且土壤重金屬對兒童引起的健康風險高于成人。陳海濱[ 11]研究表明,當前我國在污染場地管理方面仍有待加強,應參考國外發達國家在污染場地的管理及人體健康風險評價基礎上,嘗試構建基于人體健康風險評估的污染場地管理和修復技術的方法體系。基于此,筆者以八力鎮中藥材種植地為研究對象,對種植地土壤理化性質指標和金屬元素進行含量特征和相關性分析,并對金屬元素進行單因子污染指數、內梅羅綜合污染指數和健康風險評估,分析種植地土壤污染程度和健康風險,以期為種植區域土壤規劃利用和土壤修復提供技術支撐。
1 材料與方法
1.1 研究區概況
八力鎮隸屬于甘肅省隴南市宕昌縣,地處宕昌縣東北部,區域面積102.98 km2,屬于高寒陰濕地區,海拔在2 000~3 000 m,屬于高寒陰濕地區,年平均氣溫為5.1 ℃,年降水量600 mm,年無霜期115 d。八力鎮目前種植的中藥材主要有當歸、黨參、黃芪。
1.2 土壤樣品采集與分析
1.2.1 土壤樣品采集。
樣品采集點選取八力鎮15個中藥材種植地,分別是中拉村、山莊村、上拉村、扎固村、石門村的當歸、黨參、黃芪種植地。分別取每個采樣點的表層(0~20 cm)和亞表層土壤(20~40 cm),采用對角線5點法取樣,剔除石塊、動植物殘體后將土壤樣品自然風干,四分法取部分土壤樣品,研磨過100目篩,裝入密封袋,編號,放置于陰涼避光處備用。
1.2.2 土壤樣品分析。土壤pH采用電位法測定(水∶土=2.5∶1);有機質采用高溫外熱重鉻酸鉀氧化-容量法測定;有效磷采用Olsen法測定;全氮采用全自動凱氏定氮儀測定;全鉀及鈣(Ca)、鎂(Mg)、鐵(Fe)、錳(Mn)、鈷(Co)、鎳(Ni)元素采用原子吸收分光光度計測定;砷(As)、汞(Hg)、鉛(Pb)、錫(Sn)、鉍(Bi)元素采用原子熒光光度計測定。土樣用硝酸∶高氯酸(優級純)∶氫氟酸(優級純)=4∶1∶1浸泡過夜,放置于電熱板上消解,完成后用1%稀硝酸定容。每個指標重復3次。
1.3 研究方法
1.3.1 含量特征與相關性分析。
采用Excel 2010進行數據整理,用變異系數(CV)來表示空間分布的相對離散程度,一般情況下,CV≤0.1為弱變異,0.1 1.3.3 種植地土壤健康風險評價。 研究表明,當前我國在健康風險評價暴露參數方面還未得出一套標準可供我國參考,但國內已有學者開始對農田土壤這方面進行研究,并取得了初步成果[ 13]。因此該研究在根據美國環保署(USEPA)公布的健康風險評估模型的基礎上,結合我國本土情況選用適合我國人群的暴露參數,對種植地表層土壤中重金屬進行暴露劑量計算。種植地周邊居民居住較為密集,因此周邊區域的成人和兒童皆納入考慮,暴露途徑以手口、皮膚和呼吸接觸3種途徑為主。相關計算公式如下: 其中,HI和THI分別表示某重金屬非致癌風險指數和總非致癌風險指數;RfD為重金屬非致癌日攝入量;CR和TCR分別表示某重金屬致癌風險指數和總致癌風險指數;SF為致癌斜率因子;ing、derm、inh分別表示經口攝入、皮膚接觸攝入、呼吸攝入。 若HI>1,表明存在非致癌風險;若HI≤1,表明非致癌風險較低。若CR<1×10-6,表明某重金屬的致癌風險較低;若CR在1×10-6~1×10-4,表明有可能引起癌癥,是美國環保署所認為的可接受范圍[ 15];若CR>1×10-4,則表明某重金屬的致癌風險較高。 根據美國國家環境保護局推薦,參考相關的研究[ 16],有關的參考劑量值和斜率因子見表4。 2 結果與分析 2.1 土壤理化性質指標的含量特征分析 土壤pH是評價土壤養分的基本理化指標,對作物的營養吸收和生長及微生物活動都有相應的影響。種植地土壤pH在7.78~8.64,平均值為8.20(表5),屬于堿性土壤。 有機質是土壤主要組成部分之一,能夠改善土壤的物理性質,促進土壤微生物和土壤生物的活動,有機質經分解后為作物提供營養元素,并具有提高土壤保肥性的作用。種植地有機質含量在3.75~50.20 g/kg,平均值為29.50 g/kg,整體處于3級水平,含量分布較為不均勻,變異系數為0.42,變異程度較高(表5)。 有效磷是指土壤中可被植物吸收利用的磷的總稱,包括全部水溶性磷、部分吸附態磷和有機態磷,有效磷可以相對說明土壤的供磷水平。種植地土壤有效磷含量為5.35~108.72 mg/kg,平均值為42.22 mg/kg,整體處于1級水平,含量較為豐富,變異系數為0.47,變異程度較高(表5)。 