柯昊純, 李琨, 程瑞鋒
(中國農業科學院農業環境與可持續發展研究所,農業農村部設施農業節能與廢棄物處理重點試驗室,北京 100081)
植物工廠是在潔凈環境中使用人工光源和無土栽培技術進行高效種植的農業設施[1],近年來廣泛應用于高可溶性糖、高維生素C、低硝酸鹽的高品質蔬菜生產[2-6]。產品潔凈安全是植物工廠相對其他種植模式的重要優勢。空氣、水、種子、物料及人員在進入植物工廠前均需經過凈化環節,為植物工廠的潔凈生產提供保障[7]。
盡管如此,植物工廠中還是不可避免地存在微生物[8]。植物工廠的營養液在供給植物營養的同時,也為微生物提供了良好的生存環境[9],成為植物工廠中最易受微生物污染的部分[8]。李倩[10]研究發現,每毫升營養液中的微生物數量可達103.59~105.02個,涉及30個門、411個屬,包含地中海假單胞菌(Pseudomonds mediterranea)、鏈格孢菌(Alternaria alternata)、尖孢鐮刀菌(Fusarium oxysporum)、黃曲霉菌(Aspergillus flavus)和黑曲霉菌(Aspergillus niger)等多種病原菌。研究表明,植物工廠營養液中的黃單胞菌屬(Xanthomonas)可以導致油菜、甘藍等多種十字花科作物黑腐病,使辣椒等茄科作物葉片生長不良,影響其光合作用,降低產量[11];密歇根棒狀桿菌密歇根亞種(Clavibacter michiganensisspp. Michiganensis)會導致番茄細菌性潰瘍病,對番茄的生長發育危害極大[12];波紋假單胞菌(Pseudomonas corrugata)和邊緣假單胞菌(Pseudomonas marginalis)會引起番茄植株倒伏乃至葉片維管束褐變、髓部塌陷及枯萎[13];青枯菌(Ralstonia solanacearum)能感染番茄、辣椒等多種作物,造成青枯病[14],嚴重威脅作物的生長發育和產品的潔凈安全。因此,為了保障產品質量,有必要對植物工廠營養液進行殺菌消毒,開展消毒工藝優化研究。
紫外殺菌因其廣譜、高效、非接觸及副產物少等優點,被廣泛用于營養液殺菌,可以有效殺死各種營養液中的細菌。Acher等[15]使用254 nm紫外線進行營養液殺菌,使高粱的鮮重達到對照組的227%;Zhang等[16]使用不同劑量的紫外線進行營養液殺菌后,瓜果腐霉(Pythium Aphanidermatum)和總菌群數量顯著減少。因此,大量采用汞燈為紫外線發射源的營養液殺菌裝置被開發并投入使用[17-19]。然而,汞燈中含有重金屬汞,根據我國簽署的《水俁公約》,汞燈的生產和貿易面臨全面禁止。因此,采用紫外LED(Ultraviolet LED, UVLED)替代汞燈進行營養液殺菌已成為重要研究方向。Wang等[20]使用30 W功率的UV-LED裝置對營養液殺菌70 s,取得94%的殺菌率。Tsunedomi等[21]使用385 nm的UV-LED對植物工廠營養液進行殺菌,殺菌率達到99%以上。
盡管上述UV-LED殺菌裝置均有一定效果,但由于UV-LED發光效率較低[22-23],不足20%[24],亟需對UV-LED殺菌裝置的工藝和參數進行優化,以提高殺菌效率。Kim等[25]考察UV-LED營養液殺菌裝置在不同流速和功率下對營養液的殺菌效果,發現減小流速或增加功率均能提升裝置殺菌能力。Hessling等[26]采用單顆UV-LED設計殺菌裝置并測試,發現最高20 L·h-1的流速可以使滅菌率達到99.9%。此外,由于紫外光穿透力低、傳播距離近,裝置的形狀、尺寸、照射距離及液體厚度等也會對消毒效果產生明顯影響[27]。Oguma等[28]設計了圓柱形UV-LED殺菌裝置,改變UVLED間距并測試殺菌效果,發現不同間距下的殺菌效果差異較大。吳燕濤[29]采用有限元分析和流體模擬技術(computational fluid dynamics,CFD)探究果汁的紫外殺菌參數,發現照射距離2 cm、液層厚度8 mm、果汁流速8 m·s-1時紫外殺菌效果較好。
已有研究多集中在對流速、輻照時間及輻照度等殺菌工藝參數的優化上,缺乏對殺菌裝置結構設計與關鍵參數互作的研究。本研究開發了1種UV-LED營養液殺菌模組,對其多項結構參數及其互作效應對紫外輻照分布的影響進行研究,通過響應面法優化確定最優參數組合并驗證,為UV-LED營養液殺菌裝置的節能增效提供科學依據,為植物工廠中蔬菜的潔凈生產提供技術保障。
本研究開發了1種UV-LED營養液殺菌(Ultraviolet LED nutrient solution sterilization, UVNSS)模組(圖1)。其主要組成部分包括UV-LED燈條、石英管、固定裝置和電源等。其中,燈條上的UV-LED由山西中科潞安紫外光電科技有限公司提供,型號Z-35DFBNC-0015A1,設計功率0.2 W,輻照功率4 mW;UV-LED燈條由60顆上述燈珠以9 mm間隔焊接在鋁基板(600 mm×16.6 mm×1 mm)上組成;石英管內徑28 mm,壁厚2 mm,長度600 mm;固定裝置為3D打印定制零件,可將8根UV-LED燈條固定在石英管外,距管壁4 mm。

