銫31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子的光締合光譜*

白素英 韓小萱 郝麗萍 焦月春 趙建明?

1) (山西師范大學物理與信息工程學院,太原 030031)

2) (太原師范學院物理系,晉中 030619)

3) (太原學院材料與化學工程系,太原 030032)

4) (山西大學激光光譜研究所,量子光學與光量子器件國家重點實驗室,太原 030006)

長程里德伯分子由一個里德伯原子與一個或多個基態原子組成,此類分子通過里德伯電子與基態原子間的低能電子散射相互作用束縛形成.本文采用雙光子光締合的實驗方案成功制備了由一個銫里德伯原子與一個銫基態原子形成的31D5/2+6S1/2(F=4)雙原子長程里德伯分子.實驗采集的光締合光譜在原子共振線負失諧—162.8 MHz 和—66.6 MHz 處有兩個明顯的分子信號,分別是由s-波純三重態散射和s-波單重態-三重態混合散射形成.使用Fermi 贗勢理論對實驗結果進行模擬,計算得到分子的絕熱勢能曲線,并由分子哈密頓理論獲得了v=0 分子振動基態波函數和束縛能.理論計算與實驗測量值符合得很好,并由此得到s-波純三重態和單重態零能散射長度為.此類分子具有尺寸大、振動能級豐富和永久電偶極矩大等優良性質,是研究低能碰撞極好的候選介質.對此類分子的研究將進一步加深和豐富對長程里德伯分子特殊束縛機制和奇異性質的認識.

1 引言

當原子中的電子處于主量子數n很大的高激發態時,其是一個弱束縛系統,對周圍環境極其敏感,這類原子被稱為里德伯原子.1934 年,Amaldi和Segrè[1]在氣室中觀察到一系列堿金屬里德伯原子,其依賴于外部氣體壓力產生的頻移和展寬,Fermi[2]采用贗勢理論解釋了這種現象來源于里德伯原子的價電子與里德伯軌道內的基態原子間的彈性散射相互作用.Fermi 贗勢理論暗示了里德伯原子與基態原子間存在振蕩的相互作用勢[3,4],這種勢能可以束縛基態原子形成長程里德伯分子,這一概念由Greene 等[5]首次在理論上提出.2009 年,Bendkowsky 等[6]首次在實驗上觀測到s-波散射的銣原子nS1/2(n=34—40)態長程里德伯分子,并對分子壽命及分子在電場作用下分子的Stark譜進行了測量.之后,有研究小組對銣原子nP1/2,3/2[7]和nD3/2,5/2[8,9]態以及銫原子nS1/2[10,11]的長程里德伯分子進行了研究.對實驗數據的分析證實了Fermi 贗勢理論的有效性,揭示了三重態p-波散射通道的貢獻,并且能夠從數據中確定三重態s-波和p-波的散射長度,從而證實了理論預測[12].由不同主量子數和角量子數的里德伯原子形成的里德伯分子的絕熱勢能曲線和特性不完全相同,研究這些分子有助于進一步理解長程里德伯分子的特殊束縛機制和奇異特性.

單重態s-波散射長度一般為正值或遠小于三重態散射長度[13,14],因此單重態通道的散射長度未包含在以上的實驗數據分析中.2014 年,Anderson等[15]預測,基態原子的超精細耦合可以有效地混合三重態和單重態散射通道并產生淺束縛勢阱,這是除了純三重態散射產生的深束縛勢阱外的另一個新勢阱.這一新奇理論被Sa?mannshausen 等[16]的實驗所驗證,隨后研究者們又在銣和銫的長程里德伯分子中觀察到淺勢阱所產生的分子信號[17,18].

本文報道了在超冷銫原子樣品中對31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子的實驗觀測和分析.實驗采集的光締合光譜在原子共振線負失諧—162.8 MHz 和—66.6 MHz 處有兩個明顯的分子信號,分別由s-波純三重態勢阱和s-波混合單重態-三重態勢阱形成.采用Fermi 贗勢理論模型計算了31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子的絕熱勢能曲線和分子振動能級,并與實驗測量值進行比較,兩者符合得很好.與之前研究的銫原子主量子數n=33D—39D 態長程里德伯分子[18]相比,31D5/2長程里德伯分子束縛鍵長減小,形成分子的兩個原子的平衡核間距變小,實驗制備時需要更大的原子密度;同時,主量子數n越小,對應的分子束縛勢阱越深,結合能越大.

