基于響應(yīng)面法的片麻巖尾礦燒結(jié)磚優(yōu)化工藝研究

江浩,易進(jìn)翔,謝勝軍,黃傳勝,于文霞,李昕明

(1.東華理工大學(xué)土木與建筑工程學(xué)院,南昌 330013;2.東華理工大學(xué)核資源與環(huán)境國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,南昌 330013)

片麻巖尾礦是指片麻巖礦石經(jīng)選礦工藝回收有價(jià)組分后排放的固體廢棄物,在中國(guó)有著廣泛的分布。片麻巖尾礦存在可利用率低、處置手段單一等問(wèn)題,常作為廢棄土渣,片麻巖尾礦廢渣堆載不僅占用大量的土地資源,還對(duì)周圍環(huán)境造成嚴(yán)重污染[1],有效處置片麻巖尾礦廢渣已成為中國(guó)保護(hù)生態(tài)環(huán)境所面臨的難題。

目前,中外針對(duì)片麻巖尾礦廢渣處理處置研究方向主要分為:①片麻巖尾礦的材料應(yīng)用[2-4],Schankoski等[5]通過(guò)流變學(xué)試驗(yàn),發(fā)現(xiàn)含有片麻巖填料的漿料具有較低的絮凝和較高的黏度,并且可以利用片麻巖廢渣作為石灰石填料的替代品,用作黏度增強(qiáng)劑;②片麻巖尾礦的工程應(yīng)用[6-8],房艷偉[9]將片麻巖壓碎成粗集料,研究其對(duì)混凝土的力學(xué)性能、收縮性等工程特性的影響,結(jié)果表明,片麻巖粗集料可以增大11.1%的混凝土的抗折強(qiáng)度。基于上述研究,片麻巖尾礦可以代替石灰石制備燒結(jié)磚,提高燒結(jié)磚的抗折強(qiáng)度,為以片麻巖尾礦作為主料制備建筑燒結(jié)磚提出的設(shè)想提供了理論支撐。

響應(yīng)面法是綜合數(shù)學(xué)建模和試驗(yàn)設(shè)計(jì)的一種優(yōu)化方法,可同時(shí)對(duì)多個(gè)設(shè)計(jì)變量的不同水平進(jìn)行試驗(yàn)分析,尋求響應(yīng)值的最優(yōu)解。與傳統(tǒng)的正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法相比,響應(yīng)面法具有試驗(yàn)次數(shù)少、預(yù)測(cè)性能好、精密度高等特點(diǎn),近年來(lái)在土木工程、生物工程、化學(xué)化工等領(lǐng)域取得顯著成效[10]。

基于此,采用統(tǒng)計(jì)軟件Design-Expert中的響應(yīng)面法建立了片麻巖尾礦燒結(jié)磚燒制工藝條件中的黏土摻量、顆粒粒徑、成型水分以及燒結(jié)溫度4個(gè)因素與響應(yīng)值抗壓強(qiáng)度的數(shù)學(xué)模型,探究了這4個(gè)變量因素對(duì)片麻巖尾礦燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度的影響,并對(duì)燒制工藝進(jìn)行優(yōu)化。采用X射線衍射(diffraction of X-rays,XRD)分析儀和掃描電鏡(scanning electron microscope,SEM)對(duì)燒結(jié)磚樣品進(jìn)行表征。基于本研究成果既可實(shí)現(xiàn)片麻巖尾礦的減量化,同時(shí)還最大限度地實(shí)現(xiàn)了廢棄物的資源化利用,并可為制備出性能良好的燒結(jié)磚提供理論指導(dǎo)。

1 試驗(yàn)

