快堆嚴重事故鈉燃燒過程裂變產物釋放模擬試驗研究

王榮東，姚澤文，樸 君，阿不都賽米·亞庫甫，韓新梅，張 顯

（中國原子能科學研究院，北京 102413）

在鈉冷快堆嚴重事故狀態下，一回路主容器壓力邊界破裂會導致鈉泄漏并引發鈉火燃燒事故。隨著含裂變產物液態鈉的燃燒，裂變產物會從鈉池中釋放到外部，懸浮在空氣中，并最終沉積在安全殼的內表面或環境中。裂變產物的釋放會受到鈉氣溶膠的形成速率、凝聚、沉降、裂變產物的自身物理化學性質以及與鈉的物理化學作用等諸多因素的影響［1-3］。裂變產物遷移機理作為嚴重事故放射性物質釋放源項分析的關鍵性輸入，同時也是事故分析軟件和鈉火分析軟件氣溶膠釋放模塊的關鍵性參數，對其進行的研究對于提高嚴重事故分析技術水平具有重要意義。

近些年，國外研究人員研究了鈉中Cs、St、I等裂變產物在池式燃燒過程中的釋放規律，求出了各元素的滯留因子RF，同時研究了鈉中Cs、I等揮發性裂變產物在鈉燃燒和非平衡蒸發過程中向氣相遷移的規律。但是，由于鈉池燃燒面積、鈉池上方氣氛組成等具體實驗工況公開信息有限，上述研究難以全方面地揭示鈉中裂變產物釋放規律和機理［4］。

本文擬探究在特定條件下鈉池燃燒時放射性裂變產物的釋放機理，并進行相關鈉火驗證試驗，用于評估裂變產物在空氣氛圍中從鈉池中釋放的特性，獲得裂變產物的遷移因子，進一步加深對嚴重事故進程的理解和認識，積累鈉燃燒過程中鈉池中裂變產物釋放基礎數據。

1 裂變產物遷移模型

1.1 裂變產物遷移物理模型

鈉池火事故中，泄漏的鈉立即裸露在腔室的地表面，迅速與氧氣或水發生反應。在整個鈉池火中主要發生如下化學反應：

本文通過縮小的安全殼模型——鈉燃燒試驗裝置來模擬上述鈉泄漏事故工況。

鈉燃燒試驗裝置主要由主燃燒容器和輔助設備組成。主燃燒容器（如圖1所示）包括容器本體、頂部法蘭、鈉燃燒盤、若干取樣臺、水噴淋接頭、頂部通風口（配有陶瓷過濾膜，與大氣連通）、窺視窗以及相關管道、儀表等組成；輔助設備由注鈉罐、電子秤、氬氣系統、真空系統和加熱系統、堿液收集系統等組成。

試驗過程中，含有CsI（5 wt%）的液態金屬鈉先在注鈉罐中被加熱至400℃，隨后通過氬氣系統調節注鈉罐的壓力，利用壓差法將液態金屬鈉引入燃燒容器內部的燃燒盤中，燃燒盤中的高溫液態金屬鈉接觸到空氣中的氧氣開始燃燒產生鈉氣溶膠，溶解在鈉中的CsI伴隨鈉氣溶膠釋放并最終沉積在燃燒容器內表面上。待鈉氣溶膠沉積完全后，取出不同空間位置處取樣片表面的鈉氣溶膠完成一次模擬試驗。

溶解在鈉中的裂變產物隨著鈉火燃燒的釋放—擴散—沉降過程大致分為3個階段［5］：

（1）加熱鈉池，但鈉池未燃燒，溶解在鈉池中的易揮發性裂變產物在鈉池表面隨著鈉蒸氣釋放到氣相空間的過程；

（2）鈉池開始燃燒，裂變產物隨著鈉池蒸發和鈉氣溶膠雙重作用釋放到氣相空間的過程；

（3）隨著鈉的燃燒，在鈉氣溶膠顆粒上升過程中，裂變產物與不斷發生變化的鈉氣溶膠顆粒相互凝結并共同擴散和沉降的過程。

本文中的裂變產物主要指溶解在鈉池中的非氣體裂變產物CsI，該裂變產物易溶于鈉。本文中不考慮裂變產物與鈉或鈉氣溶膠之間的化學反應，并假設裂變產物的釋放僅以蒸發汽化和氣溶膠釋放兩種方式釋放到氣相空間。