2 實驗方案

長程里德伯分子的結合能低至兆赫茲量級,為保證里德伯原子和基態原子的熱運動能量小于分子結合能,必須確保實驗在低溫高密度環境下進行,同時這樣的實驗條件又保證了分子形成所需的另一必要條件—適當的核間距.實驗中,俘獲到磁光阱(magneto optical trap,MOT)中的銫基態原子被裝載到交叉偶極阱(optical dipole trap,ODT)中,如圖1(c)所示.使用吸收成像測得偶極阱中的原子密度約為4×1011cm—3,溫度估算在100 μK量級.在金屬MOT 中有3 對電極板用于對周圍環境雜散電場補償,盡可能消除雜散電場對里德伯原子分子的影響,補償后的原子周圍雜散電場小于50 mV/cm,產生的原子分子信號頻移小于0.5 MHz,滿足本工作實驗條件.

實驗中使用雙光子光締合的實驗方案制備長程里德伯分子.第1 步852 nm(Toptical DLpro)和第2 步510 nm(由Toptical DLpro 1020 nm 激光倍頻得到)激發光對向傳播通過冷原子團中心,激光腰斑分別為ω852=80 μm和ω510=40 μm .852 nm激光通過偏振譜穩頻技術將頻率鎖定到|6S1/2,F=4〉→|6P3/2,F′=5〉躍遷,并使用雙通聲光調制器(AOM)使頻率從|6P3/2,F′=5〉能級向藍失諧方向頻移360 MHz.利用PDH 穩頻技術將1020 nm種子光通過光纖相位調制器(EOM)鎖定到超穩腔(Fabry-Pérot cavity)上,實現510 nm激光|6P3/2,F′=5〉→|31D5/2〉的原子躍遷頻率的鎖定,鎖定后的激光線寬小于500 kHz.通過掃描施加到EOM 上的射頻信號完成第2 步510 nm 激發光向31D5/2里德伯原子共振線紅失諧方向的頻率掃描,當激光能量與分子能級匹配時就形成長程里德伯分子,具體能級如圖1(a)所示.

為了觀測銫原子31D5/2里德伯態光締合光譜,在MOT 光和ODT 光關斷后,打開852 nm 和510 nm兩束激發光并與基態原子作用4 μs,隨后打開斜坡脈沖電離電場使得里德伯原子和分子自電離產生的離子加速到達微通道板(MCP)進行收集探測,時序如圖1(b)所示,實驗中使用的兩束激發光功率分別為P852=100 μW 和P510=18 mW.兩個自由的基態原子被光締合激光制備到分子束縛態,其中一個原子被激發到里德伯態,另一個原子仍處于基態,這兩個原子形成長程里德伯分子需滿足以下兩個條件: 1)兩個原子的核間距與分子束縛鍵長匹配;2)光締合激光頻率距里德伯原子共振線的失諧量與分子束縛能匹配.可以直接在光締合光譜中得到長程里德伯分子信號,通過測量分子信號與里德伯原子共振線間的失諧量獲得分子束縛能.

圖2 所示為由31D5/2里德伯原子與6S1/2(F=4)基態原子結合形成的長程里德伯分子光締合光譜.圖2 中的分子光譜由以31D5/2里德伯原子共振線為零點的6 組獨立測量數據平均后得到,誤差來自6 組獨立數據的標準誤差.黑色圓點和誤差是平均后得到的實驗數據,紅色實線是對實驗數據平滑后的結果.在原子共振線負失諧—162.8 MHz和—66.6 MHz 處具有兩個明顯的分子信號,如圖中箭頭標注所示.失諧—162.8 MHz 處的分子信號由s-波純三重態散射束縛形成.考慮基態原子的超精細結構會產生混合單重態-三重態勢阱,這將導致混合分子信號的出現,如圖2 中—66.6 MHz 失諧處的小峰所示.s-波純三重態散射形成的分子束縛勢阱比s-波混合單重態-三重態散射形成的勢阱更深,束縛能更大,分子結合的更牢固,因此三重態分子信號較混合態分子信號更大,圖2 中可以明顯的看到這一點.