1.1 試驗(yàn)材料

試驗(yàn)材料主要為片麻巖尾礦和黏土,片麻巖尾礦取自江西撫州片麻巖礦山,呈黑色細(xì)微顆粒狀;黏土取自江西南昌某工地,呈紅色顆粒狀。片麻巖尾礦和黏土的化學(xué)成分如表1所示,可以看出,片麻巖尾礦與黏土的化學(xué)成分相似,以及含有含量較高的SiO2和Al2O3的關(guān)鍵燒制磚成分因素[11],說(shuō)明片麻巖尾礦具備制備燒結(jié)磚的潛力,進(jìn)一步證實(shí)利用片麻巖尾礦制備燒結(jié)磚設(shè)想的可行性。片麻巖尾礦和黏土晶體成分簡(jiǎn)明如圖1所示,片麻巖尾礦主要礦物成分有:石英、云母、鉀長(zhǎng)石以及少量的硼磷酸鹽和氧化鐵;黏土的主要礦物成分為:云母、石英、蒙脫石、鋁硅酸鈉以及方解石。

表1 原料的主要成分Table 1 Main component of experimental raw materials

圖1 原材料樣品的XRD圖譜Fig.1 XRD pattern of raw material sample

1.2 片麻巖尾礦燒結(jié)磚工藝流程

(1)原料處理。按照設(shè)定的原料配比(片麻巖尾礦質(zhì)量分?jǐn)?shù)為65%～75%,黏土質(zhì)量分?jǐn)?shù)為25%～35%),將磨細(xì)、干燥以及過(guò)篩等預(yù)處理后的片麻巖尾礦和黏土準(zhǔn)確稱重,在干基狀態(tài)下將兩種原料混合均勻,制備成坯料待用。

(2)壓制成型。在混合均勻后的原料中加入自來(lái)水(質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為9%、10%、11%)并攪拌;將攪拌均勻后的混合料用保鮮袋密封并置于室溫下陳化48 h,以增強(qiáng)混合料的可塑性,提高磚坯表面平滑度;將陳化后的物料分5次放入三瓣膜制樣器中(尺寸為直徑39.1 mm,高80 mm)壓制成型,再將成型磚坯在室溫下干燥24 h,即可以得到濕磚坯。

(3)焙燒試驗(yàn)。將制得的濕磚坯放入105 ℃的恒溫干燥箱中干燥10 h,以去除濕磚坯中的水分;之后,將干磚坯置于高溫電爐中,以5 ℃/min的升溫速率升至最高燒結(jié)溫度(1 020、1 050、1 080 ℃)后保溫2 h,使原料之間充分反應(yīng)。

(4)冷卻降溫。焙燒結(jié)束后,將磚坯置于室內(nèi)自然冷卻至室溫,即可得到片麻巖尾礦燒結(jié)磚試樣。片麻巖尾礦燒結(jié)磚的制備工藝流程如圖2所示。

圖2 片麻巖尾礦燒結(jié)磚制備工藝流程圖Fig.2 Flow chart of preparation process of gneiss tailings sintered brick

1.3 響應(yīng)曲面法試驗(yàn)方案設(shè)計(jì)

按照響應(yīng)面法中的Box-Behnken試驗(yàn)設(shè)計(jì)原理,選取黏土摻量A(x1)、燒結(jié)溫度B(x2)、顆粒粒徑C(x3)以及成型水分D(x4)4個(gè)影響因素作為考察變量,以片麻巖尾礦燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度作為響應(yīng)值,并根據(jù)單因素試驗(yàn)[12-13],制定了4因素3水平響應(yīng)面分析試驗(yàn),共28個(gè)試驗(yàn)組合。Box-Behnken試驗(yàn)自變量因素編碼及水平如表2所示。

表2 響應(yīng)曲面試驗(yàn)因素與水平Table 2 Factors and levels of response surface test

2 結(jié)果與討論

2.1 響應(yīng)面對(duì)燒結(jié)磚燒制工藝優(yōu)化

2.1.1 響應(yīng)面法數(shù)據(jù)處理

根據(jù)軟件設(shè)計(jì)給出的試驗(yàn)條件,測(cè)定不同條件下片麻巖尾礦燒結(jié)磚的抗壓強(qiáng)度,試驗(yàn)設(shè)計(jì)及結(jié)果如表3所示。采用Design-Expert軟件對(duì)表3中的試驗(yàn)結(jié)果數(shù)據(jù)進(jìn)行多元二次回歸分析,得到了黏土摻量(A)、燒結(jié)溫度(B)、顆粒粒徑(C)以及成型水分(D)與片麻巖尾礦燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度(Y)的二次回歸模擬方程,如式(1)所示。

