短壽命氣候強迫因子的自然源排放及氣候反饋:IPCC AR6解讀

張華 楊鎮江 蘇紅娟 張丹瑜婷 安琪 袁暢 李帥 何靜怡 謝冰 趙樹云 李柯

摘要 短壽命氣候強迫因子（Short-lived Climate Forcers，SLCFs）對大氣污染和氣候變化具有重要影響，政府間氣候變化專門委員會（IPCC，2021）第六次評估報告（AR6）首次專門設立了關于SLCFs的獨立章節，除了對人為源SLCFs評估以外，報告也包含了對于自然源SLCFs及其氣候反饋的評估。特別地，在未來氣候變暖和人為SLCFs持續減排的背景下，加深對SLCFs的自然源排放及其氣候反饋的認識將更為重要。本文從自然源SLCFs排放評估、歷史和未來氣候情景下的排放變化、SLCFs的氣候反饋幾個方面解讀了AR6中有關的最新結論。未來氣候變暖情形下，閃電源NOx、植被源BVOCs、生物質燃燒排放將會增加，土壤源NOx、沙塵、海鹽顆粒物和二甲基硫（Dimethlysulfide，DMS）對于氣候變化的敏感性難以定量。同時，氣候變化驅動著SLCFs的排放量、大氣含量或壽命的改變，這些過程整體上造成的負反饋參數為-0.20 W／m2／℃（-0.41～+0.01 W／m2／℃），可能從一定程度上緩解氣候變暖。

關鍵詞短壽命氣候強迫因子;氣候變化;自然源排放;氣候反饋;輻射效應

短壽命氣候強迫因子（SLCFs）是指大氣壽命相對較短的反應性化合物，包括大氣中的氣溶膠以及反應性氣體：甲烷（CH4）、臭氧（O3）、某些鹵代化合物、氮氧化物（NOx）、一氧化碳（CO）、非甲烷揮發性有機物（NMVOCs）、二氧化硫（SO2）和氨（NH3）等。SLCFs可以由自然源和人為源直接排放（即一次來源），也可以通過大氣中的化學反應形成（即二次來源）。SLCFs除了本身作為大氣污染物以外，還對氣候具有影響與反饋。一方面SLCFs本身具有輻射效應，另一方面具有反應活性的SLCFs可以作為前體物影響其他具有輻射效應的物種濃度，從而對氣候造成影響。SLCFs對氣候的影響直接體現在其不僅可以影響氣候系統的溫度（具有增溫或冷卻的效應），還可以影響降水和其他氣候變量。同時，氣候變化會引起大多數自然系統以及一些人為活動行業（如農業）的排放變化，導致氣候反饋;也能影響大氣化學過程，從而影響大氣成分（如O3和CH4）而導致氣候反饋（圖1）。

減緩SLCFs排放對于氣候變化和空氣污染這兩大全球環境議題都有重要的意義。SLCFs作為氣候變化因子（如CH4、HFCs）、空氣污染物（如氣溶膠、O3）和平流層臭氧的不利影響因素（如HCFCs），在不同區域有不同程度的管控。目前對于SLCFs排放源的認知及控制主要集中在人為排放源。例如除南亞地區以外，全球大部分地區的對流層NO2和SO2的柱濃度均在下降，東亞地區的氣溶膠濃度也正在快速下降，這些變化主要是得益于對人為SLCFs的有力管控。此前，廖宏和謝佩芙（2021）對IPCC AR6中SLFCs的排放、大氣含量變化特征及其對輻射強迫和全球氣候的影響、空氣污染與氣候相互作用的物理和化學機制進行了解讀（廖宏等，2021）。然而，目前對自然源排放，包括露天生物質的燃燒、植被、沙塵、海洋、閃電以及火山活動等的認識和評估較為有限。在SLCFs大氣濃度逐漸減少的背景下，自然排放的SLCFs對大氣污染和氣候變化將起到更為重要的作用。因此，本文將詳細解讀IPCC第六次評估報告（AR6）對于SLCFs的自然源排放和其在未來氣候變化背景下的排放變化，以及SLCFs通過生物地球化學反饋影響氣候變化的綜合評估（周波濤，2021；姜彤等，2022；王菲等，2022）。

