大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究

羅歡　郝艷芬

關鍵詞：大氣臭氧污染；時空分布特征；污染過程分析；監測點布設；Models-3/CMAQ模型

中圖分類號：X515 文獻標志碼：A

前言

由于大量的能源排放物加劇了中國環境污染的程度，使中國大氣污染類型變得愈加復雜多樣。在日常生活中，若大氣中的臭氧始終保持較高的濃度，會直接影響人們的身體健康。對大氣臭氧污染過程展開具體分析，確定臭氧污染的時空變化特征成為當前環境保護部門亟待解決的難點之一。楊芳園等人對昆明市臭氧污染過程特征及成因進行研究。肖建軍等人在中國自然背景地區對臭氧濃度時空變化特征進行分析。

但是上述方法未能結合目標區域概況分析結果，架設合理的臭氧濃度監測點，導致獲取的臭氧時空變化特征與實際變化特征之間存在較大偏差，研究效果較差。為此，提出大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究。

1城市大氣臭氧污染過程研究

在開展城市大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究過程中，將四川省成都市作為主要研究對象，通過對研究區概況分析，布設臭氧濃度污染監測的監測點，采用第三代空氣質量模擬模型（Models-3／CMAQ）模擬城市臭氧污染過程，以此完成成都市大氣臭氧污染過程分析，為后續獲取大氣臭氧污染時空變化規律提供基礎準備工作。

1.1研究區域概況分析及監測點布設

在大氣臭氧污染時空變化特征研究過程中，將成都市部分區域作為目標研究對象。成都市位于中國西南地區、四川盆地西部，該城市面積約有14 335平方千米。其中，平原面積占總面積40%，丘陵面積占總面積27%，山區面積占總面積32%。總體地勢呈現出西高東低趨勢，亞熱帶季風氣候區，空氣濕度較大，雨量充沛、日照時間短，常年風速較低。

基于上述研究區域概況分析結果，在成都市內布設20個臭氧濃度監測點，選擇不同區域、不同重要性的地點進行布設，以覆蓋城市的不同部分和不同類型的環境。優先選擇靠近潛在污染源（如工業區、交通樞紐等）的位置，以更準確地監測臭氧濃度。監測設備采用臭氧監測儀，該儀器使用光電化學技術以及傳感器來檢測臭氧的濃度。具體監測點布設位置見圖1。

通過布設的監測點采集成都市2022年4月15日至5月15日大氣臭氧濃度數據，結合第三代空氣質量模擬模型（Models-3/CMAQ），模擬成都市大氣臭氧污染過程變化。為后續獲取成都市大氣臭氧污染時空變化特征做好準備工作。

1.2大氣臭氧污染過程模擬

1.2.1 Models-3/CMAQ模擬模型

通過上述監測點的布設，得到研究區域的大氣環境情況，利用Models-3/CMAQ模擬模型對臭氧污染過程進行模擬，模擬結果可以反映不同因素對臭氧濃度的影響。Models-3/CMAQ模擬模型在臭氧污染過程模擬時具體流程見圖2。

利用Models-3/CMAQ模擬模型開展臭氧污染過程模擬分析時，首先啟動多尺度氣象模型，模擬臭氧污染過程目標對象區域氣象場，結合MCIP模塊對氣象場展開處理，并將處理結果傳輸給SMOKE模型以及ICON、BCON模塊，分別對城市臭氧污染物初始濃度以及模擬區域污染物邊界濃度等參數分析確定；最后將相關過程結果輸出至CCTM模塊，獲取臭氧污染過程模擬結果，并根據結果開展大氣臭氧污染過程分析。

1.2.2大氣臭氧污染過程分析

基于上述臭氧污染過程模擬流程，分析出不同因素對臭氧濃度的影響。

1.2.2.1氣象條件、濃度水平分析

根據成都市大氣臭氧污染過程模擬結果可知，2022年4月12日至5月12日期間內，4月12日至4月22日為臭氧污染前期，4月22日至5月2日之間為臭氧污染中期，5月2日至5月12日之間為污染后期。基于模擬結果，獲取臭氧污染過程中氣象、揮發性有機物（VOCs）、臭氧（O₃）以及氮氧化物（NO_x）的時間序列變化，過程見圖3。

分析圖3可知，從氣象條件來看，污染后期溫度要高于臭氧污染前期以及中期監測溫度；濕度較污染前有些許下降，污染中期風速相較于前期與后期稍有降低。由此可知，大氣臭氧污染過程中，氣象條件因素對污染過程有一定影響。基于臭氧污染過程模擬結果可知，環境空氣中，污染前期O₃、NO_x以及VOCs的濃度含量都遠低于污染中期O₃、NO_x以及VOCs的污染濃度含量。污染結束后，三者的污染濃度含量下降至污染前濃度含量值。由此可知，大氣臭氧污染過程中O₃、NO_x以及VOCs的平均濃度變化規律具備一致性。污染中期各個污染物濃度均較污染前期、后期有明顯增加。

