核電廠流出物排放控制值研究

黃彥君 上官志洪 左偉偉

關鍵詞：核電廠;流出物排放;排放控制;環境輻射防護

0引言

排放量控制是我國核電廠環境輻射防護和流出物排放管理的重要內容[1]。國家標準《核動力廠環境輻射防護要求》（GB6249—2011）[2]中明確了流出物排放控制的三重指標，即劑量約束、排放量控制和排放濃度控制，標準第6.2條規定了單堆熱功率為3000MW以上的壓水堆和重水堆核動力廠排放量控制值。

流出物排放量控制被認為是核電廠正常運行環境輻射防護中基于流出物處理系統最佳可行技術（BAT）的體現[3-4]。采用年排放量作為指標實施流出物排放控制是比較有效的方法，已被較多國家采用[4-7]。GB6249—2011標準中規定的相關排放控制值，主要是基于國內核電廠的運行經驗和國外參考經驗確定的，研究國外的核電廠流出物排放控制方法及實際排放水平對于進一步完善我國核電廠相關標準及監管要求具有重要的參考意義。以法國為例，法國核安全局（ASN）基于BAT的基本原則，具體考慮了機組性能、運行經驗及廠址條件對每座核電廠按廠址批準每一類流出物的排放總量[8]。

近年來，隨著源項控制技術的推進和三廢處理技術的改進，核電廠流出物排放量逐步得到優化。以國內某核電廠為例，其液態流出物年排放量從運行初期（1994年）的1010～1011Bq量級降至目前的108Bq量級。探討核電廠液態流出物排放控制值的適宜性，可為核電廠流出物排放管理的持續優化提供參考依據。近年來國內核電廠普遍按照GB6249—2011的要求開展了排放量申請值定期優化的工作，這在排放限值的優化方面也具有一定的可行性[9]。本文結合GB6249—2011修訂的需求，通過收集國內外壓水堆核動力廠流出物排放數據，調研和對比國內外流出物排放量實際水平，分析現標準中的排放控制值對國外壓水堆核電廠排放統計結果的包絡率，并研究對比了法國的排放管理控制值，對優化核電廠流出物排放監督管理要求具有一定參考意義。

1數據來源及對比

1.1數據來源

國內流出物數據來源于各核電廠流出物監測年報，收集時段為2014—2020年，涉及12座核電廠266堆年的運行數據（其中主要考慮壓水堆核電廠）。國外流出物排放數據來自美國核管會（NRC）公布的各核電廠流出物監測年報[10]和歐洲核設施流出物排放數據庫（RADD）[11]。統計的美國核電廠數據時段為2005—2019年，共15年。歐洲各國核電廠的數據范圍具體與其填報在RADD系統的時段有關，一般都是最晚從2004年開始，直至2019年，收集的時段最長達25年。

1.2數據處理

（1）發電量歸一化

本文中對各核電廠流出物年排放量按發電量進行了歸一化，其中發電量的數據取自國際原子能機構（IAEA）核電數據庫[12]。需要注意的是，美國和歐洲核電廠近年來不斷有電廠關閉，在關閉期間仍有流出物排放并開展了監測，這些流出物排放數據不計入本文統計范圍。

（2）統計平均

數據分析表明，核電廠各監測項目或核素的歸一化排放水平處于非常大的漲落范圍內，且一般服從對數正態分布[13]。對對數正態分布的數據，采用幾何平均值或中位數進行分析和對比[14]。

1.3國內外流出物排放數據的對比

圖1給出了國內外流出物排放數據的對比（小提琴圖）。圖中，左側為國內壓水堆核電廠2014—2020年流出物排放數據分布（按堆年統計，其中秦山基地未計入三期重水堆排放數據）;右側為國外核電廠排放數據分布（按堆年統計）。圖示中曲線采用對數正態分布平滑，同時給出了相應統計數據的中位數。

由圖1可以看到，對氣態流出物中的3H、14C和放射性碘，我國排放水平分別約為32.3Bq/kWh、18.6Bq/kWh和6.47×10-4Bq/kWh，較國外平均水平（分別為87.8Bq/kWh、29.0Bq/kWh和1.14×10-3Bq/kWh）低，而粒子（氣溶膠）和惰性氣體的排放量平均水平為3.34×10-4Bq/kWh和134.7Bq/kWh，較國外平均水平（分別為2.2×10-4Bq/kWh和47.0Bq/kWh）高。對液態流出物中的3H，我國排放水平約為2445Bq/kWh，較國外平均水平（2246Bq/kWh）略高;對液態流出物中的14C，我國排放水平約為0.64Bq/kWh，較國外平均水平低（1.78Bq/kWh）。由于國外僅法國、美國和匈牙利提供了液態流出物中14C排放數據，且絕大多數數據來自法國，國外液態流出物中14C排放的平均水平主要反映了法國的水平（1.78Bq/kWh）。對液態流出物中除3H和14C外的其他核素，我國排放水平約為0.022Bq/kWh，較國外平均水平（0.132Bq/kWh）低。需要注意的是，法國對于氣態流出物和液態流出物中14C的排放量基本上是通過計算得到的，而國內是實測數據。