1 SLCFs的自然源排放估算

當前SLCFs自然源排放主要是利用模式估算的，由于模式中相關機制的參數化存在不確定性，而且目前對一些排放發生的自然過程認知有限，所以其時間演變和空間分布具有很大的不確定性。此外，地球系統中許多自然發生的排放過程會受到人類活動的直接干擾（例如，砍伐森林、農業生產）或者間接受到人類活動引起的二氧化碳增加和氣候變化所帶來的影響，因此不能被視為純粹的自然排放。本文從閃電、土壤、植被、沙塵、海洋、露天生物質燃燒這六類對氣候敏感的自然排放過程，重點介紹SLCFs的自然源排放及其在過去和未來氣候變化背景下的敏感性。火山氣溶膠的輻射效應雖然是氣候變率的主要自然驅動因素，但火山活動本身對百年尺度內的氣候變化并不敏感，所以本文并未包含。

1.1 閃電排放的NOx

閃電會在對流層上部產生NOx，貢獻了NOx排放總量的約10％。相較于來自地面排放的NOx，閃電NOx對O3、OH以及CH4的壽命有著與其濃度不成比例的顯著影響。雖然可以通過衛星和地面遙感觀測獲取閃電的全球時空分布，但定量每次閃電的NOx釋放量及其垂直分布是十分困難的。如表1所示，當前對全球閃電NOx排放總量的估計為3.2～7.6 Tg／a （以N質量計;Griffiths et al.，2020）。一般來說，NOx排放的參數化都與云頂高度和閃電強度密切相關，因此預計在更暖的將來，其排放會增加0.27～0.61 Tg／a／℃（以N質量計;Thornhill et al.，2021）。然而，如果使用基于對流、上升氣流的質量通量或冰云通量的參數化方案的話，NOx排放要么對氣候增暖敏感性很低，要么存在負的響應。總的來說，一般認為閃電NOx排放會受到氣候變化的影響，目前估算的全球閃電NOx排放總量的不確定性在±200％之內。

1.2 土壤排放的NOx

土壤NOx的排放與復雜的生物／微生物硝化和反硝化過程有關，這些過程對溫度、降水、土壤濕度、碳和養分含量以及生物群本身存在著非線性的響應。通過基于觀測約束的化學傳輸模式和植被模型的評估來看，土壤NOx排放的范圍在4.7～16.8 Tg／a（以N質量計;Young et al.，2018）。在氣候變暖背景下，由于酶活性會隨著氣溫的升高而增加，非農業生態系統的總固氮量預計將比2000年增加40％，但預計NO（和N2O）的排放速率變化將主要取決于降水和蒸散通量的變化。目前地球系統模式考慮的生物物理和生物地球化學過程非常有限，很難對土壤NOx進行非常充分的氣候敏感性研究。因此，雖然對土壤NOx排放強度的評估在過去十年中得到了較好的約束，但在地球系統模式中仍然缺乏對土壤NOx排放過程的充分表征及對其如何從土壤冠層中逃逸的過程描述，因而無法定量評估未來氣候變化對土壤NOx的影響。

1.3 植被排放的揮發性有機物

植被排放的揮發性有機物（Biogenic Volatile Organic Compounds，BVOCs）種類繁多，主要是異戊二烯和單萜烯，也包含倍半萜烯、烯烴、醇、醛、酮等。BVOCs在全球大氣成分變化中起著基礎性的作用，其光化學氧化產物可以影響臭氧和有機氣溶膠的收支，影響甲烷和其他活性成分的大氣壽命。不同模型對全球BVOCs或其中單一物種排放的估計存在很大不確定性。全球異戊二烯排放估計值的上下限相差2倍，為300～600 Tg／a（以C質量計），全球單萜烯排放估計值相差5倍，為30～150 Tg／a（以C質量計;Messina et al.，2016）。由于許多地區監測數據覆蓋度較低且缺乏全年的觀測，目前對全球BVOCs排放量的估算具有一定的挑戰性。近些年，已經發展了幾種觀測方法來提升對BVOCs排放的評估，包括觀測森林環境中OH的損耗率以及衛星監測的甲醛濃度等間接方法。最近，有研究使用衛星紅外輻射觀測來直接對異戊二烯進行反演（Wells et al.，2020）。這些觀測方法都顯示全球模式中的參數化方法在模擬BVOCs排放上（特別是高排放地區）存在不足。