1.2 數值計算模型

本文基于鈉燃燒試驗裝置及其工況建立數值計算模型，并設置計算的邊界條件。

本計算忽略取樣板和燃燒盤固定裝置沿周向的不同，使用計算模型的二維軸對稱模型進行計算，計算模型如圖2所示。燃燒容器內徑為900 mm，高度為1800 mm。鈉燃燒盤內徑為206 mm，高度為100 mm。計算模型包括燃燒容器、燃燒盤、取樣放置臺、電加熱裝置和保溫層，頂部有直徑200 mm的過濾孔（氣溶膠粒子無法通過陶瓷過濾膜，氧分子能夠正常通過）。本計算簡化忽略了容器支撐、頂部接管、視鏡、壓力表、進鈉管、水噴淋接頭等與系統溫度場和流場關系不大的輔助結構。

圖2 計算模型網格劃分Fig.2 Computational model meshing

計算初始邊界條件見表1，其中鈉池溫度和鈉燃燒速率由SPOOL鈉燃燒計算軟件得到。氣相取鈉燃燒試驗時的氣氛（空氣），初始狀態為176.8℃，一個大氣壓。在整個實驗過程中氣相的溫度變化不大，為176.8℃~195.1℃。

表1 計算輸入Table 1 Calculate initial conditions

2 裂變產物的釋放

2.1 鈉蒸發作用下裂變產物的釋放

為了得到溶解在液鈉中的裂變產物（CsI）在鈉蒸發作用下釋放到氣相空間的份額，裂變產物CsI的蒸發參數應通過試驗方法得到，由于目前沒有CsI蒸發的試驗數據，本節參考單質Cs在惰性氣體環境下的蒸發參數。參考文獻［6］中惰性氣體環境下Cs的氣液平衡分配系數可以使用下式進行計算：

其中，K為物質的氣液平衡分配系數，即為質量濃度平衡比，指的是氣液平衡時，覆蓋氣體中裂變產物相對于鈉蒸氣的濃度與鈉池中裂變產物的濃度之比；T為體系溫度，單位是K。

氣液平衡狀態下，裂變產物在氣相和液相中的分配關系如下：氣相中裂變產物的質量為KFP·Cliquid·mNa，gas，其中Cliquid為液相中裂變產物的濃度，mNa，gas為氣相中鈉的質量，KFP為裂變產物的氣液平衡分配系數；液相中裂變產物的份額為Cliquid·mNa，liquid。兩個區域中裂變產物的質量之和等于裂變產物的總質量mFP。再通過鈉蒸氣飽和蒸氣壓求出鈉蒸氣的質量。

實際的鈉燃燒過程是個瞬態過程，鈉池溫度不斷發生變化，每個時刻在鈉蒸發作用下釋放的裂變量還與蒸發速率u（t）相關，因此，在沒有達到氣液平衡的情況下，以當前時刻的裂變產物蒸發速率與單位時間氣溶膠釋放質量的乘積表示蒸發流量，而后對蒸發流量進行求積得到總的蒸發量。當達到氣液平衡態時，再利用裂變產物氣液平衡分配系數計算出通過蒸發作用釋放到氣腔中的裂變產物的總量。

2.2 鈉燃燒作用下裂變產物的釋放

部分溶解在液鈉中的裂變產物會被鈉夾裹進入燃燒過程，然后成為鈉氣溶膠顆粒的一部分，隨鈉氣溶膠釋放到氣相空間［7］。由于裂變產物CsI易溶于液鈉，液鈉中裂變產物的分布是均勻的，因此該部分釋放的裂變產物與鈉氣溶膠存在正比關系，設該部分裂變產物的質量為：