圖1 UV-NSS模組Fig. 1 Pictures of UV-NSS module
為確定UV-NSS模組模型關鍵光學參數,對模組UV-LED燈珠光譜及石英管透過率進行測定。
1.2.1 UV-LED燈珠光譜測定 采用紫外光譜儀(Avaspec-uls2048xl-rs-evo-ua-25,荷蘭Avantes公司)對1.1中所用UV-LED燈珠光譜進行測量,其發射波峰為274 nm,半波寬13 nm(圖2)。

圖2 UV-LED光譜圖Fig. 2 Spectrum of UV-LED
1.2.2 石英管紫外透過率測定 采用1.1中所述UV-LED燈珠構建測量燈板(直徑130 mm,燈珠24顆,最大功率4.8 W,圖3A)。將紫外光譜儀探頭垂直固定在距測量燈板中心下方50 mm的平面上,探頭上方5 mm處放置與試驗用石英管規格相同的半圓形石英片(圖3B)。調整測量燈板功率,分別測量石英片遮蓋前、后的輻照度。石英管紫外透過率計算公式如式(1)。

圖3 石英管透過率測定Fig. 3 Measurement of transmittance for quartz tube
式中,Ee1為遮蓋石英片后的輻照度;Ee2為遮蓋石英片前的輻照度;T為透過率。遮蓋前后紫外輻照度及透過率如表1所示,經計算石英管的平均紫外透過率為0.930。

表1 石英片遮蓋前后紫外輻照度及透過率Table 1 UV irradiance before and after covering the quartz plate and its transmittance
采用TracePro光學仿真軟件對UV-LED燈珠發光、模組內光路、紫外輻照度分布及其均勻性進行仿真模擬。該軟件可實現模型構建、光學仿真及仿真結果分析,廣泛應用于燈具設計和照明系統設計。
1.3.1 UV-LED燈珠模型 根據研究所用UVLED芯片規格,將其模型設為0.5 mm×0.5 mm×0.1 mm的立方體,設置其中1個0.5 mm×0.5 mm的面為發光面。根據所用UV-LED規格書,將其發光模式設為Lambertian發光場型,輻照功率Φ=4 mW。根據1.2.1中測量結果,將其發射波峰設為274 nm。其光線追跡如圖4所示。

圖4 UV-LED燈珠模型光線追跡Fig. 4 Lighting of UV-LED bead model
1.3.2 UV-LED燈條模型 根據1.1中UV-LED燈條結構,設定鋁基板模型為80 mm×16.6 mm×1 mm的立方體,將UV-LED燈珠模型間隔9 mm固定在其中線上組成UV-LED燈條模型,6顆以上的燈珠對燈條中心橫截面的輻照度影響很小,故為簡化模型,提高仿真效率,采用6顆燈珠構建UV-LED燈條模型,其光線追跡如圖5所示。