全球BVOCs排放對環境變化有較高的敏感性，包括氣候、大氣CO2、土地植被組成以及覆蓋率的變化。近期基于全球模擬的研究一致認為，自工業化以來全球異戊二烯的排放量減少了10％～25％，這主要是由人為土地利用／覆蓋變化（LULCC）驅動的。但對單萜烯和倍半萜烯排放歷史演變的研究較少。未來全球異戊二烯和單萜烯的排放在很大程度上取決于未來的氣候和土地利用情景。BVOCs的排放對未來基于土地的氣候變化減緩策略（包括造林和生物能源）十分敏感，生物能源的影響又取決于對作物的選擇。目前，大多數的CMIP6模式都采用十分簡單的參數化方案，并且預測全球BVOCs排放量會隨著溫度升高而增加，這一結論實際上反映出全球模式中BVOCs排放參數化方案缺乏多樣性，沒有全面考慮上述討論的一系列復雜的影響排放的過程。

總體而言，從工業革命前到現在，全球異戊二烯的排放量下降了10％～25％，但仍存在一定的不確定性。全球單萜烯和倍半萜烯排放的歷史演變還沒有確定的結論。BVOCs的未來變化與氣候和土地利用的變化密切相關，并且對基于土地的氣候變化減緩策略非常敏感。BVOCs排放的凈響應也是不確定的，主要因為自然排放過程的復雜性、當前模型中考慮的細節過程仍不完善、在觀測上也很難對其進行約束。

1.4 沙塵顆粒物

沙塵顆粒物排放到大氣是一個自然過程，其排放的發生和強度受土壤屬性、植被以及近地表風場的控制，這使得沙塵排放對氣候、土地利用和土地覆蓋的變化十分敏感。此外，沙塵還可以通過農業、交通車輛、建筑施工、采礦等人為活動直接排放。在全球沙塵排放中，估算的人為貢獻占比從10％到60％不等，表明對全球沙塵收支中人為貢獻的認識存在相當大的不確定性。根據古氣候記錄重建全球沙塵（沉積）的結果表明，冰期和間冰期不同氣候狀態之間存在2～4倍的變化。而且，對工業革命以來全球沙塵排放源演變的研究十分有限。由于氣溶膠對氣候系統的作用中很大一部分是來自全球沙塵循環和氣候系統之間的反饋作用，而且這一反饋作用在區域尺度上會增加一個數量級，因此非常有必要開展更加深入的研究。總之，一般認為大氣沙塵的來源和含量對氣候和土地利用的變化很敏感，但定量估計沙塵排放對氣候變化響應的可信度仍較低。

1.5 海洋氣溶膠及其前體物

海洋氣溶膠由二次氣溶膠和一次海鹽顆粒物組成，二次氣溶膠是由排放的前體物，如二甲基硫（DMS）和許多其他BVOCs氧化產生的。海鹽顆粒物是由海鹽和一次有機氣溶膠（POA）組成的，它是由風導致的海浪破碎以及直接的機械擾動產生的。雖然目前對海鹽排放的認識有了很大的提高，但是對其形成途徑和影響因素的認識仍很不足。海鹽顆粒物的排放速率主要受到風速控制，不過有證據表明包括海表溫度和鹽度等在內的其他因素也很重要。海洋POA是海鹽中最主要的亞微米成分，是由海洋生物活動產生的。由于目前對產生這些顆粒的生物過程并不是很清楚，導致對全球海洋POA排放的估計存在著很大的不確定性。此外，海鹽顆粒物的大小和化學組成，以及這些顆粒物隨著不斷變化的氣候因素和海洋生物如何演變，仍然具有很大的不確定性。

DMS是大氣硫化物最大的自然來源，由海洋浮游植物產生，并通過風引起的表層海水混合而從排放到大氣中的。DMS氧化產生硫酸鹽氣溶膠，有助于形成云凝結核（CCN）。據Lana et al.（2011）的海洋表面測量和衛星反演估計，全球DMS通量的范圍為9～34 Tg／a（以S質量計，其中可能性最高的范圍是18～24 Tg／a）。DMS的產生和由此導致的排放已被證明與多種因素有關，包括氣候變暖、富營養化、海洋酸化。然而，從生理學到生態學，當前對控制DMS排放機制的認識都存在著很大的不確定性，進而也限制了對其排放在過去和未來演變的認識。