其中，mNa2o2，dpm為鈉氣溶膠的釋放量；kliquid為裂變產物在液鈉中的質量分數；k2為釋放系數，MNa和MNa2o2分別為鈉和過氧化鈉的摩爾質量。

裂變產物在液鈉中的初始質量分數為kliquid，但隨著鈉的燃燒和裂變產物的釋放，液鈉中裂變產物的質量分數隨時間變化。每個時刻液鈉的質量為：

其中，mNa為鈉池中液鈉的質量，B為鈉燃燒速率，S為鈉池表面積，t為燃燒進行時間。

每個時刻鈉池中裂變產物的質量為：

其中，mFP（t）為該時刻裂變產物的質量，mFP（t-1）為上一時刻裂變產物的質量，ΔmFP（t）為該時間段內裂變產物的釋放量。

裂變產物在鈉池中的質量分數為：

2.3 兩種作用下裂變產物的釋放

鈉蒸發作用下裂變產物的釋放與鈉池溫度、液鈉質量和裂變產物的總質量有關［8］，鈉燃燒作用下裂變產物的釋放與鈉氣溶膠的產生速率和液相中裂變產物的濃度有關。在鈉燃燒過程中兩種作用同時發生并相互影響。鈉的燃燒影響液鈉剩余質量，裂變產物的釋放影響裂變產物的剩余質量和液相中裂變產物的濃度，計算時需同時考慮。兩種作用下裂變產物的計算步驟如下：

（1）計算Cs的氣液平衡分配系數；

（2）計算鈉的蒸發量；

（3）計算液鈉的剩余質量；

（4）計算裂變產物的剩余質量；

（5）計算液相中裂變產物的濃度；

（6）計算裂變產物的蒸發量；

（7）計算裂變產物在鈉蒸發作用下的釋放量；

（8）計算裂變產物在鈉燃燒作用下的釋放量。

其中，鈉燃燒過程影響液鈉的剩余質量，鈉燃燒作用下裂變產物的釋放影響裂變產物的剩余總質量，鈉蒸發作用下裂變產物的釋放影響液鈉中裂變產物的濃度。以上各種作用相互影響，最終得到兩種作用下裂變產物的釋放量。

3 結果及分析

3.1 數值仿真計算結果

計算結果如圖3所示，鈉蒸發作用下裂變產物的釋放量約為7.65×10-7kg，鈉燃燒作用下裂變產物的釋放量約為7.39×10-7kg，兩種作用下裂變產物的釋放量約為1.50×10-6kg，具體結果見表2。

表2 鈉燃燒過程中鈉氣溶膠與裂變產物的釋放計算結果Table 2 Calculation results of release of sodium aerosol and fission products during sodium combustion

圖3 裂變產物的釋放Fig.3 Release curves of fission products

鈉燃燒作用下裂變產物的釋放是在鈉氣溶膠產生時，隨鈉氣溶膠一同釋放，裂變產物的釋放與沉降都與鈉氣溶膠的質量成比例。因此，這部分裂變產物的沉降與鈉氣溶膠質量分布成正比。

鈉蒸發作用下與鈉燃燒作用下裂變產物的釋放機理不同，其沉降規律也不同。鈉蒸發作用下釋放的裂變產物一開始會以氣態存在，在鈉燃燒完成后會與鈉氣溶膠凝聚沉降或凝結為裂變產物氣溶膠沉降。由于鈉氣溶膠的數量多、黏附性強，在整個試驗過程中都大量存在于氣相空間，這里假設裂變產物氣溶膠顆粒在隨后的擴散過程中全部與鈉氣溶膠顆粒聚合，最終跟隨鈉氣溶膠沉降在容器內壁。因為該部分裂變產物是與鈉氣溶膠在擴散過程中發生碰撞合并在一起，所以裂變產物的質量與鈉氣溶膠顆粒的表面積成正比關系。