表3 響應(yīng)面試驗(yàn)設(shè)計(jì)與結(jié)果Table 3 The design and results of response surface

Y=17.42+0.58A-0.35B-1.52C-0.11D-

0.16AB-0.7AC+0.87AD+0.73BC+0.053BD+

1.22CD+0.71A2-1.21B2+0.32C2-1.11D2

(1)

2.1.2 方差分析

表4 響應(yīng)值Y的方差分析Table 4 Anova of the response value Y

2.1.3 殘差分析

圖3中呈現(xiàn)了殘差正態(tài)概率分布圖,可以看出,試驗(yàn)點(diǎn)分布都在有意義的范圍內(nèi)且基本在一條直線上,線性相關(guān)性較好,這表明模型可行性高、擬合度較好[19-20]。圖4為燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度預(yù)測(cè)值與實(shí)際值分布,可以看出,試驗(yàn)結(jié)果基本分布在擬合直線上,預(yù)測(cè)值與實(shí)際值相差較小,表明擬合的回歸模型準(zhǔn)確度較高、適應(yīng)性較好[21],能良好地反映試驗(yàn)結(jié)果。

圖3 殘差正態(tài)概率分布圖Fig.3 Residual normal probability distribution diagram

圖4 預(yù)測(cè)值與實(shí)際值分布圖Fig.4 Predicted value and actual value distribution diagram

2.1.4 響應(yīng)面交互作用分析

通過(guò)Design-Expert軟件對(duì)所建立的數(shù)學(xué)模型進(jìn)行分析,并探究擬合后的3D響應(yīng)曲面和等高線圖的形狀與趨勢(shì)變化來(lái)分析兩兩變量因素之間的交互作用以及所選變量因素對(duì)響應(yīng)值的影響。等高線的形狀是橢圓形的,其偏心程度影響著相互作用效應(yīng)的強(qiáng)弱,偏心率越大,等高線線與線之間相對(duì)越密集,影響因素中穿過(guò)的等值線越多,交互作用越顯著;3D響應(yīng)曲面圖可以直觀地表示這3個(gè)因素之間的相互作用,曲面越陡,趨勢(shì)變化越大,表明所選自變量參數(shù)對(duì)響應(yīng)值的影響越明顯[21-23]。

影響因子交互作用的響應(yīng)面圖及等高線圖分別如圖5、圖6所示,從A和B交互作用圖[圖5(a)、圖6(a)]可以看出,3D曲面[圖6(a)]彎曲程度較陡,說(shuō)明A和B交互作用顯著,當(dāng)A一定時(shí),燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度Y隨著B(niǎo)的增大呈先增后減的趨勢(shì);同樣的,當(dāng)B一定時(shí),燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度Y隨A的增大而增大。從A和C交互作用圖[圖5(b)、圖6(b)]可以看出,等高線[圖6(b)]呈明顯的橢圓,3D圖[圖5(b)]中C方向上曲線的坡度變化比A方向上的大,這說(shuō)明A、C交互作用時(shí),C比A對(duì)燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度影響更顯著。當(dāng)A、D交互[圖5(c)、圖6(c)]作用時(shí),等高線[圖6(c)]較為密集,3D圖[圖5(c)]較為陡峭,D方向上的曲線較A方向上的變化更大,即表明A、D交互作用時(shí),D比A對(duì)燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度影響更顯著。當(dāng)B、C交互作用[圖5(d)、圖6(d)]時(shí),等高線[圖6(d)]呈明顯的橢圓狀,3D曲[圖5(d)]面呈滑坡?tīng)?且C方向上的坡度變化比B方向上的大得多,說(shuō)明B、C交互作用時(shí),C比B對(duì)燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度的影響更明顯。當(dāng)B、D交互作用[圖5(e)、圖6(e)]時(shí),等高線[圖6(e)]呈明顯的圓形,3D曲面[圖5(e)]呈圓弧形,且B方向上的曲線坡度變化較D方向上的更大,即表明B、D交互作用時(shí),B比D對(duì)燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度的影響更顯著。當(dāng)C、D交互作用[圖5(f)、圖6(f)]時(shí),等高線[圖6(f)]無(wú)明顯橢圓狀,3D曲面[圖5(f)]較為陡峭,C方向上曲線變化比D更大,這說(shuō)明C比D對(duì)燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度的影響更明顯。綜上所述,易得出影響因子對(duì)燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度影響程度為:C>B>D>A,這與方差分析結(jié)果一致。

