海水原位伽馬能譜儀穩譜方法研究

石 巖，張穎穎,2,3*，吳丙偉,2,3，馮現東,2,3，王奕斐,2,3，畢海杰

（1. 齊魯工業大學（山東省科學院） 山東省科學院海洋儀器儀表研究所，山東 青島 266061；2. 山東省海洋監測儀器裝備技術重點實驗室，山東 青島 266061；3. 國家海洋監測設備工程技術研究中心，山東 青島 266061）

隨著核科學與技術的發展，伽馬能譜測量技術已經被廣泛應用于礦物探測、核能工程保障和環境放射性監測等多個領域[1-3]。近年來，海水生態環境安全日益受到關注，海水放射性環境監測是其中一項重要工作[4-5]。目前海水放射性環境長期監測主要使用海水原位伽馬能譜測量方法[6]，但是海水原位伽馬能譜儀中的NaI（Tl）閃爍晶體、光電倍增管和電子元器件等零部件在長期連續工作過程中容易受到環境溫度變化的影響[7-8]，從而使測量得到的伽馬能譜產生漂移，給海水中放射性核素的活度分析帶來困難[9]。因此，為了保證海水原位伽馬能譜儀海上長期自動監測結果的準確性和有效性，必須對海水原位伽馬能譜儀測量得到的伽馬能譜進行溫度漂移校正。

目前的穩譜方法研究主要集中在陸地環境測量的伽馬能譜儀，通常是對儀器的高壓和增益等硬件參數進行調節[10-13]，以消除溫度變化對伽馬能譜產生的影響。大部分穩譜方法都需要引入參考源，如放射性參考源[14]、LED 參考源等[15-16]，參考源會在伽馬能譜中形成參考峰從而作為溫度漂移校正的基準。但是，海水放射性含量是低水平或極低水平的[17]，引入參考源會不可避免地對海水伽馬能譜產生一定程度的干擾[18]，影響伽馬能譜解析。

本文通過實驗研究伽馬能譜的溫度漂移規律和增益對伽馬能譜的影響，形成定性和定量關系。在此基礎上，根據海水原位伽馬能譜儀的實際工作環境和測量得到的海水伽馬能譜特征，研究建立了一種基于天然特征峰的伽馬能譜穩定方法，對海水原位伽馬能譜儀的實測伽馬能譜進行溫度漂移校正。

1 實驗設計

實驗使用自研的基于NaI（Tl） 閃爍晶體探測方法的海水原位伽馬能譜儀，主要由NaI（Tl） 閃爍晶體、光電倍增管、前置放大器、數字多道脈沖分析器、控制模塊、電源模塊和接口模塊組成（圖1）。當海水中的伽馬射線照射到NaI（Tl） 閃爍晶體時，晶體會發出熒光，光電倍增管收集熒光并轉換成脈沖電壓，通過前置放大和整形，然后進入數字脈沖多道分析器進行分析從而產生伽馬能譜數據[19]。由于在多道中某一通道計數值的不同，在伽馬能譜中會產生能峰，即核素的特征峰。根據放射性核素固有的伽馬能譜特征峰，通過對實測伽馬能譜進行分析就可以得到海水中放射性核素的詳細情況[20]。

圖1 自研海水原位伽馬能譜儀結構組成Fig. 1 Structure composition of self-developed seawater in-situ Gamma spectrometer

為開展海水原位伽馬能譜儀的溫度漂移實驗，將溫度測量模塊安裝于海水原位伽馬能譜儀的內部，緊貼NaI（Tl） 閃爍晶體表面固定，能夠實時和準確地監測海水原位伽馬能譜儀內部測量環境的溫度變化。上位機軟件設計具有調節海水原位伽馬能譜儀的硬件參數設置等功能，方便對海水原位伽馬能譜儀的增益進行調節。

