電潤濕效應下液滴動態接觸行為分析

高燕飛,何緯峰,施其樂,韓 東,張繼榮

(南京航空航天大學 先進工業節能研究團隊(AECRG) 能源與動力學院,南京 210016)

近年來,隨著MEMS技術的迅速崛起,微混合器、微流控芯片、微化學反應器、微燃料電池、微交換器等出現,并在微電子、材料科學、化學工程、生化分析和分子生物學等學科顯示了廣闊的應用前景[1]。在這種背景下,20世紀90年代,一種新的微流控技術——電潤濕技術誕生,與其他微流控技術相比,電潤濕技術具有功耗低、響應速度快、可靠性高、成本低等顯著優勢。

流體動力學理論[2-3]和分子動力學理論[4]都被用來模擬液滴在固體表面上運動的動態接觸角。流體動力學理論將動態和靜態接觸角之間的偏差歸因于接觸線附近液體前沿的整體黏性耗散。相反,分子動力學理論考慮了接觸線附近液體顆粒吸附或解吸產生的摩擦力[5]。研究表明,分子動力學理論更適合電潤濕的研究,一些實驗和數值研究成功證明了分子動力學理論在直流電潤濕應用中的有效性[6-10]。

一些學者對電潤濕進行了許多實驗和理論研究,以了解液滴在電場影響下與固體表面的相互作用。此外,近年來,電潤濕現象的研究已從表面特性轉向內部機制。Zhang等[11-13]使用直流壓擺電壓驅動電潤濕系統,以降低固液界面的滑動阻力,研究了外加電壓下粗糙表面上固液界面的摩擦和滑移行為,結果表明,不穩定區域粗糙表面上液滴的滑移行為不能用電潤濕方程來解釋。He等[14]研究了含有不同分子數的納米液滴在納米柱陣列表面的潤濕和脫濕行為,通過分子動力學模擬,在有無外加電場的情況下進行研究,以檢驗是否存在尺度效應。Wang等[15]在實驗水平上研究了電潤濕現象中液滴脫濕、振蕩和脫落的瞬態動力學。Pathak等[16]通過模擬電潤濕模型,模擬并計算了硅基片徑向對稱電場下液滴的動態膨脹,并進一步模擬了液滴在電極陣列上的驅動。Ahmad等[17]報道了不同疏水條件下電潤濕誘導振蕩液滴的數值模擬和實驗。Zhang等[18]利用分子動力學模擬研究了電潤濕驅動離子液體液滴的滲透過程,通過改變基底的潤濕性、電場強度和電場極性,研究了電潤濕效應。

直流或交流電場下液滴物理性質、電場大小、極性對電潤濕現象的影響已經被廣泛研究。然而,壁面特性對電潤濕過程的具體影響并未有深入研究,同時,對于直流電場作用下液滴在初始動態過程中各物理量之間的聯系,目前還沒有詳細的分析來揭示。此外,電潤濕過程中的瞬態分析更有助于揭示液滴變化后的穩態特性。因此,本文基于軸對稱模型和動態接觸角理論,更好地模擬了液滴接觸角的變化。對不同電潤濕參數下,液滴動態行為進行了瞬態分析。研究液滴動能變化與液滴振蕩之間的內在聯系,分析了液滴相互關聯的速度、能量和動能之間的關系。獲得了不同環境下液滴的動態接觸行為變化,為后續的電潤濕研究提供了理論支持。

1 數學模型和計算方法

1.1 電潤濕工作原理

介質上電潤濕的基本原理如圖1所示。在電潤濕過程中,通常在平板表面涂覆一層介電層,以防止在高壓下產生電解效應。以同樣的方式,將疏水層應用于介電層,以增加壁表面的疏水性,增加改變接觸角的能力。根據Young-Lippmann方程,靜止時液滴的接觸角與施加電壓后的電壓大小之間的關系如下[19]:

圖1 介質上電潤濕原理示意

(1)

式中:d為介電層的厚度,U為電壓大小,ε0為真空介電常數,εr為介電層的相對介電常數,θV為施加電壓后的靜態接觸角,θe為初始接觸角,γlg為表面張力。

1.2 數學模型

利用COMSOL Multiphysics5.5軟件包對電潤濕模型進行了數值模擬。數值模擬中考慮的物理方法包括兩相層流法和水平集法,還采用動態接觸角模型將這些物理和數學概念結合起來,形成完整的液滴運動過程。構建的物理模型的計算域如圖2(a)所示。假設液滴為水,環境介質為空氣,液滴受到電場力的刺激后,接觸角開始改變。主要研究電潤濕效應下液滴的動態行為。

圖2 電潤濕模擬的幾何模型

1.3 計算方法

假設液滴被空氣包圍,流體的運動一般由Navier-Stokes方程描述[20]:

(2)

?·u=0

(3)

式中:u為流體的速度;π為總應力張量;ρ為流體的密度;F為作用于流體表面的表面張力;g為重力;Fe為電場力,由于電場力只與激勵電壓大小有關, 與液滴的形態無關, 在電潤濕的動態過程中, 電場作用力保持不變,Fe=ε0εdV2/2d。此外,研究通過動態觸角模型來模擬電潤濕效應下液滴接觸角的改變,不涉及液滴內部電場分布的具體研究。