1.6 露天生物質燃燒

露天生物質燃燒（包括森林、草原、泥炭灰、農業廢棄物燃燒）分別約占目前全球CO、NOx、BC、OC排放的30％、10％、15％、40％（van Marle et al.，2017;Hoesly et al.，2018）。野火在一些大氣化學-氣候反饋機制中發揮了重要作用，而且發生在人口密集地區附近的野火會引發嚴重的空氣污染事件。利用衛星產品可以估算生物質燃燒的排放量。在有衛星觀測之前的時期，野火歷史變化可以通過野火代用數據（如沉積物中的炭黑或冰殼中的左旋葡聚糖）和氣象站記錄的能見度數據進行估算。隨著遙感技術的進步，小范圍野火的探測也得到了改進，某些地區高分辨率衛星監測的野火面積與地面實測數據的一致性也得到了提升，尤其是在農業秸稈燃燒的地區。根據最新的估算，生物質燃燒排放在1750—2015年期間略有增加，并在20世紀90年代達到峰值，之后逐漸減少。因此，由于工業革命前和現在的排放之間差異較小，從而導致生物質燃燒的SLCFs的輻射強迫較低，對氣候的影響也可能較低。未來氣候變暖，特別是溫度和降水的變化，會增加野火的風險，也會影響野火的噴射和煙羽高度，但未來野火的發生及排放在很大程度上取決于人口密度、土地利用和野火管理等人為因素。

總之，過去AR5中通過減少關鍵因子的不確定性，對生物質燃燒排放的認識有了新的改進。然而，對剩余不確定性的系統評估是有限的，其中，由排放因子造成的不確定性的下限為30％，而燃燒活躍估計造成的不確定性更大，特別是在區域一級。總的來說，對當前全球生物質燃燒的SLCF排放及其在衛星時代的演變情況的處于中等置信度。工業化前到20世紀80年代，生物質SLCF排放的置信度從低變化到中等，這依賴于幾個替代數據的整合，其空間代表性有限。然而，工業化前排放的絕對值的不確定性仍然很高，限制了對輻射強迫估算的置信度。

2 SLCFs的氣候反饋

氣候變化會引起大氣成分變化和自然過程擾動而產生輻射強迫，進而放大（正反饋）或減小（負反饋）初始的氣候擾動。量化這些生物地球化學反饋，對于更好地評估目前氣候變化減緩政策的預期效果和全球碳收支是非常重要的。本文中對氣候反饋的介紹主要集中于非CO2生物地球化學反饋過程，其指隨著地表氣溫變化，大氣化學成分（如甲烷、一氧化二氮、臭氧、氣溶膠等，但除CO2、水汽外）的含量發生變化而影響地球輻射收支造成的氣候影響，這些大氣成分含量變化與自然源SLCFs排放變化高度相關。

反饋參數α（單位：W／m2／℃）量化了給定全球平均地表溫度（GSAT）變化時的大氣頂凈能量通量的變化。許多氣候變量均能影響大氣頂能量收支，反饋參數可以分解為一階項的總和

α=∑xNxdxdT。

其中：x表示可以直接影響大氣頂能量收支的地球系統變量;N表示大氣頂凈輻射通量;T代表全球地表氣溫，具體計算方法可參考趙樹云等（2021）對IPCC報告中地球氣候系統中反饋機制的解讀。非CO2的生物地球化學反饋作用的時間尺度從幾年到幾十年不等，對氣候敏感性和減排政策具有重要影響。反饋參數是通過地球系統模式來量化的，地球系統模式通過將物理氣候和大氣化學與陸地和海洋生物地球化學耦合來完善化學-氣候模式（CCMs）的復雜程度。當前的地球系統模式已經包含了較多的反饋過程，可以對反饋參數進行更可靠的評估。通過CMIP6多模式比較計劃下氣溶膠化學模式比較計劃（AerChemMIP）進行的一系列統一的試驗，可以保證針對反饋參數的量化估計的一致性，本節主要介紹依據這種多模式分析來獲得的最佳估算值（表2）。基于AerChemMIP使用統一方法估算了α的中值和5％～95％范圍。在本節的估算中，未討論氣候變化通過碳循環影響初始氣候擾動的過程。