1.1 溫度對能譜峰位道址的影響實驗

自然環境當中廣泛分布著放射性物質，包括從地球起源時就存在的天然放射性核素和人類核試驗產生的人工放射性核素[21]。其中40K 和208Tl 核素相對含量較高，因此能夠在能譜中產生較為明顯的天然特征峰[22]，所以，在溫度實驗箱中進行溫度漂移規律實驗時，設計使用40K 和208Tl 天然特征峰來觀察和研究溫度對能譜峰位道址的影響[23]。海水原位伽馬能譜儀能量標定時的環境溫度為25 ℃，所以，設定25 ℃為參考溫度點，此溫度條件下的測量能譜作為參考能譜，特征峰的峰位道址為參考峰位道址。實驗過程中，溫度變化范圍設置為—5～50 ℃，溫度變化梯度為5 ℃。將溫度變化分為降溫和升溫兩個過程，降溫過程溫度從50 ℃開始，按照溫度梯度降至—5 ℃時結束，升溫過程溫度從—5 ℃開始，按照溫度梯度升至50 ℃時結束。

實驗過程中，使用扎帶將海水原位伽馬能譜儀固定在實驗箱內部，保持海水原位伽馬能譜儀在實驗過程中相對位置不發生變化[24]?？紤]海水原位伽馬能譜儀內部測量的環境溫度與外部溫度實驗箱的設置溫度存在緩慢變化的差異，所以，當海水原位伽馬能譜儀內部溫度變化至溫度實驗箱設置的溫度點附近且穩定時間大于1 h 后，則認為海水原位伽馬能譜儀的測量環境溫度達到實驗設置的溫度點，此時進行能譜連續1 h 的測量。

1.2 增益對能譜峰位道址的影響實驗

海水中40K 核素含量較高[25]，并且當海水環境發生變化時，其含量保持相對穩定，不會發生顯著變化。海水原位伽馬能譜儀在使用時完全浸沒在海水中，實測能譜中會形成非常明顯的40K 天然特征峰[26]。所以，設計使用40K 天然特征峰觀察和研究增益對能譜峰位道址的影響。為了研究建立增益與能譜峰位道址的定性和定量關系，在不同溫度下開展增益調節實驗，溫度變化范圍設置為0～50 ℃，溫度變化梯度為5 ℃，溫度范圍內共設置11 個溫度點。實驗過程中，每到達一個溫度點，初始增益為能量刻度時的增益12 000。為了細致和準確地研究增益與能譜峰位道址的關系，分別增大或減小增益開展實驗，設置增益調節梯度為100，增益調節范圍為9 000～15 000。

1.3 穩譜方法驗證實驗

為了更加真實地模擬海水原位伽馬能譜儀的水體工作環境，充分驗證穩譜方法的準確性與有效性，在水浴式溫度實驗箱中進行穩譜方法的驗證實驗[23]。溫度變化范圍設置為0～50 ℃，同樣將溫度變化分為降溫和升溫兩個過程，溫度變化梯度為5 ℃，溫度范圍內共設置11 個溫度點。當實驗到達每一個溫度點附近時，穩定時間大于1 h 再進行能譜的測量，每次能譜的測量時間為20 min。開展該驗證實驗時，采用的海水原位伽馬能譜儀已經具備了自動測量環境溫度和自動實施穩譜的功能，即已經將本文研究建立的溫度漂移穩定方法以代碼的方式寫入了海水原位伽馬能譜儀的上位機軟件。為了使實驗過程中海水原位伽馬能譜儀的相對位置不發生改變，使用鋼架配重的方式將海水原位伽馬能譜儀固定在水浴式溫度實驗箱內部[24]。

2 實驗結果與分析

2.1 溫度對能譜峰位道址的影響

將海水原位伽馬能譜儀整體放入溫度實驗箱內，完成了包括降溫過程和升溫過程的多組重復溫度實驗。同一溫度點40K 和208Tl 特征峰的峰位道址取各自平均值，得到的內部環境溫度與40K 和208Tl特征峰平均峰位道址的關系如圖2 所示。受海水原位伽馬能譜儀器件運行發熱、溫度模塊測量誤差和外殼傳熱效率等綜合因素影響，內部測量得到的準確環境溫度和實驗設置的外部環境溫度存在細微差異。

圖2 實驗設置溫度點的溫度與40K 和208Tl 特征峰平均峰位道址之間的關系Fig. 2 Relationship between the temperature of the experiment set temperature point and the average peak channel address of the 40K and 208Tl characteristic peaks