土壤全氮是各形態氮元素之和,可反映種植地土壤的供氮水平。種植地土壤全氮含量在1.42~3.84 g/kg,平均值為2.46 g/kg,整體處于1級水平,含量較為豐富,變異系數為0.30,變異程度較高(表5)。 土壤全鉀是指土壤中各種形態鉀含量總和,鉀元素是植物生長必需元素之一。種植地全鉀含量在41.50~70.90 g/kg,平均值為57.24 g/kg,整體處于1級水平,含量較為豐富,變異系數為0.13,變異程度較低(表5)。 通過對5個土壤理化性質指標所有采樣點在不同土層的含量分布可知,除pH和有效磷外有機質、全氮、全鉀含量指標存在向深層土壤遷移現象,分別占整體的20.00%、26.67%、53.33%。土壤有機質、有效磷、全氮的變異系數較高。種植地土壤理化性質除與成土母質、氣候環境、土壤類型等自然因素相關外,還與作物屬性、肥料選擇及田間管理方式有關。根據對種植了解,農戶在田間管理的過程中使用了現代化肥和農藥,如除草劑等化學試劑,基于此得出種植地在一定程度上受到外界人類活動的影響較大。 2.2 土壤中金屬元素含量特征 由表6可知,Ca元素含量在0.09%~3.35%,平均值為0.99%,含量均低于背景值。Mg元素含量在0.06%~1.48%,平均值為0.77%,其中中拉黨參表層土壤含量最高,是背景值的1.06倍。種植地Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co元素含量均值分別為24 578.52、229.76、14.74、0.02、7.84、 3.50、0.34、9.10、10.12 mg/kg,其中As、Sn、Bi元素含量高于背景值,分別是背景值的1.17、1.94、1.17倍,Hg元素含量與背景值一致,其余元素含量低于背景值。 通過對11種金屬元素所有采樣點在不同土層的含量分布可知,Ca、Mg、Fe、Mn、As、Hg、Pb、Sn、Bi、Ni、Co元素均存在隨土壤深度加深含量增加的現象,分別占整體的20.00%、40.00%、53.33%、40.00%、26.77%、46.67%、26.67%、40.00%、53.33%、46.67%、40.00%;表明這些元素出現了向深層遷移現象,推測可能是在雨水的淋濾作用下滲透到土壤深處,因此在后期的施肥中需要適當減少該元素的施用,同時需要對周邊土壤和水質質量進行監測與評價。 種植地土壤金屬元素變異系數從大到小依次為Ca (0.82)> As (0.80)> Mn (0.64)> Mg (0.62)> Bi (0.55)> Hg (0.32)> Sn (0.31)> Co (0.28)> Pb (0.22)> Fe (0.16)> Ni (0.14),變異系數為0.14~ 0.82,屬于中等變異,表明金屬元素含量分布不均勻,且受到外來人為活動因素影響。 2.3 土壤理化指標與土壤金屬元素相關性分析 通過對表層土壤理化指標與金屬元素的相關性可以推測出土壤中金屬元素的來源是否相同,若相關性顯著則說明他們的來源途徑可能相同,若相關性不顯著則來源途徑可能不同[ 19]。從表7可以看出,As與Sn、全鉀呈極顯著正相關(P<0.01),同時有效磷與全氮、全鉀呈極顯著正相關(P<0.01),As、Sn與有效磷呈顯著正相關(P<0.05),全氮與全鉀呈顯著正相關(P<0.05)。同時這些土壤因子的變異系數均屬于中等變異,且As、Sn含量均高于土壤背景值,并根據對種植過程中施肥等情況的了解,因此推測農業活動是土壤重金屬As、Sn含量的主要來源,主要為含As、Sn農藥化肥(如膨大劑或除草劑)的施用。Mn與Mg呈極顯著正相關(P<0.01),但Mn、Mg元素的含量均值低于土壤背景值,因此推測主要來源于成土母質。Ca與pH呈顯著正相關(P<0.05),表明種植地土壤pH與堿金屬Ca元素有關。同時Pb與Ca呈極顯著正相關(P<0.01),表明在堿性土壤中,該地區Pb、Ca含量高,建議后期通過對種植地施用土壤調理劑來改善pH。其余土壤因子與以上土壤因子相關性不顯著或呈負相關,推測其來源與以上因子主要來源不同,可能為大氣沉降或交通污染。 2.4 土壤重金屬污染評價 選用單因子污染指數分析種植地表層土壤和亞表層土壤重金屬污染情況,其次選用內梅羅綜合指數評價種植區域的重金屬污染程度。