2GB6249—2011排放限值對國外流出物排放數據的包絡性

2.1數據處理

為便于與統計的國外流出物數據進行比較，對GB6249—2011中的控制值進行折算。按1臺百萬千瓦級的核電機組年運行8000h計算，以Bq/kWh為單位，得到GB6249—2011中相關控制值的折算值，結果見表1。

2.2統計結果及討論

分析GB6249—2011中相應的折算控制值對國內外核電廠流出物排放數據的包絡率，結果列于表2。各國核電廠流出物排放數據統計分布如圖2所示。結果表明，GB6249—2011中排放控制值基本上可包括國外流出物排放統計數據，包絡率最低的項目為氣態流出物中的14C（95.9%）。從統計數據分析來看，GB6249—2011的現有控制值仍是合適的，部分項目較寬松。對于圖2中涉及國內核電廠個別統計數據超過控制值的（氣態流出物和液態流出物中的3H），主要是由于部分電廠在2014—2020年間首次投運且投運初年的發電量較少造成的。

對氣態流出物中排放的3H，國外核電廠排放量統計值范圍為1.33×10-4～3.48×103Bq/kWh，平均值為88.5Bq/kWh。GB6249—2011對國外參與統計的壓水堆核電廠排放量包絡率為98.7%，不能全部包絡的國家有捷克、美國、瑞典、斯洛伐克、英國，其數據包絡率分別為96.9%、97.1%、95.8%、96.9%、95.5%。

對氣態流出物中排放的14C，國外核電廠統計平均值范圍為2.73×10-3～7.07×102Bq/kWh，平均值為30.1Bq/kWh。GB6249—2011對國外參與統計的壓水堆核電廠排放量包絡率為95.9%。德國、法國、捷克、美國、瑞典、西班牙不能全部包絡，其數據包絡率分別為96.9%、99.7%、96.9%、93.8%、17.7%、95.2%。需要關注的是瑞典核電機組14C排放處于較高的水平，目前暫未查詢出其原因。

對氣態流出物中排放的惰性氣體，國外核電廠排放量統計平均值范圍為4.65×10-5～3.76×104Bq/kWh，平均值為46.7Bq/kWh。GB6249—2011對國外參與統計的壓水堆核電廠排放量包絡率為100%，并且有較大的余量。

對氣態流出物中排放的放射性碘，國外核電廠排放量統計平均值范圍為6.97×10-10～3.44Bq/kWh，平均值為6.29×10-4Bq/kWh。GB6249—2011對國外參與統計的壓水堆核電廠排放量包絡率為99.9%，且有較大余量。

對氣態流出物中排放的粒子（氣溶膠），國外核電廠排放量統計平均值范圍為1.34×10-10～2.52×102Bq/kWh，平均值為2.07×10-4Bq/kWh。僅瑞典Ringhals2核電廠在部分年份（2002—2019）出現排放限值超過GB6249—2011的情況，分析表明，該核電廠在2002年至2019年間將11C進行了統計（注：11C半衰期為20.38min，為EC衰變，每次衰變釋放2個511keV的γ光子），其排放量較其他年份的粒子統計數據高出2個數量級，導致2002年以后統計數據較之前高出2個數量級。如扣除11C的貢獻，排放水平均在GB6249—2011的包絡率以內。需要關注的是，在對美國一些核電廠的數據進行統計時，部分核電廠年報中將11C的排放數據列入到粒子中，在本研究中將其進行剔除。

對液態流出物中排放的3H，國外核電廠排放量統計平均值范圍為0.12～4.67×104Bq/kWh，平均值為2.30×103Bq/kWh。GB6249—2011對國外參與統計的壓水堆核電廠排放量包絡率為99.2%。德國、美國、瑞典、西班牙不能全部包絡，其數據包絡率分別為99.0%、98.7%、87.5%和99.0%。有少數核電廠出現排放控制值超過GB6249—2011的情況。例如，美國WattsBar核電廠在部分年份處于排放量較高的水平。根據調研分析，該核電廠排放水平較高主要與該電廠用于3H生產有關。2002年，NRC許可田納西流域管理機構（TVA，營運單位）在WattsBar核電廠對2000根產3H吸收棒進行輻照以用于國防3H生產，輻照于2003年開始，2005年結束，之后由美國能源部（DOE）運輸到位于南卡州的Savannah河國家實驗室（SRS）進行3H的分離。