圖5 UV-LED燈條模型光線追跡Fig. 5 Lighting of UV-LED bar model
1.3.3 石英管及液體模型 根據UV-NSS模組結構,設定石英管模型為內徑28 mm、壁厚2 mm、長度80 mm的管道;設定液體模型為直徑28 mm(等于石英管內徑)、長度80 mm的圓柱體。
1.3.4 UV-NSS模組模型 將UV-LED燈條模型、石英管模型和液體模型按圖6所示結構組合為UV-NSS模組模型。其中,8個UV-LED燈條模型環繞石英管模型組成正八邊形,液體模型嵌入石英管模型中,兩端平齊。

圖6 UV-NSS模組模型Fig. 6 UV-NSS module model
1.3.5 模型光學參數設定 為準確模擬UV-NSS模組的真實情況,基于其實際光學性能對模型進行參數設定。
試驗所用UV-LED燈條內表面涂有白色油墨(型號LE-600,大倉藤田公司),反射和散射性能較差,故將UV-LED燈條模型內表面設為Perfect Absorber(完美吸收面),吸收率為1,雙向反射分布函數(bidirectional reflectance distribution function,BRDF)為0。根據1.2.1中的測定結果,設定石英管模型對274 nm紫外線透過率為0.930。由于營養液中離子水平較低,營養液和水的光學特性差異較小,設定液體模型的材質為水。
1.3.6 參考面設定 為探明液體截面上的紫外輻照分布,取模型的中心橫截面為參考面(圖7),該面前、后各有24個UV-LED燈珠模型均勻對稱分布,可作為UV-NSS模組橫截面的典型代表。

圖7 參考面在模型中的位置Fig. 7 Position of the reference surface in the model
1.3.7 模型驗證 為驗證模型準確性,將UV-NSS模組中對應參考面中心位置的輻照度實測值和模型對應位置的模擬值進行對比。
研究采用紫外光譜儀(Avaspec-uls2048xl-rsevo-ua-25,荷蘭Avantes公司)測定UV-NSS模組輻照度。測定時,將光譜儀探頭固定在泡沫塑料制成的固定件中,使探頭受光面與固定件表面平齊后插入石英管,移動固定件使探頭受光面位于1.3.6中的參考面中心位置(圖8),其輻照度為23.67 W·m-2。

圖8 UV-NSS模組輻照度實測Fig. 8 Measurement of UV-NSS module irradiance
為得到上述條件下的輻照度模擬值,僅打開模型參考面一側的24個UV-LED燈珠模型進行光線追跡,得到此時的參考面輻照分布(圖9)。以微元法將其分為128×128個微面,選取中心位置的微面256個,使其覆蓋面積與探頭受光面相同(12.56 mm2),所選微面的輻照度平均值為24.54 W·m-2,即參考面中心位置的輻照度模擬值。由此可知,輻照度實測值與模擬值僅相差3.68%,模型可以反映模組內光線的分布情況,可用于后續仿真模擬及優化研究。

圖9 單側發光下參考面紫外輻照分布及光譜儀探頭受光面對應位置Fig. 9 Ultraviolet irradiance distribution of the reference surface and the corresponding position of the light-receiving surface of the spectrometer probe under unilateral lighting
以模組石英管內徑(管道內徑,A)、石英管管壁厚度(管壁厚度,B)、石英管到UV-LED距離(管燈距離,C)和燈條模型內表面雙向反射分布函數(bidirectional reflectance distribution function,BRDF,D)為參數因子,石英管內有效紫外輻照比例(effective UV radiation ratio, EURR)和輻照離散度(irradiance dispersion, ID)為響應值。其中,EURR為參考面上液體截面的輻照功率占總發射輻照功率的比例,計算公式如下。
式中,Φ0為總發射輻照功率(W);Φ1為液體截面的輻照功率(W)。
由1.3.1可知,48顆燈珠模型的總發射輻照功率Φ0=0.192 W。以微元法將參考面分為128×128個微面,選取其中屬于液體截面的微面12 692個,對各微面的輻照度E1積分,可得液體截面的輻照功率Φ1,計算公式如式(3)所示。
式中,E1為各微面輻照度(W·m-2);A為微面(m2);Φ1為液體截面的輻照功率(W)。
ID為參考面上紫外輻照的離散度,等于液體截面各微面輻照度的平均值和標準差之比,計算公式如下。
式中,E為微面的平均輻照度(W·m-2);Sd為微面輻照度的標準差(W·m-2)。
采用中心復合有界設計(central composite inscribed design,CCI)進行仿真試驗,因子編碼及水平如表2所示。