對表2中給出的不同非CO2的生物地球化學氣候反饋過程進行介紹。

2.1 氣候-閃電NOx反饋

氣候變化會影響閃電NOx的排放，閃電NOx排放的增多不僅會導致對流層臭氧濃度增加、甲烷壽命縮短，而且還會通過改變大氣氧化劑促進硫酸鹽和硝酸鹽氣溶膠的形成，進而抵消臭氧的正強迫作用。閃電NOx對氣候變化的響應仍然不確定，且高度依賴于地球系統模式的閃電參數化方案。對AerChemMIP多模式預估結果進行平均后發現，在未來氣候變暖情況下，閃電NOx排放增加會產生凈的負氣候反饋。AerChemMIP的所有模式都使用了云頂高度閃電參數化，預測到閃電頻次會隨著氣候變暖而增加，然而考慮到閃電參數化響應的依賴性，目前并不能排除可能存在正的氣候-閃電NOx反饋。

2.2 氣候-BVOC反饋

BVOCs（如異戊二烯和萜烯）是由陸地植被和海洋浮游生物產生的，進入大氣的BVOCs及其氧化產物會導致二次有機氣溶膠（SOA）的形成，產生負輻射強迫，而其導致的臭氧濃度與甲烷壽命的增加則會產生正強迫。人們認為BVOCs排放具有氣候反饋，部分原因是在當前條件下發現了BVOCs排放對溫度有高度依賴性。BVOCs對未來氣候和CO2濃度水平變化的響應仍不確定。氣候-BVOC的反饋參數的估算通常基于全球模式，這些模式在排放參數化、BVOCs形態、SOA形成機制以及與臭氧的化學反應等方面的復雜程度有所不同。根據近期研究表明，觀測和模式估算的生物SOA（通過BVOC排放的變化）反饋在-0.06到-0.01 W／m2／℃之間。基于AerChemMIP集合對氣候-BVOC反饋參數的中心估計表明，氣候變化導致來自BVOCs的SOA的增加將造成強大的冷卻效應，可能會超過臭氧增加和甲烷壽命增加帶來的變暖，但不確定性很大。

2.3 氣候-沙塵反饋

沙塵是大氣中質量含量最高的氣溶膠，它通過與長波和短波輻射的相互作用來影響氣候系統，并有助于云凝結核（CCN）和冰核（INP）的形成。沙塵排放對氣候變化很敏感（例如氣候可以改變干旱地區的范圍），因此推測氣候-沙塵反饋可能是氣候系統中的一個重要反饋過程。近期通過對沙塵的短波吸收特性的進一步認識，以及發現沙塵顆粒比之前所認知的要大，進而修正了礦物沙塵所造成的輻射強迫很小的結論。最近的一項研究指出，全球模式低估了大氣中的粗粒沙塵量，這一不足可能會導致高估沙塵排放使氣候系統變暖的可能性。在未來氣候變化情景下，沙塵排放量的模式預測結果從增加到減少不等，因此對氣候-沙塵反饋的評估具有高度不確定性。Kok et al.（2018）僅根據沙塵直接輻射效應的變化，估計沙塵-氣候反饋參數在-0.04～+0.02 W／m2／℃。基于AerChemMIP集合（表2）估算的氣候-沙塵反饋參數中值和5％～95％范圍均在已發表的估計范圍內，但是α的大小和符號在不同模式中不同。

2.4 氣候-海鹽反饋

來自海表的海鹽排放通過形成CCN直接或間接影響氣候，海鹽排放對海表溫度、海冰范圍和風速很敏感，因此有可能受氣候變化的影響。然而，海鹽氣溶膠的氣候反饋存在很大的不確定性，因為不同模式對排放有多種不同的參數化表達（許多只設置海鹽排放量），這些排放表征依賴于上述提及的環境要素、影響海鹽壽命的大氣化學和物理過程以及氣溶膠-云的相互作用。還需要開展更多工作來確定海鹽和POA排放是如何響應全球變暖、海洋酸化和大氣環流變化下的海洋生物和化學過程的變化，以及如何影響CCN和INP形成。僅包含了海鹽排放的AerChemMIP模式結果表明，海鹽存在負氣候反饋，但反饋參數的范圍很大（-0.13～+0.03 W／m2／℃），表示其不確定性很大。