圖2 實驗測量的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子光締合光譜.0 MHz 處是31D5/2 里德伯原子共振線,失諧—162.8 MHz和—66.6 MHz 處的兩個小峰分別來自純三重態勢阱和混合單重態-三重態勢阱形成的長程里德伯分子信號.黑色圓點是實驗測量值,由6 組獨立實驗數據平均后得到,誤差是6 組獨立測量的標準誤差,紅色實線是對數據平滑后的結果Fig.2.The photoassosiation spectra of 31D5/2+6S1/2(F=4)long-range Rydberg molecules.The position of 0-detuning resonant excitation is 31D5/2 atoms signal.The two small peaks at detuning,—162.8 MHz and —66.6 MHz,are the long-range Rydberg molecules signals,and they are induced due to the pure triplet potential and mixed singlet and triplet potential.The black symbols show the experimental measurement of six groups of indepenent data,and the error bars are the standard errors of six independent measurements.The red solid line displays smoothed average.

3 理論模型

本文討論的是由一個里德伯原子和一個基態原子通過里德伯電子與基態原子間的低能散射相互作用形成的長程里德伯分子,此類分子通常使用費米贗勢(Fermi pseudopotential)理論[2,19]來描述.理論模型的詳細闡述參見文獻[20,21],此處僅進行如下簡述: 在費米模型中,基態原子被視為微擾,微擾強度由與能量相關的散射長度al(k) 描述.散射長度al(k) 與散射相移ηl(k) 有關,具體表示為:其中,k是電子動量,l是散射波階數(s,p,···).以銫里德伯原子實為參考坐標系,里德伯電子與基態原子間的散射相互作用表示為[19]

方程(1)中的r和分別是里德伯電子和基態原子相對于里德伯離子核的位置.

分子系統總哈密頓量表示為[15]

將方程(2)進行對角化[5,6]可以獲得分子絕熱勢能曲線,如圖3 中黑色虛線(混合態勢阱)和黑色實線(三重態勢阱)所示.分子的振動態可以通過分子哈密頓理論[22-24]計算獲得,對于雙原子的長程里德伯分子來說,通過相應的絕熱勢能曲線可以準確獲得分子振動態和振動波函數.圖3 是理論計算的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子絕熱勢能曲線,黑色虛線是由單重態-三重態超精細混合(Mixed)產生的淺勢阱,黑色實線是純三重態散射形成的深勢阱.本實驗觀察到的分子信號是由勢能曲線最外層勢阱束縛形成,因此將最外層勢能曲線部分放大進行研究,圖3 插圖即為橙色虛線方框部分放大的結果,綠色和粉色填充線分別是淺勢阱和深勢阱v=0 的分子振動波函數.由于分子的轉動能級與自然線寬相比小很多,因此在計算中忽略了分子的轉動運動.

圖3 理論計算的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子絕熱勢能曲線,黑色虛線是由單重態-三重態超精細混合產生的淺勢阱,黑色實線是純三重態散射形成的深勢阱.插圖是橙色虛線方框部分放大后的結果,綠色和粉色填充線分別是淺勢阱和深勢阱v=0 的分子振動波函數Fig.3.The calculations of potential energy curves of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules.The shallow potential (dashed black) comes from hyperfine-mixed singlet-triplet scattering,and the deep potential (solid black) is due to the pure triplet scattering.The inset is an enlargement of orange region.The vibrational wave functions in the outermost wells are indicated in color filled curves for v=0 of shallow (green) and deep (pink) potential.

4 討論分析

零能散射長度是計算長程里德伯分子勢能曲線非常重要的參數.不同的零能散射長度會導致分子勢能曲線以及分子振動能級的不同.計算中我們同時考慮了s-波和p-波散射對分子勢能曲線的影響.勢能曲線的最外層勢阱主要由s-波散射產生,p-波散射會使分子內層勢阱加深但對最外層勢阱幾乎沒有影響[25].因此對于本實驗研究的由最外層勢阱束縛形成的長程里德伯分子來說,只需調節s-波單重態和三重態零能散射長度函數來對實驗測量的分子束縛勢阱深度進行模擬即可,p-波散射長度仍使用Khuskivadze 等[26]提供的非相對論函數,沒有進行進一步調整.通過在距散射中心0.1a0處對電子散射波函數進行少量相移來實現s-波散射長度函數的調整.圖4 是銫電子-原子(6S)低能散射相移圖,紅色實線和黑色虛線是調整后的s-波單重態1s 和三重態3s 散射相移,藍色點劃線和橙色雙點劃線是p-波單重態1p 和三重態3p 散射相移(仍使用Khuskivadze 等[26]提供的非相對論函數).