表2 參數因子水平及其編碼表Table 2 Parameter factor level and code
對1.3中UV-NSS模型進行光線追跡,得到其參考面上液體截面的紫外輻照分布(圖10)。結合圖10及公式(2)~(4),可得EURR為12.14%,ID為0.320 6。
根據CCI試驗設計進行仿真試驗,設計方案和試驗結果如表3所示。使用Design-Expert 12對所得數據進行響應面法分析,得到EURR和ID的二次回歸方程如下。

表3 仿真試驗設計方案及結果Table 3 Design scheme and results of simulation experiments
分別對回歸方程(5)和(6)進行方差分析、顯著性檢驗和失擬檢驗,定量分析其中各項對EURR和ID影響的顯著性,結果(表4和表5)表明,EURR和ID的二次回歸方程P值均小于0.000 1,具有統計學意義。在EURR的二次回歸方程中,A、C、D、D2的影響均達到極顯著水平(P<0.01);B達到顯著水平(P<0.05)。在ID的二次回歸方程中,A、B、C、D、BC、C2的影響均達到極顯著水平(P<0.01);CD達到顯著水平(P<0.05)。

表4 以有效紫外輻照比例為考察指標的回歸系數檢驗表Table 4 Analysis of regression coefficient test of the effective ultraviolet radiation ratio

表5 以輻照離散度為考察指標的回歸系數檢驗表Table 5 Analysis of regression coefficient test of the irradiance dispersion
舍棄不顯著項后重新擬合,回歸方程如下。
重新擬合后,回歸方程的擬合統計指標如表6所示。方程(7)和(8)的決定系數、調整后決定系數和預測擬合度均大于0.8,且調整后決定系數和預測擬合度的差值小于0.2,表明重新擬合的二次回歸方程較為準確。同時,其精度值均大于4,變異系數均小于10%,表明其能夠用于后續優化,且具有良好的可重復性。

表6 重新擬合后有效紫外輻照比例和輻照離散度的二次回歸方程擬合統計指標Table 6 Fitting statistics of the quadratic regression equation of effective ultraviolet radiation ratio and irradiance dispersion after refitting
為確定各因子對EURR和ID的單因素效應,將方程(7)和(8)以編碼后的因子水平表達并簡化,各因子(依次除其中一個因子外)固定在零水平,得到單因素效應方程如下。
由上述方程可得EURR和ID的單因素效應曲線(圖11)。由圖11可知,D影響較大,其他因子影響較小,即BRDF對EURR影響最大。當BRDF從-2水平增至-1水平時,EURR略微降低;從-1水平增至2水平時,EURR顯著升高。A(管道內徑)、B(管壁厚度)和C(管燈距離)對EURR的影響相對較小,且均為線性關系。其中管道內徑與EURR正相關,管壁厚度和管燈距離與EURR負相關。

圖11 有效紫外輻照比例和輻照離散度的單因素效應曲線Fig. 11 Effect of single factors on effective ultraviolet radiation ratio and irradiance dispersion
由圖11可知,C(管燈距離)對ID影響最大,其次為B(管壁厚度),其他因子的影響較小。當管燈距離從-2水平增至1水平時,ID顯著下降;從1水平增至2水平時,ID略有上升。管道內徑、管壁厚度和BRDF對ID的影響均為線性關系,其中管壁厚度與ID負相關且影響較大,管道內徑和BRDF的影響較小。
為確定各參數因子對響應變量的交互效應,采用Design-Expert 12繪制響應面圖和等高線圖。其中EURR的回歸方程[公式(7)]沒有交互項,ID的回歸方程[公式(8)]有交互項(BC和CD)。將公式(8)以編碼后的因子水平表達,并將A(管道內徑)和D(BRDF)固定在零水平,得到ID與B(管壁厚度)和C(管燈距離)的關系式如下。
由此可得B(管壁厚度)與C(管燈距離)的交互效應對ID的影響,如圖12所示。 B(管壁厚度)與C(管燈距離)的交互效應較為明顯,響應面近似山谷形。當管壁厚度小于1 mm時,管燈距離的降低使ID上升幅度較大;管壁厚度為1~2 mm時,管燈距離的降低使ID先下降后上升,但幅度較小;管壁厚度為2~3 mm時,管燈距離的降低使ID上升幅度最小。