2.5 氣候-DMS反饋

二甲基硫（DMS）由海洋浮游植物產生，被釋放進大氣后可形成硫酸鹽氣溶膠和CCN，海洋排放的DMS會響應溫度、太陽輻射、海洋混合層深度、海冰范圍、風速、營養物質循環或由海水酸化和氣候變化引起的海洋生態系統演變，以及DMS轉化成CCN的大氣過程等方面的變化，進而產生氣候反饋。不同模式對相關的生物地球化學過程以及DMS通量的影響具有不同程度的描述，因此在氣候變化情況下，由于對DMS排放強度的估算存在分歧，導致DMS-硫酸鹽-云反照率反饋存在很大不確定性。近些年來，一些利用pH和DMS總產量之間的經驗關系開展的新的模式研究發現，在海水酸化和氣候變化的共同作用下，全球DMS產量減少，進而導致了較強的正氣候反饋。然而，還有研究認為由于海洋生態系統的區域變化復雜且具備補償性，因此全球正反饋不會很強烈。AerChemMIP多模式分析表明，DMS的正反饋較小（表2），這與最近的研究結果一致，但α值的大小存在很大的不確定性。

2.6 氣候-野火反饋

野火是SLCFs的主要排放源之一，氣候變化有可能增強野火活動，從而增加SLCFs的排放產生反饋。氣候變化驅動的野火增多可能會抵消臭氧增加和甲烷壽命縮短（因為OH自由基增加）造成的反饋，從而使氣溶膠反饋成為主導，產生不確定的凈效應。Arneth et al.（2010）評估了包含野火氣溶膠排放的氣候-野火反饋，α值在-0.03～+0.06 W／m2／℃范圍內。最近的一項研究估算表明，野火氣溶膠的氣候反饋大于BVOCs的氣候反饋，α值等于-0.15（-0.24～-0.05） W／m2／℃。顯然，對于與野火相關的非CO2生物地球化學反饋的評估是非常不確定的，原因是對該過程中氣候、植被、野火動力學以及大氣化學之間的相互作用，及以上因子在當前地球系統模式中的認識有限。AerChemMIP中的一些地球系統模式包含了對野火動力學的表述，但并沒有建立它們與大氣化學的相互作用。考慮到AerChemMIP中地球系統模式的極大不確定性與局限性，很難對氣候-野火反饋進行定量評估。

2.7 氣候-臭氧反饋

現有研究表明，臭氧濃度對未來氣候變化的響應會導致潛在氣候-大氣化學反饋。當前的化學-氣候模式預測結果較為一致，熱帶平流層低層臭氧水平下降原因在于地表增暖加強了對流層O3污染區的上升氣流，從而驅動了布魯爾-多布森（Brewer-Dobson）環流的加強。此外，模式還預測到，加強的布魯爾-多布森環流增強了下沉氣流，致使溫帶平流層中的臭氧水平增加。這些平流層臭氧變化導致了全球負的凈臭氧平均輻射反饋。對流層臭氧表現出了一系列對氣候的響應，模式普遍認為，氣候變暖將導致熱帶對流層低層O3因水汽增加而減少，而副熱帶至中緯度對流層上層O3則會由于閃電和平流層向對流層輸送的增加而增加。有研究預估，氣候因素造成的全球平均對流層臭氧的變化會產生較小的正反饋，而Heinze（2019）則根據模式結果估算得到了一個小的負反饋。此外，這些臭氧反饋會引起平流層水汽的變化，從而放大平流層的臭氧反饋。近年來有幾項模式研究通過對流層和平流層臭氧的綜合變化或單獨對比，估算了氣象驅動的臭氧對氣候的反饋強度。其中的一項研究表明沒有明顯氣候反饋（Marsh et al.，2016），而其他研究則稱平衡態氣候敏感度降低了約7％至20％。這一氣候-臭氧反饋參數的估計值與具體模式有很大關系，取值范圍為-0.13～-0.01 W／m2／℃，但是目前人們一致認為其值為負。基于AerChemMIP集合估算的氣候-臭氧反饋參數中值和5％～95％范圍在已公布的估計值范圍內，但更接近下限。該氣候-臭氧反饋因子不包括上文單獨討論的閃電變化對臭氧的反饋。

2.8 氣候-CH4壽命反饋

氣候暖濕化會增加OH自由基和大氣氧化性，從而縮短大氣中甲烷的壽命，產生負反饋。另一方面，因為OH自由基會被甲烷去除，OH的反饋會導致氣候-甲烷壽命反饋被放大。利用Voulgarakis et al.（2013）的多模式研究結果，Heinze（2019）估計氣候-甲烷壽命反饋的α值為-0.030±0.01 W／m2／℃。基于AerChemMIP集合估算的α中心值在這一估算范圍內，但相比存在更大的不確定性。