圖5 影響因子交互作用響應(yīng)面圖Fig.5 Response surface diagram of impact factor interaction

圖6 影響因子交互作用等高線圖Fig.6 Interaction contour map of impact factors

2.1.5 響應(yīng)曲面的優(yōu)化分析及回歸模型的驗(yàn)證

利用Design-Expert軟件中Box-Behnken方法對(duì)二次回歸模擬方程進(jìn)行預(yù)測(cè),結(jié)果顯示片麻巖尾礦燒結(jié)磚最佳燒制工藝條件為黏土摻量35%、燒結(jié)溫度1 034.5 ℃、顆粒粒徑0.3 mm、成型水分9.78%。在此燒制工藝條件下,片麻巖尾礦燒結(jié)磚的抗壓強(qiáng)度預(yù)測(cè)值為21.62 MPa。

根據(jù)實(shí)際試驗(yàn)情況、試驗(yàn)設(shè)備條件并結(jié)合響應(yīng)面交互作用分析,將此燒制工藝條件調(diào)整為:顆粒粒徑0.3 mm、燒結(jié)溫度1 050 ℃、黏土摻量35%、成型水分10%,在該條件下進(jìn)行3次平行驗(yàn)證試驗(yàn),結(jié)果如表5所示,燒結(jié)磚的抗壓強(qiáng)度的平均試驗(yàn)值為21.57 MPa,而預(yù)測(cè)值為21.25 MPa,相對(duì)誤差僅為1.48%,試驗(yàn)值和預(yù)測(cè)值基本吻合,表明通過(guò)Box-Behnken響應(yīng)面法得到的二次回歸模型能夠較真實(shí)地反應(yīng)實(shí)際情況,應(yīng)用響應(yīng)面法對(duì)片麻巖尾礦燒結(jié)磚的燒制工藝進(jìn)行優(yōu)化是準(zhǔn)確有效、科學(xué)合理的。

表5 工藝優(yōu)化驗(yàn)證結(jié)果Table 5 Verification results of process optimization

2.2 不同黏土摻量制備燒結(jié)磚的性能表征

2.2.1 XRD表征

在B=1 050 ℃、C=0.3 mm、D=10%、不同黏土摻量的條件下制得的燒結(jié)磚的XRD圖如圖7所示。可以看出,燒結(jié)磚的主要礦物為石英(SiO2)、鈣長(zhǎng)石(CaAl2Si2O8)、赤鐵礦(Fe2O3)以及磷鋁礦(AlPO4)。這些礦物成分組成了燒結(jié)磚的基本骨架,保證了燒結(jié)磚良好的機(jī)械性能與物理性能[24]。隨著黏土摻量的增加,燒結(jié)磚產(chǎn)物中的SiO2以及Fe2O3總體含量均有不同程度的增加,這是因?yàn)轲ね梁推閹r尾礦中都含有豐富的SiO2以及Fe2O3。通過(guò)圖1與圖7對(duì)比分析可知,燒結(jié)后原本出現(xiàn)于兩種原料中的主要礦物硼磷酸鹽、氧化鐵、方解石以及蒙脫石的衍射峰均有不同程度的削減,甚至消失,出現(xiàn)了赤鐵礦、鈣長(zhǎng)石以及磷鋁礦的衍射峰。這說(shuō)明在焙燒過(guò)程中硼磷酸鹽、氧化鐵、方解石以及蒙脫石發(fā)生了分解,形成了新礦物赤鐵礦、鈣長(zhǎng)石和磷鋁礦。長(zhǎng)石在燒結(jié)過(guò)程中可以與石英以及鋁硅酸鹽等其余礦物進(jìn)行結(jié)合,形成低共熔物,從而促進(jìn)礦物不斷分解形成熔融玻璃,最終坯體達(dá)到致密狀態(tài)[25]。綜上分析可知,當(dāng)B=1 050 ℃、C=0.3 mm、D=10%,黏土摻量為35%時(shí),制得的燒結(jié)磚性能最好。