國際上統計液態流出物排放14C的國家很少。目前國外僅法國、匈牙利和美國有相關統計數據。可以看到，法國核電廠基本上是從2002年開始統計液態流出物中14C的數據，整體上數據趨于一致，均位于1.78Bq/kWh附近;匈牙利僅Paks核電廠從2006年統計排放數據;美國僅兩座核電廠統計排放數據（即PointBeach核電廠和StLucie核電廠），且基本上都是從2009年開始統計的。分析表明，所有的數據均包絡在GB6249—2011的相應限值范圍內，包絡率為100%。

美國核電廠液態流出物統計中，將除裂變產物和活化產物作為一個類別進行單獨統計（不考慮夾帶的惰性氣體），對應于我國GB6249—2011中“除3H、14C外其他核素”。而歐洲國家基本上以總β+γ作為一個類別進行統計，將數據進行匯總統計分析。結果表明，國外壓水堆核電廠液態流出物中其他核素的排放量統計平均值范圍為8.71×10-7～21.5Bq/kWh，平均值為9.15×10-2Bq/kWh。GB6249—2011排放限值對國外流出物排放數據的包絡率為99.5%，其中，對美國、瑞典、英國的包絡率分別為98.9%、95.8%、和95.8%。

3法國核電廠流出物排放量控制值的經驗

3.1法國核電廠流出物排放控制值

法國核電廠對流出物排放監督管理實施總量控制（不實施劑量約束管理）。2007年，法國核安全局（ASN）發布2007-1557號令，規定了ASN對每座核電廠放射性流出物年限值通過單獨的排放許可令設定[8]。法國隨后陸續對境內19個核電廠的排放許可法令進行更新，在每個法令中對該核電廠放射性流出物的年排放量控制值（限值）、放射性流量等進行規定。由于每個廠址的機組數量及裝機容量不一致，按設計裝機容量（設計總功率，取自IAEA核電數據庫[12]）進行歸一化，結果列于表3。從表3可以看到，法國核電廠對流出物排放總量的限值在各基地有一定的差別，這是基于ASN對各基地具體情況審查后批準確定的，整體上考慮了各個基地機組數、機組類型（功率不同）和環境條件等因素，類似于我國對每座核電廠排放量的批復。這種“一事一議”的方法，對于確定核電廠排放限值具有一定的參考意義。

需要注意部分核電廠液態流出物中3H的排放限值不是一個確定值，而是與兩個因子N1和N2有關。N1表示高燃耗燃料管理外的機組數，N2或N為高燃耗管理機組數，每個廠址可能隨燃料使用的情況有所不同。以Nogent核電廠為例，2019年液態流出物中3H的排放限值為80673GBq[15]，2018年為81891GBq[16]。針對采用不同燃料類型的廠址，表中歸一化的排放量限值是按2019年的排放限值給出的。

3.2GB6249—2011排放控制值對比

對一座百萬千瓦的壓水堆核電廠，將法國的排放限值與GB6249—2011對比，并將法國各機組排放限值進行統計，結果列于表4。可以看出，除氣態流出物和液態流出物中的14C外，現GB6249—2011中其他排放指標均要遠高于法國壓水堆核電廠排放指標，差別最大的是氣態流出物中的粒子，法國最大值為0.42GBq/a，現GB6249—2011的限值為最大值的119倍。需要說明的是法國對不同類型機組的排放限值要求有所差異，對早期建設的CP1機型，其排放量限值最大，其次為CP2型，對于后期建設的4環路1300MWe（P4）和1450MWe（N4）型機組，其排放限值最小，反映了法國核電廠排放水平隨核電技術進步而不斷改進，同時也是BAT技術在輻射防護管理中實踐經驗的體現。

4結論與建議

采用國內運行壓水堆核電廠發電量歸一化后的流出物排放統計量與國外各國核電廠排放量統計的幾何平均值進行了對比分析，以中位數作為比較數據進行分析。結果表明，整體上我國壓水堆核電廠流出物排放量與國外壓水堆核電廠的流出物排放量相符。

用發電量歸一化的排放量數據計算了GB6249—2011排放限值對應國外流出物排放統計數據的包絡率。結果表明，GB6249—2011中排放限值基本上可包絡國外核電廠流出物排放統計數據，包絡率最低的項目為氣態流出物中的14C。從統計數據分析來看，GB6249—2011的現有限值基本是合適的，但部分項目仍顯寬松。

調研了法國所有壓水堆核電廠址流出物排放限值的情況，并將相關數據與GB6249—2011的限值進行了對比。結果表明，除氣態流出物和液態流出物中的14C外，現GB6249—2011中其他排放指標均要明顯高于法國壓水堆核電廠排放指標，預示著排放量控制值優化的空間較大。

流出物排放量控制是核電廠流出物排放管理的重要環節。鑒于流出物中3H、14C的排放量與現標準中排放控制值相比余量較小，而其他項目余量較大，可考慮進一步完善標準中流出物排放控制值的要求，并且應用在核電廠流出物排放管理中，持續推進流出物排放量管理優化工作，將BAT反映到流出物排放管理中。