3 結論與討論

IPCC AR6對自然源SLCFs排放量及變化和氣候反饋進行了估算，但是目前估算具有較大的不確定度，主要結論如下：

1）閃電源NOx、土壤源NOx、植被BVOCs、海洋生物排放的DMS、生物質燃燒的排放有較為定量的評估，對沙塵顆粒物中自然源貢獻占比、海洋中POA的排放過程的認知不確定性還很大。

2）未來閃電源NOx、植被BVOCs、生物質燃燒排放將會隨著氣候變暖排放量增加，但是模式中的參數化方案對于這些自然排放復雜性的描述均有待完善，觀測上也難以約束。由于相關機制的研究和模式中的描述有限，土壤源NOx、沙塵、海鹽顆粒物和DMS對于氣候變化的敏感性仍難以定量。

3）氣候變化也驅動著SLCFs的排放量、大氣含量或壽命的改變，這些過程整體上具有冷卻效應，負反饋參數為-0.20 W／m2／℃，5％～95％范圍為-0.41～+0.01 W／m2／℃，進而減小了氣候敏感性。

4）反饋參數α值的范圍較大，說明大多數因子的量級、正負號及總的非CO2生物地球化學反饋的置信水平仍然很低。目前認知水平下的各模式對相關化學和生物地球化學過程的表述不盡相同，從而造成了這種巨大的不確定性。

綜上所述，當前對自然排放過程的研究相對有限以及對相關過程參數化的不確定性是AR6評估自然源SLCFs不確定性的最主要來源。隨著當前國際社會對碳中和發展目標的逐步明確，在SLCFs排放進一步管控下，持續的氣候增暖導致自然源排放過程更需要重視。為了更好地認識自然源排放及氣候反饋，首先，需要加深對這些自然排放過程的系統性研究，發展更為完善的參數化方案以減小模式中對相關機制描述的不確定性;其次，要利用更為全面的觀測數據（比如衛星、長期地面觀測數據等）來對地球系統模式中的相關過程進行驗證和約束;最后，目前IPCC關于自然源排放的評估均為全球性的結果，亟須在氣候敏感地區對自然源SLCFs排放、氣候影響與反饋開展針對性的研究。

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·ARTICLE·

Natural emissions of short-lived climate forcers and their climate feedbacks：IPCC AR6 interpretation

ZHANG Hua1，YANG Zhenjiang2，SU Hongjuan1，ZHANG Danyuting2，AN Qi3，4，YUAN Chang5，LI Shuai6，HE Jingyi1，XIE Bing7，ZHAO Shuyun5，LI Ke2

1State Key Laboratory of Severe Weather，Chinese Academy of Meteorological Sciences，Beijing 100081，China;

2School of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science ＆ Technology，Nanjing 210044，China;

3Institute of Urban Meteorology，China Meteorological Administration，Beijing 100089，China;

4Karamay Meteorological Bureau of Xinjiang，Karamay 834000，China;

5Department of Atmospheric Science，School of Environmental Studies，China University of Geosciences，Wuhan 430078，China;

6College of Environmental Science and Engineering，Donghua University，Shanghai 201620，China;

7Laboratory for Climate Research，National Climate Center，Beijing 100081，China

Abstract Short-lived Climate Forcers （SLCFs） have a significant impact on air pollution and climate change.The Sixth Assessment Report （AR6） of the Intergovernmental Panel on Climate Change （IPCC） pays a special attention on SLCFs，which includes an assessment of natural emissions of SLCFs in addition to the anthropogenic SLCFs.The understanding of natural emissions of SLCFs and their climate feedbacks would be more important in the future with the reduction of anthropogenic SLCFs under climate warming.In this paper，the latest findings from IPCC AR6 are introduced in terms of natural emissions of SLCFs，changes in emissions under historical and future climate scenarios，and their climate feedbacks.Under climate warming，future emissions of lighting NOx，biogenic VOCs，and biomass burning will likely increase，and the sensitivity in emissions of soil NOx，dust，sea salt，and dimethyl sulfide （DMS） to climate change is uncertain.Meanwhile，due to changes in emissions，atmospheric burden，or lifetime of SLCFs in response to climate warming，the overall effect will likely result in a negative feedback of -0.20 W／m2／℃ （-0.41～+0.01 W／m2／℃），which may slightly mitigate climate warming.

Keywords short-lived climate forcers;climate change;natural emissions;climate feedbacks;radiative forcing

doi：10.13878／j.cnki.dqkxxb.20220921001

（責任編輯：劉菲）