由圖1可知,表層土壤中單因子污染指數(Pi)平均水平降序排列依次為Sn>As> Hg> Bi> Co> Fe> Mn> Pb> Ni,其中Sn、As、Hg、Bi屬于輕微污染狀態,其余重金屬含量屬于無污染狀態;表層土壤(0~20 cm)中Sn元素以扎固當歸土壤污染指數(Pi)最高,屬于中度污染;As元素以上拉當歸土壤污染指數(Pi)最高,屬于中度污染;Hg元素以石門黃芪土壤污染指數(Pi)最高,屬于輕微污染;Bi元素以上拉黃芪種植地土壤污染指數(Pi)最高,屬于中度污染。亞表層土壤(20~40 cm)中單因子污染指數(Pi)平均水平降序排列依次為Sn> Hg> Bi> As> Fe> Co> Pb> Mn> Ni,其中Sn、Hg、Bi屬于輕微污染狀態;亞表層土壤中Sn元素以上拉當歸土壤污染指數(Pi)最高,屬于輕微污染;Hg元素以扎固黃芪土壤污染指數(Pi)最高,屬于中度污染;Bi元素以上拉黃芪土壤污染指數(Pi)最高,屬于輕度污染。種植地表層和亞表層土壤的內梅羅綜合污染指數的均值分別為1.68、1.75,屬于輕污染等級。 2.5 土壤重金屬健康風險評價 2.5.1 非致癌健康風險評價。 種植地表層土壤中As、Ni、Hg、Pb元素對成人和兒童的非致癌風險平均值結果見表8。種植地土壤重金屬中成人的總非致癌健康風險指數(THI)為4.62×10-2~ 2.71×10-1,兒童為 7.06×10-2~4.13×10-1,所得 的THI值小于1。成人和兒童的各單一重金屬的總非致癌風險降序排列依次為As> Pb> Ni> Hg,且單一重金屬元素的HI值和總非致癌風險指數THI值均未超過1,表明當地土壤重金屬尚不會對周邊居民的身體健康造成明顯的危害。研究結果顯示,同一元素不同暴露途徑下成人和兒童非健康風險指數降序排列依次為HIing> HIderm> HIinh。土壤中重金屬對兒童引起的總非致癌風險略高于成人,是成人的1.54倍,這可能歸于兒童較成人相比具有更高的代謝和吸收能力,應加大對兒童的保護力度[ 20]。 總非致癌風險指數(THI)雖小于1,但As元素的貢獻率最高,成人和兒童的分別是94.87%和95.56%(圖2)。因此為防治As元素的THI過高,建議在今后田間管理的過程中相應地減少農藥和現代化肥的施用。 2.5.2 致癌健康風險評價。 表層土壤重金屬致癌健康風險評價(CR)結果表明(表9),As、Ni對成人和兒童的CR均值和總致癌風險TCR值均未超過10-4,表明種植地As、Ni元素對周邊居民存在一定的健康風險,但尚在可接受范圍內,對居民不會造成顯著致癌風險影響。土壤As、Ni在不同暴露途徑下對成人和兒童致癌風險降序排列依次為CRing>CRderm>CRinh,經口攝入的致癌風險評價指數高于其他途徑,表明經口攝入是當地土壤重金屬健康風險的主要暴露途徑。兒童的總致癌風險高于成人,是成人的1.58倍。 3 結論 八力鎮中藥材種植地中的土壤理化指標、金屬元素含量豐缺不一致,土壤有效磷、全氮和全鉀含量屬于1級水平,有 機質含量較低,屬于3級水平,建議后續施用有機肥或農家 肥來提高有機質含量。種植地土壤中As、Sn、Bi含量高于甘 肅省土壤背景值,分別是背景值的1.17、1.94、1.17倍。除pH外,土壤理化指標和金屬元素變異系數均大于0.1,屬于中等變異,具有較高的空間變異性。相關性結果表明,各土壤因子來源可能為復合源,包括農業活動中化肥或除草劑的施用以及成土母質等來源。內梅羅綜合污染指數表明八力鎮中藥種植地土壤屬于輕污染等級。重金屬對人體健康風險評價結果表明經口攝入是土壤重金屬主要暴露途徑,As、Pb、Ni、Hg元素的成人和兒童的非致癌健康風險結果和總非致癌風險結果均小于1,危害可忽略;As、Ni元素的成人和兒童的致癌風險結果及總致癌風險結果均小于10-4,為可接受范圍,尚未造成致癌風險。 參考文獻 [1] OKUYAMA E,HASEGAWA T,MATSUSHITA T,et al.Analgesic components of Saposhnikovia root (Saposhnikovia divaricata)[J].Chemical and pharmaceutical bulletin,2001,49(2):154-160. 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