另外,水平集方法對應的控制方程為[20]

(4)

式中:ε為界面厚度參數,γ為重新初始化參數。對于數值計算,合適的選擇是ε=h,其中,h為網格單元大小,φ為水平集函數。

流體域由界面分為兩種材料,并且在每個子域中,材料屬性是恒定的。然而密度和黏度在整個求解域中是不連續的。為了簡化計算,以便密度、黏度和表面張力值從空氣連續過渡到液滴,通過下式實現[20]:

ρ=ρg+(ρl-ρg)φ

(5)

μ=μg+(μl-μg)φ

(6)

式中下標g和l表示氣相和液相。

同時調整滑移長度大小來改變壁面阻力特性,在計算模型中,具體關系如下[21]:

f=μ/β

(7)

式中:β為滑移長度,f為摩擦因數。

1.4 邊界條件和接觸角模型

建立數學模型時假設流體層流且不可壓。對液滴和空氣分別建立層流Navier-Stokes方程組,考慮微液滴表面張力的作用[22]。

在軸對稱液滴擴散的模擬中,設置了若干邊界條件還原實際場景。S1邊界設置為開放邊界,使模型在液滴移動時通過改變系統壓力釋放來收斂。邊界S2設置為潤濕壁面,S3為對稱邊界。為了準確捕捉應力張量對液滴的影響,對液滴表面附近的網格和潤濕壁邊界進行了特別細化,如圖2(b)所示,最終計算結果通過了網格獨立性數值試驗,網格總數為13 631。

由于動態接觸角是接觸線速度的函數,而動態接觸角和接觸線速度之間的關系主要基于Hoffman定律或由Cox推導出的更一般的形式[2]。這些模型的動態接觸角預測值非常相似,因此,采用Kistler的動態接觸角模型進行研究[23]:

(8)

式中:θd為動態接觸角,fH為Hoffman經驗函數的反函數,形式如下

(9)

Ca為毛細數,定義為

(10)

其中,μ為動力黏度,vcl為三相接觸線速度,σ為表面張力系數。此外,Oh等[24]的實驗和計算表明,如果電壓小于130 V,與Lippmann-Young方程沒有太大偏差。因此,電場引起靜態接觸角的變化可由Lippmann-Young方程預測。動態接觸角模型通過自定義函數編程實現。

計算中,vcl為數值計算擴散液滴中濕潤面積半徑的時間導數,由于模型為軸對稱規則幾何模型,計算誤差可以接受,具體如下

(11)

式中xcl為濕潤面積半徑。

1.5 數值驗證

為了驗證本文構建模型的正確性和準確性,相同壁面條件及電壓下(電壓為直流100 V),將本文的模擬數據與Li等[21]的實驗數據進行了比較。其余材料性能相同(見表1),具體比較結果見圖3。

表1 直流電潤濕實驗和模擬中使用的液體/基底材料特性

圖3 模型驗證數據對比

如圖3所示,數值模擬獲得的數據與實驗數據基本一致,最大數據偏差出現在13.5 ms,最大誤差為3%,在可接受的范圍內,表明所構建模型的正確性。

2 結果與分析

在模擬計算中,液滴體積V=4 μL。液滴初始形狀為球形冠,初始接觸角為110°。介電質和疏水層的總厚度d=2.5 μm,總有效相對介電常數εr=2.8。液滴為去離子水,密度ρ=997 kg/m3,運動黏度μ=1.01×10-3Pa·s。環境氣體為空氣,液滴在施加電壓前處于平衡狀態(t=0 ms)。

2.1 直流電潤濕下液滴擴散分析

圖4為U=75 V下液滴形態隨時間的變化,圖5為不同電壓下液滴形態和潤濕半徑隨時間的變化。從圖4和5可知,液滴潤濕半徑從t=1 ms時的1.10 mm迅速增加到t=7 ms時的1.29 mm。在施加電壓后的短時間內,液滴潤濕半徑逐漸增大,并達到最大值(波峰),t=12 ms時,潤濕半徑為1.23 mm,液滴形態變為收縮狀態,潤濕半徑減小并伴有輕微振蕩。最后動態接觸角也趨于穩定,潤濕半徑略有振蕩,液滴形態也將保持穩定。因此,在直流電壓激勵下,液滴一般會隨時間發生類阻尼振蕩運動,直至穩定。

圖4 液滴形態隨時間的變化(U=75 V)

圖5 電潤濕過程中的液滴動力學

液滴發生變化是由于液滴在初始時刻突然受到電場力的刺激,打破了液滴力的平衡,液滴接觸線附近的速度開始增加,動能也急劇增加。然而,在液滴的前進過程中,由于受到毛細力和壁面阻力的影響,液滴在一定時間內達到最大速度(對應于濕潤半徑隨時間的第一波峰)后開始減速,并且最終速度趨近于0。此外,由于在初始變形期間積累了一定的動能,該動能最終導致在液滴邊緣壓力的積累。在壓力作用下,液滴往復運動,造成接觸線加速后退和潤濕半徑振蕩。當振蕩過程耗盡動能時,液滴的形態和潤濕半徑達到穩定。