分析溫度與特征峰平均峰位道址的關系可以發現，以25 ℃為參考溫度，—5～50 ℃溫度范圍內，峰位道址隨溫度的變化存在拐點。即溫度低于15 ℃時，峰位道址隨溫度的升高而增大；溫度高于15 ℃時，峰位道址隨溫度的升高而減小。處于同一溫度時，2 個特征峰的峰位道址相較于各自參考峰位道址的變化量并不相同，但總體變化趨勢一致。

為了更好地分析不同溫度40K 和208Tl 峰位道址相對于各自參考峰位道址的變化，通過計算得到了不同內部環境溫度平均峰位道址相對于參考峰位道址的比值，如圖3 所示。

圖3 不同溫度40K 和208Tl 平均峰位道址相對于參考峰位道址的比值關系Fig. 3 Ratio relationship between 40K and 208Tl average peak channel address of different temperature and reference temperature

結合圖3 和前文分析可知，雖然40K 和208Tl 峰位道址的具體變化值不同，但是相對于各自參考峰位道址的變化比例和趨勢是一致的。因此，只要確定了測量能譜中一個特征峰的峰位道址穩定關系，就可以對2 個特征峰的峰位道址及整個能譜范圍內全部特征峰的峰位道址漂移進行校正，從而對特征峰及能譜進行校正。

2.2 增益對能譜峰位道址的影響

在設置的11 個溫度點分別進行了多組重復實驗，相同溫度點且相同增益值測量的多組40K 峰位道址數據取平均值，對增益值與40K 平均峰位道址進行擬合，結果符合良好的線性函數關系。不同溫度點得到的增益值與40K 平均峰位道址的擬合關系如表1 所示。雖然不同溫度點40K 峰位道址具體數值不同，但是40K 峰位道址的變化量與增益變化量的比值近似，即擬合關系斜率k 值近似。為了校正方法的簡便性，使用參考溫度下的k 值作為增益條件的參考值。

表1 不同溫度增益值與平均峰位道址擬合關系Table 1 The fitting relationship between the gain value and the average peak channel address at different temperatures

參考溫度點25 ℃的增益與40K 平均峰位道址的擬合關系如圖4 所示。由圖4 可以看出，增益與40K 峰位道址具有良好的線性關系（線性相關系數R2=0.999 9）。當增益值增大時，40K 峰位道址隨之增大；當增益值減小時，40K 峰位道址隨之減小。由于40K 與208Tl 峰位道址及整個能譜范圍道址變化比例和漂移趨勢具有一致性，所以，增益對整個能譜范圍的道址均具有和40K 峰位道址相同的影響關系。

圖4 參考溫度點增益與40K 平均峰位道址的關系Fig. 4 Relationship between gain and 40K average peak channel address of reference temperature point

3 穩譜方法與流程

3.1 穩譜方法

針對海水原位伽馬能譜儀的能譜溫度漂移現象，通過調節海水原位伽馬能譜儀增益的方式對其進行校正。能譜的穩定方法以增益與能譜峰位道址的關系作為基礎，由溫度變化引起的能譜漂移，可以通過調整海水原位伽馬能譜儀的增益使能譜向反方向移動，從而消除能譜溫度漂移，達到穩定能譜的目的。

道址偏移量為當前實測能譜峰位道址與參考峰位道址的差值，即：

式中：CHD為道址偏移量，其正負值表示能譜漂移方向；PS為實測能譜峰位道址；PC為參考峰位道址。

由增益調整量與道址偏移量的關系得：

式中：GAD為增益變化量；k 為參考溫度點增益與40K 峰位道址關系的斜率。

結合式（1）和式（2），以及增益實際變化情況，得出最終校正公式：

當GAD為正值時，表示當前增益增大；當GAD為負值時，表示當前增益減小。

3.2 穩譜流程

穩譜流程如圖5 所示。首先進行一個周期的能譜測量，能譜測量周期的選擇以能夠在能譜中準確地搜索到40K 特征峰為準。計算當前能譜40K 峰位道址與參考峰位道址的偏移量，根據校正公式計算增益調整量，重新設置海水原位伽馬能譜儀的增益值。設置新增益值后，重新進行一個周期的能譜測量，尋峰后計算當前能譜40K 峰位道址與參考峰位道址的偏移量，若道址偏移量大于1 道，則利用校正公式重新計算并設置新的增益值，再次進行后續穩譜工作流程；若道址偏移量小于1 道，則穩譜結束。