圖12 管壁厚度與管燈距離的交互效應對輻照離散度的響應面圖及等高線圖Fig. 12 Response surface for the interaction of tube wall thickness and tube-lamp distance on irradiance dispersion
將公式(8)以編碼后的因子水平表達,并將A和B固定在零水平,得到ID與C(管燈距離)和D(BRDF)的關系式如下。
由此可得C(管燈距離)與D(BRDF)的交互效應對ID的影響,如圖13所示,C(管燈距離)和D(BRDF)的交互效應較小。無論管燈距離如何變化,ID總是隨著BRDF的增大而降低且幅度相近。僅在管燈距離接近5 mm時,ID的降低幅度才略微減小。

圖13 管燈距離與BRDF的交互效應對輻照離散度的響應面圖及等高線圖Fig. 13 Response surface for the interaction of tube-lamp distance and BRDF on irradiance dispersion
以EURR最大化、ID最小化為目標,使用響應面法尋找4個參數因子的最優組合。將EURR的優化目標設為100,權重為5;ID的優化目標設為0,權重為1;各參數因子的值要求在表2的范圍內。根據設定,Design-Expert 12給出9個優化組合,如表7所示。組合1的復合合意度最高。因此采用其參數按1.3方法進行仿真和計算,得到EURR=48.10%,ID=0.303 1,與響應面法預測結果僅相差9.17%和6.35%,預測性良好。

表7 優化后的參數組合及響應面法預測結果Table 7 Optimized parameter combinations and prediction results of response surface method
在組合1中,BRDF為理論最大值1。而在實際情況下,要在紫外波段下達到該理論值需要在LY12鋁合金[30]表面采用特殊工藝噴鍍特殊材料[31]。該方法在實際生產和推廣中不具有可行性,故本研究采用報道中BRDF較大的鋁箔(BRDF=0.55)[32]作為推薦的覆蓋材料。
因此,本研究最終確定的最優參數為:管道內徑50 mm,管壁厚度3 mm,管燈距離0.6 mm,BRDF=0.55。采用最優參數按照1.3方法進行仿真和計算,得到EURR=32.11%,較優化前提高164.50%;ID=0.317 8,較優化前降低0.87%。
為驗證優化結果的準確性,根據最優參數構建管道內徑50 mm、管壁厚度3 mm、管燈距離0.6 mm、BRDF為0.55的UV-NSS模組(圖14,以鋁箔均勻覆蓋燈條內表面裸露部分),并對其中心位置紫外輻照度進行實測,結果顯示,實測值為21.64 W·m-2,其Tracepro模型對應位置的模擬值為22.02 W·m-2,即實測值與模擬值僅相差1.73%,表明該模型可準確預測UV-NSS模組的紫外輻照分布。