圖4 銫電子-原子(6S)低能散射相移,1s 和3s 是調整后的s-波單重態和三重態散射相移,p-波散射相移仍使用Khuskivadze 等[26]提供的非相對論函數Fig.4.Phase shifts for low-energy electron scattering from Cs.The 1s and 3s are adjusted s-wave singlet and triplet scattering phase shift,respectively.For p-wave phase shifts we still used nonrelativistic functions provided by Khuskivadze et al.[26].

在非相對論近似中,使用有限范圍模型勢(finite-range model potentials)[26]來計算里德伯電子與基態原子間的低能散射相互作用.在電子動量k處于0.0003—0.3 (原子單位a.u.)范圍內,對s-波單重態和三重態散射波函數進行數值積分,并在距離基態原子1000a0處進行評估,來確定單重態和三重態散射長度函數.得到散射長度函數后,將其代入分子系統哈密頓量(方程(2))中進行求解,可以獲得長程里德伯分子的絕熱勢能曲線,進而由分子哈密頓理論得出分子振動態波函數及束縛能.

圖5 31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子理論計算與實驗測量的比較 (a)理論計算的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子絕熱勢能曲線和最外層勢阱的分子振動基態波函數,綠色和粉色填充線分別是單重態-三重態超精細混合淺勢阱(虛線)和純三重態散射深勢阱(實線)v=0 的振動波函數;(b)實驗測量的31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子光譜,綠色和粉色三角標注的兩個小峰分別來自混合單重態-三重態勢阱和純三重態勢阱形成的長程里德伯分子信號,圖中的藍色曲線是對分子信號進行高斯擬合后的結果Fig.5.Comparison between calculated potential energy curves and experimental measurement of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules: (a) The calculations of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules potential energy curves and the vibrational wave functions in the outermost wells,the green and pink color filled curves are v=0 vibrational wave functions of hyperfine-mixed singlettriplet potential and pure triplet potential,respectively;(b) the measurments of 31D5/2+6S1/2(F=4) long-range Rydberg molecules,the two peaks marked with green and pink triangles are mixed and triplet molecules signals,respectively,the blue solid lines are Gaussian fittings to the molecular peaks.

表 1 理論計算與實驗測量的混合態和三重態分子v=0 振動基態束縛能的比較,計算中使用s-波零能散射長度(0)=-1.92a0 和(0)=-19.16a0Table 1. Comparison of theoretical calculation and experimental measurement of the ground state binding energy of mixed state and triplet state molecule with v=0 vibration,the s-wave zero energy scattering length of(0)=-1.92a0 and(0)=-19.16a0 is used in the calculation.

表 1 理論計算與實驗測量的混合態和三重態分子v=0 振動基態束縛能的比較,計算中使用s-波零能散射長度(0)=-1.92a0 和(0)=-19.16a0Table 1. Comparison of theoretical calculation and experimental measurement of the ground state binding energy of mixed state and triplet state molecule with v=0 vibration,the s-wave zero energy scattering length of(0)=-1.92a0 and(0)=-19.16a0 is used in the calculation.

5 結論

在超冷銫原子系統中成功制備了31D5/2+6S1/2(F=4)長程里德伯分子,并在光締合光譜共振位置負失諧—162.8 MHz 和—66.6 MHz 處觀測到兩個明顯的分子信號,它們分別由s-波純三重態散射相互作用和超精細混合單重態-三重態散射相互作用形成.使用里德伯電子與基態原子間的低能散射相互作用理論模型(Fermi 贗勢理論)對實驗結果進行模擬,計算得到了分子的絕熱勢能曲線,并由分子哈密頓理論獲得了分子基態v=0 振動波函數和束縛能,理論計算與實驗測量值進行比較,得到s-波零能散射長度為-1.92a0,得到的s-波零能散射長度值在理論預測的范圍之內.在未來的工作中,將繼續對長程里德伯分子的壽命以及永久電偶極矩等光譜參數進行研究.同時,在現有冷原子系統基礎上可以進一步提高銫冷原子樣品密度來觀測由p-波主導的內層勢阱束縛產生的分子信號.