圖7 不同黏土摻量條件下的燒結(jié)磚樣品的XRD圖Fig.7 XRD patterns of sintered brick samples with different clay content

2.2.2 SEM表征

圖8為不同黏土摻量條件下的燒結(jié)磚微觀結(jié)構(gòu)。可以看出,圖8(a)、圖8(b)中有少許裂縫,這可能是因?yàn)闊Y(jié)過(guò)程中產(chǎn)生大量氣孔,使結(jié)構(gòu)變得疏松。對(duì)比圖8(a)和圖8(b)可知,隨著黏土摻量的增加,燒結(jié)磚的孔隙率減少,密實(shí)度增加,同時(shí)熔融玻璃相增加,從而導(dǎo)致燒結(jié)磚性能提高。這可能是因?yàn)闊Y(jié)過(guò)程中硅鋁質(zhì)礦物不斷熔融熔解,導(dǎo)致玻璃相生成越來(lái)越多,從而填充坯體內(nèi)的孔隙,使得燒結(jié)磚內(nèi)部結(jié)構(gòu)更加緊密,提高了燒結(jié)磚的性能。這與XRD的分析結(jié)果一致,進(jìn)一步證明了黏土摻量為35%時(shí)制得的燒結(jié)磚性能最好。

圖8 不同黏土摻量條件下的燒結(jié)磚微觀結(jié)構(gòu)圖(1 050 ℃,0.3 mm,10%)Fig.8 Microstructure diagram of sintered brick with different clay content(1 050 ℃,0.3 mm,10%)

3 結(jié)論

(1)基于Box-Behnken響應(yīng)面法對(duì)片麻巖尾礦燒結(jié)磚的燒制工藝參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化,并建立了多元回歸方程模型,得到的響應(yīng)曲面模型顯著性概率P=0.000 4,R2=0.888,結(jié)果表明,模型顯著性高,相關(guān)性好,準(zhǔn)確度高。

(2)試驗(yàn)中所選因素對(duì)片麻巖尾礦燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度影響程度由大到小排列順序依次為:顆粒粒徑、燒結(jié)溫度、成型水分、黏土摻量(C>B>D>A)。

(3)通過(guò)分析考察響應(yīng)曲面法所創(chuàng)建的二次回歸模型,在滿足國(guó)家普通燒結(jié)磚抗壓強(qiáng)度MU 10標(biāo)準(zhǔn)的基礎(chǔ)上,得到了片麻巖尾礦燒結(jié)磚的最佳燒制工藝條件:黏土摻量35%,顆粒粒徑0.3 mm,燒結(jié)溫度1 050 ℃,成型水分10%。在此燒制工藝下,片麻巖尾礦燒結(jié)磚的抗壓強(qiáng)度的平均試驗(yàn)值為21.57 MPa,預(yù)測(cè)值為21.25 MPa,試驗(yàn)值與預(yù)測(cè)值相對(duì)誤差僅為1.48%,通過(guò)室內(nèi)試驗(yàn)制備的片麻巖尾礦燒結(jié)磚的抗壓強(qiáng)度最大符合《燒結(jié)普通磚》(GB/T 5101—2017)中MU 20的標(biāo)準(zhǔn)。

(4)通過(guò)對(duì)不同黏土摻量條件下制得的燒結(jié)磚進(jìn)行性能表征及分析,結(jié)果與響應(yīng)面法獲得的最佳燒制工藝一致,進(jìn)一步驗(yàn)證了響應(yīng)曲面模型預(yù)測(cè)結(jié)果的準(zhǔn)確性。