1.2.2.2污染過程揮發有機物組分占比分析

將大氣臭氧污染過程模擬時監測到的揮發有機物大致分成烷烴、烯烴、炔烴以及芳香烴幾個類別。基于大氣臭氧污染過程分析結果，獲取污染過程中揮發有機物組分占比值，結果見圖4。

分析圖4可知，整體來看在大氣臭氧污染過程中，烷烴的占比是有機揮發物中最高的，其次是芳香烴、炔烴以及烯烴。在大氣臭氧污染前期，各個組分占比大致可表述成烯烴<炔烴<芳香烴<烷烴形式；但是發生臭氧污染后，則轉換成芳香烴<烷烴形式，其中烯烴以及炔烴濃度差異未發生明顯變化，二者造成的污染在整個大氣臭氧污染過程中未有明顯影響。

1.2.2.3不同階段O₃、NO_x以及VOCs日變化情況

基于大氣臭氧污染過程模擬分析結果可知，污染物排放以及氣象條件的變化都會影響O₃、NO_x以及VOCs濃度含量，因此需要根據污染過程模擬結果，獲取不同階段O₃、NO_x以及VOCs的日變化趨勢，結果見圖5。

分析圖5可知，在整個大氣臭氧污染過程中，不同污染階段的臭氧濃度含量要與氮氧化物、有機揮發物的變化整體之間呈現相反趨勢。其中，在0時至8時，大氣邊界層高度降低，污染物的排放會使氮氧化物、有機揮發物處于高濃度水平，這主要是因為該階段太陽輻射較低、光化學反應較差。但是隨時間的增加，太陽輻射不斷增強，溫度也隨之增高，因此氮氧化物、有機揮發物會隨著化學反應程度上升發生快速反應生成臭氧，導致臭氧濃度增加；傍晚17時至23時，太陽輻射減弱，光化學反應下降使氮氧化物、有機揮發物消耗較低，臭氧濃度含量逐漸下降。

整體來看，在不同的污染階段中，各個污染參數的日變化趨勢都不同。其中，臭氧日變化過程中不管在污染前階段還是污染中期、污染后期都呈現單峰分布趨勢；而氮氧化物和有機揮發物則為雙峰分布趨勢。從氣象角度分析，環境濕度與大氣溫度變化情況相反，污染時段內大氣濕度高于污染前與污染后，而濕度卻明顯低于污染前和污染后。

2大氣臭氧污染時空變化特征分析

在特征分析過程中，選取大邑縣、金堂縣、彭州市、蒲江縣與成都市區作為研究目標，這些地區在分布位置上有一定的空間距離，并且涵蓋了城市周邊區域。通過選取這些地方，能夠更全面地考慮成都市的大氣環境情況。基于上述大氣臭氧污染過程分析結果，獲取成都市大氣臭氧污染時空特征，為后續環境保護提供有力依據。

根據選取的研究目標，獲取該城市不同位置大氣臭氧濃度變化情況，確定成都市大氣臭氧污染濃度的月際變化特征結果如圖6（a）所示。空間分布特征趨勢結果如圖6（b）所示。

分析6（a）成都市大氣臭氧污染月際變化曲線可知，彭州市、金堂縣以及大邑縣布設的監測點顯示大氣臭氧污染濃度趨勢基本一致。大致呈夏季高、冬季低的變化趨勢。成都市區臭氧濃度含量與蒲江縣較接近，常年臭氧污染濃度都處于較低水平下，但是整體呈現春秋高、冬季低的特征趨勢。從曲線峰值來看，不同位置監測點監測出的臭氧濃度都呈現雙峰值特點，通常第一個峰值在四月至五月之間，第二個峰值在7月至9月之間。綜合來看，成都市以及蒲江縣臭氧濃度變化較為平緩，低于其他三地臭氧濃度變化幅度。

分析圖6（b）可知，成都市臭氧濃度在空間上整體呈現由北向南逐漸降低的趨勢分布。其中，成都市市中心的臭氧濃度含量最低。成都市出現這種空間分布特征主要是由于成都市主要工業園區全部集中在城市北部的大邑縣區域，而中心城市臭氧來源主要是汽車的氮氧化物排放，并且由于城市中心全年處于靜風以及東北風的主導風向，所以該地臭氧濃度含量較低，而工業園區位于下風向位置，加之該地工業廢品排放量巨大，所以導致成都市整體臭氧濃度含量都呈現北高南低的趨勢。

3結束語

隨著城市污染防治技術的不斷進步，對城市臭氧濃度實施精密監測，獲取大氣臭氧污染過程，確定城市臭氧污染時空分布特征，是輔助城市大氣臭氧防治的主要任務，因此提出大氣臭氧污染過程及其時空變化特征研究。該方法采用Models-3/CMAQ模擬模型獲取臭氧污染過程。實驗分析部分，以成都市為研究對象，進行大氣臭氧濃度時空、空間變化特征分析。結果顯示：在月際變化上，主要呈現雙峰變化趨勢。在空間變化上，大氣臭氧污染濃度大致呈現出由北向南依次遞減趨勢。