圖5 穩譜方法流程Fig. 5 Flow of spectrum stabilization method

4 穩譜方法驗證

將已經寫入穩譜方法的海水原位伽馬能譜儀放入水浴式溫度實驗箱，實驗箱溫度設置為50 ℃，開始降溫過程實驗。當溫度降至0 ℃時，結束降溫過程實驗并開始升溫過程實驗；當溫度升至50 ℃時，結束升溫過程實驗。降溫和升溫整體的過程作為一個溫度循環。多次溫度循環中，關閉海水原位伽馬能譜儀的穩譜功能，得到降溫過程典型的能譜漂移情況（圖6），以及升溫過程典型的能譜漂移情況（圖7）；開啟海水原位伽馬能譜儀的穩譜功能，得到降溫過程典型的能譜漂移情況（圖8），以及升溫過程典型的能譜漂移情況（圖9）。

圖6 穩譜前降溫過程的能譜漂移Fig. 6 Spectrum drift of cooling process before stabilization

圖7 穩譜前升溫過程的能譜漂移Fig. 7 Spectrum drift of heating process before stabilization

圖8 穩譜后降溫過程的能譜漂移Fig. 8 Spectrum drift of cooling process after stabilization

圖9 穩譜后升溫過程的能譜漂移Fig. 9 Spectrum drift of heating process after stabilization

從圖6 和圖7 可以看出，穩譜前，不論是在降溫還是在升溫過程中，各溫度的測量能譜與參考能譜相比，均發生了較大的漂移。通過觀察放大的40K 和208Tl 特征峰可知，漂移后的能譜由于峰位道址位置發生了較大的偏移，造成識別核素困難，并且可能會因干涉其他核素的特征峰道址區間，引起核素識別的誤判，給能譜的解析工作帶來不利影響。此外，海水原位伽馬能譜儀在海上長期運行期間，需要將長期能譜數據進行合成，如果能譜發生漂移，將會給能譜的合成工作造成困難，降低能譜合成的準確性，進而影響海水中多種放射性核素的定量解析。

從圖8 和圖9 可以看出，穩譜后，降溫和升溫過程中因測量環境溫度變化產生的能譜漂移已經基本消除，不同溫度的測量能譜都與參考能譜重合在一起。對于能譜解析重要的道址區間（如40K 和208Tl 特征峰道址區間），能譜的重合性較好。這給長期能譜的合成帶來極大的便利性，從而使長期能譜的合成以及解析更加準確。

穩譜前后典型的40K 和208Tl 峰位道址隨溫度變化情況如表2 所示。關閉穩譜功能時，在整個溫度變化范圍內，40K 和208Tl 峰位道址均產生了較大的漂移。開啟穩譜功能時，40K 峰位道址已經完全消除了漂移，208Tl 峰位道址最大漂移量為—1～＋1 道。結果表明，穩譜方法能夠有效地校正40K 和208Tl 峰位道址及整個能譜范圍內的溫度漂移。

表2 穩譜前后能譜峰位道址隨溫度變化情況Table 2 Changes of spectrum peak channel address with temperature before and after spectrum stabilization

5 結 論

本文利用實驗分析方法研究和討論了海水原位伽馬能譜儀的能譜溫度漂移規律以及增益對能譜的影響規律，在此基礎上，建立了基于天然特征峰調整增益的能譜溫度漂移穩定方法，得到以下主要結論。

1）當溫度發生變化時，能譜峰位道址是溫度的二次函數，能譜峰位道址變化的拐點為15 ℃，即溫度低于15 ℃時，能譜峰位道址隨溫度的升高而增大；溫度高于15 ℃時，能譜峰位道址隨溫度的升高而減小。

2）當海水原位伽馬能譜儀增益發生變化時，能譜峰位道址變化與增益變化呈線性關系，即當增益值增大時，能譜峰位道址隨之增大；當增益值減小時，能譜峰位道址隨之減小。

3）使用穩譜方法后，不同溫度能譜的重合性較好，能譜峰位道址最大漂移道數為—1～＋1 道。驗證實驗表明，穩譜方法能夠對海水原位伽馬能譜儀測量得到的伽馬能譜進行有效的溫度漂移校正。