此外,U=75、60、45 V液滴半徑最大值分別為1.28、1.24、1.19 mm。可知電壓越大,液滴受到電場力越大,液滴動能越大。因此,電壓越大,液滴潤濕半徑越大。

2.2 不同參數對電潤濕效應的影響

2.2.1 液滴體積對直流電潤濕效應的影響

液滴的振幅是液滴擴散期間沿壁面方向向前移動的位移,用Am表示。圖6為60 V直流電壓和110°初始接觸角下,不同體積液滴的振蕩幅度隨時間的變化。可以看出,隨著液滴體積逐漸增大,達到最大潤濕半徑所需的時間(振幅的峰值)從5 ms增加到8 ms,同時,振蕩穩定所需的時間也相應增加。此外,當液滴體積從2 μL增加到6 μL時,液滴接觸半徑的最大振幅從0.16 mm增加到0.23 mm。液滴尺寸越大,振蕩幅度越大,振蕩過程越強烈。體積越小,液滴達到最大潤濕半徑所需的時間越短,達到穩定所需的時間越短。

圖6 液滴擴散振幅隨時間的變化

液滴體積越大,液滴接觸角變化相同時,在電場的影響下液滴擴散半徑也就越大,向外擴散時所能攜帶的動能越多,在相同壁面阻力下,液滴接觸線附近的速度降低到0所需的時間越長,耗散動能所需的時間也將更長,因此,液滴振蕩的時間也就越長。

2.2.2 壁面潤濕性對直流電潤濕效應的影響

圖7為不同疏水表面液滴振蕩幅度隨時間的變化。壁面的疏水性由初始接觸角的大小表示。壁面疏水性分4步從100°增加到115°。如圖7所示,當初始角為100°、105°、110°、115°時,液滴的最終振幅分別為0.13、0.14、0.17、0.18 mm。隨著表面疏水性的增加,液滴的振幅逐漸增大,并最終穩定。此外,壁面越親水,液滴振幅在更短的時間內穩定,即擴散過程在較短的時間內穩定。相反,壁面疏水性越強,液滴振蕩過程越難達到穩定。

圖7 壁面潤濕性對液滴擴散振蕩幅度的影響

壁面疏水性越強,即初始接觸角越大,在相同電壓刺激下接觸角變化越大,因此,液滴形態變化明顯,表面張力變化更大。可知疏水性更強的表面上,液滴受到刺激后所攜帶的動能越大,在同樣的壁面阻力下,液滴擁有的動能減小至0所需要的時間更長,因此,液滴較初始時刻前進距離更長,液滴振幅越大,振蕩時間更長。

2.2.3 壁面阻力對直流電潤濕效應的影響

圖8為不同壁面阻力時液滴潤濕半徑隨時間的變化。程友良等[25]的研究表明,滑移長度越大,壁面對流體的阻礙作用越小。因此,采用滑移長度間接研究壁面阻力對電潤濕效應的的具體影響。當滑移長度β=2、1、0.5和0.25 μm時,壁面阻力依次減小。從圖8可知,滑移長度從0.5 μm增加到2 μm時,振幅最大值分別為0.21、0.24、0.25、0.26 mm。滑移長度越小,即阻力越大,液滴振幅隨時間的變化越小,振蕩越容易穩定。在相同的電壓刺激下,壁面阻力越小,液滴接觸線上的速度減小至0需要的時間更長。因此,同一時刻,阻力小的壁面液滴動能較大,振蕩時間越長,振蕩過程也更加激烈。

圖8 壁面阻力對液滴潤濕半徑的影響

3 結 論

1)通過研究電潤濕效應下液滴瞬態變化發現,在電場的刺激下,靜止液滴接觸線附近的速度開始快速增大,動能也急劇增加,液滴潤濕半徑從t=1 ms時的1.10 mm迅速增加到t=7 ms時的1.29 mm。最后,當液滴所持動能趨于0時,速度降到最低,潤濕半徑的大小不再改變。

2)電潤濕過程中,液滴體積從2 μL增加到6 μL時,液滴接觸半徑的最大振幅從0.16 mm增加到0.23 mm。可見液滴體積越大,液滴動能越大,液滴的類阻尼振蕩運動將更加劇烈,需要更長時間才能穩定。此外,隨著體積的增加,液滴擴散過程的振幅也將增大。

3)壁面潤濕性變化時,初始角為100°時液滴的最終振幅為0.13 mm,初始角為115°時液滴的最終振幅為0.18 mm。液滴的初始角越大,液滴振蕩過程越強烈,振幅越大。此外,在相同電場刺激下,壁面親水性越強,液滴攜帶的動能越小,靜態接觸角變化越小。

4)在相同條件下,滑移長度從0.5 μm增加到2 μm時,振幅最大值從0.21 mm增大到0.26 mm。壁面阻力越大,潤濕半徑振蕩的時間越小,振蕩越容易穩定。穩定后,液滴振蕩半徑也隨著壁面阻力的增大而減小。