從圖4中可以看出，不同顆粒密度的計算結果中氣溶膠顆粒的運動軌跡基本相同，但隨著顆粒密度的增大，含裂變產物的氣溶膠更多地集中在燃燒容器頂部壁面上。這是由于氣溶膠的沉積受重力沉降和周圍氣體氛圍的流場影響，而隨著顆粒密度的提升，氣溶膠顆粒更多地受鈉燃燒作用形成的高溫區和低溫區之間的對流而產生的提升力影響，燃燒容器內部空氣的擾流對大密度氣溶膠的影響較小，而密度較小的氣溶膠粒子被取樣臺周圍環繞的空氣繞流帶走。顆粒密度大即所受慣性力的作用更強，當多個氣溶膠顆粒碰撞聚合形成更大顆粒后，粒子在重力作用下更容易沉降下來，因此，密度較大的氣溶膠粒子沉降更快，取樣臺上的氣溶膠沉積量更多。

圖4 在不同顆粒密度條件下的氣溶膠顆粒分布圖（3000 s）Fig.4 Distribution map of aerosol particles under different particle densities（3000 s）

3.2 燃燒試驗結果

小規模鈉燃燒裂變產物釋放機理模擬試驗具體實施工況及參數見表3。

表3 試驗工況參數表Table 3 Test condition parameter table

三次試驗各取樣點處鈉氣溶膠和CsI的分布情況如圖5所示。其中縱坐標表示歸一化含量，橫坐標中的1-7分別對應取樣點A-1、A-2、A-3、A-4、B、C、D位置處（其中A-1、A-2、A-3、A-4分別表示不同高度處的取樣點，B、C、D與A-4處于同一高度，并沿周向均勻分布）。從實驗結果中可以看出，同一高度處，氣溶膠分布相對均勻。氣溶膠主要集中在容器底部位置，且兩個分圖的圖題不可相同，如圖5所示。

圖5 在不同取樣位置處的裂變產物含量分布圖Fig.5 Distribution map of fission product content at different sampling locations

表征裂變產物遷移能力的指標為滯留因子RF，RF=裂變產物在鈉池中相對濃度/氣相中裂變產物對于氣相中鈉氣溶膠的相對濃度。

本文根據上述模擬計算、三次試驗結果分別計算出碘元素的RF值，并與國外相關試驗結果［9，10］進行對比，結果見表4。

表4 計算結果、試驗結果以及與國外試驗結果對比Table 4 Comparison of calculation results，test results and foreign test results

從上述結果可以看出，由于試驗工況差異、試驗重復難度大、鈉劇烈燃燒導致的隨機性很強，RF值的波動范圍較大。相比于Cs元素，模擬計算結果與三次試驗結果以及國外試驗結果中碘元素RF值在數量級上相近。

4 結論

本研究將裂變產物的釋放機理假設為鈉蒸發和鈉燃燒兩種作用，并對兩種作用下裂變產物的釋放特征建立了數學模型，并根據假設參數進行了模擬計算，同時考慮兩種作用下裂變產物釋放之間的相互影響，得到綜合的裂變產物釋放量。根據鈉氣溶膠遷移計算結果，結合兩種作用下裂變產物的釋放特征，得到裂變產物的分布規律；根據相應工況下的實驗結果，對兩種作用下裂變產物的釋放參數進行了初步研究，得出如下結論：

（1）設鈉蒸發作用下裂變產物的釋放速率為10-6/s，鈉燃燒作用下裂變產物的釋放系數為0.001，此時的裂變產物釋放計算結果與試驗結果較吻合。

（2）鈉蒸發作用下釋放的裂變產物沉降的規律與鈉氣溶膠的顆粒數量和面積平均直徑有關，鈉燃燒作用下釋放的裂變產物的沉降規律與鈉氣溶膠沉降的質量分布規律相同。