圖14 UV-LED燈條內表面鋁箔覆蓋前后對比Fig. 14 Comparison of the inner surface of UV-LED bar before and after covered by aluminum foil
作為參數因子,管道內徑、管壁厚度、管燈距離和BRDF的大小均對EURR和ID有明顯的影響,但其效果并不相同。本節主要從模擬尋優結果出發,結合回歸方程、單因素效應、交互效應等方面進行分析和歸納,總結四種參數因子對EURR和ID的影響,并進一步分析其具有此種影響的原因。
本研究表明,增加管道內徑能大幅提升EURR,且對ID影響較小。對于最大50 mm的管道內徑,優化組合中復合合意度最高的5個優化組合均選擇了50或49 mm以上的設置,即明顯傾向于最大化管道內徑。盡管管道內徑的增加能提升EURR,但也會導致ID上升。兩相比較,優化組合仍然選擇了最大化管道內徑,說明其對EURR的提升作用較大,對ID的升高作用較小,因此在優化時被調整到最大。這與回歸方程中管道內徑在方程(9)~(13)中的一次項系數絕對值較大,而在方程(14)~(17)中的系數絕對值最小相吻合。且管道內徑是4個參數因子中唯一沒有涉及交互效應且沒有二次項的因子,故可直接比較一次項系數以確定其影響程度。
管道內徑的增加可以提升EURR,主要原因可能是液體厚度增加,光線在液體中傳播時間延長,使得在傳播過程中液體吸收的紫外光增多,EURR上升。同時,ID的升高可能是由于液體截面積增加,而UV-LED燈珠發光的角度輻射特性曲線不變,因此更容易出現照射死角,降低了紫外輻照在截面上分布的均勻性。
增加管壁厚度可以大幅降低ID,且對EURR的影響較小。對于最大3 mm的管壁厚度,9個優化組合里有5個組合選擇了3或2.9 mm以上的設置,其中包括復合合意度最高的組合1與組合2,即優化結果傾向于最大化管壁厚度。盡管管壁厚度的增加能降低ID,但也會導致EURR的下降。兩相比較,優化組合仍傾向于最大化管壁厚度,說明其對ID的降低作用較大,對EURR的下降作用較小。這與管壁厚度在方程(9)~(13)中的一次項系數絕對值最小,而在方程(14)~(17)中的系數絕對值較大相吻合。且管壁厚度沒有二次項且只與管燈距離在ID上有交互效應,即使考慮交互效應,管壁厚度最大時各管燈距離下的ID依然處于同等條件下的最小值。
管壁厚度的增加可降低ID,可能是光線在更厚的石英管壁內發生了有益的折射和反射,部分抵消了紫外光進入液體前的光強不均勻性,降低了紫外光的ID。然而,管壁增厚也會導致更多光線被石英管壁吸收,無法射入液體中,因此EURR隨著管壁厚度的增大而下降。
管燈距離對EURR和ID的影響較為復雜。對于管燈距離為0~5 mm,9個優化組合中有4個選擇了3.8~4.1 mm的設置,3個選擇了0.01 mm以下的設置(其中包括組合2),復合合意度最高的組合1選擇了0.555 56 mm。即優化沒有明顯的傾向性,說明管燈距離對EURR和ID均有較大影響,不能簡單地取最大值或最小值。管燈距離與管壁厚度、BRDF均對ID有交互效應,其中ID的最小值均出現在管燈距離3.75 mm附近,這可能是4個優化組合選擇了3.8~4.1 mm的原因。但是,這些組合的復合合意度較低,因為管燈距離和EURR呈線性負相關,且其系數絕對值較大,對EURR的影響程度接近管道內徑,故增加管燈距離會明顯降低EURR。因此,包括優化組合2在內的3個組合選擇了0.01 mm以下的管燈距離,以最大化EURR。然而管燈距離與ID為二次關系,在所有參數因子中其影響最大,管燈距離為0時ID達到最大,隨后快速下降,故最高復合合意度的優化組合1選擇了0.555 56 mm,即略微犧牲EURR以大幅降低ID。
管燈距離的增加會降低EURR,可能是紫外光需要穿過的空氣厚度增加,使更多的紫外光被空氣吸收,射入液體中的紫外光減少,EURR降低。而管燈距離和ID形成了有最小值的二次關系,可能與UV-LED燈珠發光的角度輻射特性曲線為心型有關。該曲線的特點為發光角度較小和較大時,輻照強度均會大幅變化,而管燈距離會改變石英管所覆蓋的UV-LED燈珠發光角度,因此ID在管燈距離很小或很大時均較高,只有在管燈距離合適時才會達到最小值。
BRDF的最大化對EURR和ID均有明顯的正面影響。BRDF在所有優化組合中均被設定為最大值1,說明BRDF在任何情況下都應保持最大。本研究中BRDF與EURR為二次關系,在所有參數因子中其影響最大,BRDF為1時EURR達到最大值。同時,BRDF的增加可降低ID,即BRDF最大時,ID最低。因此,BRDF的最大化對EURR和ID均有明顯的正面影響,因此所有優化組合均選擇BRDF為1。BRDF的最大化既能提升EURR,又能降低ID,這可能是其提高了燈條模型內表面的散射能力,使射到這些表面而無法利用的光線被更加均勻地散射至石英管等處。