基于TDLAS 技術(shù)與小波變換去噪算法的甲烷濃度檢測(cè)

梁承權(quán)，呂德深，朱浩亮，陸曉

（1.南寧學(xué)院 機(jī)電與質(zhì)量技術(shù)工程學(xué)院，廣西 南寧 530200；2.桂林理工大學(xué) 信息科學(xué)與工程學(xué)院，廣西 桂林 541006）

0 引言

甲烷是一種易燃易爆氣體，以一定比例與空氣混合后遇明火容易發(fā)生爆炸，對(duì)人身健康和財(cái)產(chǎn)安全構(gòu)成極大威脅[1]。因此，檢測(cè)甲烷濃度并提高檢測(cè)精度具有重要意義。目前常用的甲烷濃度檢測(cè)技術(shù)主要有可調(diào)諧二極管激光吸收光譜（tunable diode laser absorption spectroscopy，TDLAS）技術(shù)[2]、差分光學(xué)吸收光譜（differential optical absorption spectroscopy，DOAS）技術(shù)[3]、傅里葉變換紅外（Fourier transform infrared，F(xiàn)TIR）光譜技術(shù)等[4]，其中，TDLAS 技術(shù)具有檢測(cè)精度高、響應(yīng)快等優(yōu)點(diǎn)，在少量及痕量氣體濃度檢測(cè)中得到廣泛應(yīng)用。在檢測(cè)方法方面通常采用二次諧波檢測(cè)氣體濃度，與直接吸收的檢測(cè)方法相比，二次諧波檢測(cè)氣體濃度可以通過(guò)選擇調(diào)制頻率來(lái)抑制外界因素干擾和激光噪聲。

通常情況下，甲烷與其他氣體混合形式存在，濃度相對(duì)較低[5]，導(dǎo)致檢測(cè)到的甲烷濃度信號(hào)微弱，容易被噪聲淹沒(méi)。為提取出較強(qiáng)有效信號(hào)從而進(jìn)一步提高甲烷濃度檢測(cè)精度，必須對(duì)甲烷檢測(cè)信號(hào)進(jìn)行去噪處理。常用的去噪方法有小波變換算法、線性濾波和非線性濾波算法等，相比較而言，小波變換算法的計(jì)算速度快且具有廣泛適應(yīng)性，在去噪中更受青睞。

近年來(lái)，利用TDLAS 技術(shù)通過(guò)提取二次諧波信號(hào)實(shí)現(xiàn)甲烷濃度檢測(cè)已有不少報(bào)道[6-10]，而關(guān)于甲烷檢測(cè)信號(hào)去噪處理鮮見(jiàn)報(bào)道。通過(guò)去噪處理能有效地降低噪聲影響，從而進(jìn)一步提高甲烷濃度檢測(cè)精度。本文搭建基于TDLAS 技術(shù)的甲烷濃度檢測(cè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，利用甲烷在波長(zhǎng)1653.72 nm 處吸收強(qiáng)度很高的特性，通過(guò)提取二次諧波信號(hào)實(shí)現(xiàn)甲烷濃度檢測(cè)。然后優(yōu)選小波變換閾值算法，對(duì)甲烷檢測(cè)信號(hào)去噪處理，以期進(jìn)一步提高甲烷濃度檢測(cè)精度。

1 實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)設(shè)計(jì)

1.1 系統(tǒng)原理

TDLAS 技術(shù)通過(guò)掃描甲烷的紅外特征吸收譜段實(shí)現(xiàn)甲烷濃度檢測(cè)，通過(guò)調(diào)節(jié)激光器溫度和掃描電流可控制激光器掃描特定譜段。甲烷濃度檢測(cè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)主要包括信號(hào)發(fā)生器、激光器驅(qū)動(dòng)、激光器、準(zhǔn)直器、氣室、探測(cè)器、鎖相放大器和數(shù)據(jù)處理模塊，示意圖如圖1 所示。

圖1 甲烷濃度檢測(cè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of methane concentration detection experimental system

結(jié)合實(shí)驗(yàn)原理并根據(jù)Beer-Lambert 定律[11]可知，激光光強(qiáng)I0經(jīng)過(guò)吸收后表示如下：

式中：R表示氣室反射面的反射率；n表示反射次數(shù)；Iλ表示輸出光強(qiáng)；S0為氣體分子在λ0處吸收線性強(qiáng)度；g(λ－λ0)表示吸收函數(shù)；c表示甲烷濃度；L表示甲烷吸收光程。吸收函數(shù)通常用洛倫茲函數(shù)或高斯函數(shù)表示，文中采用洛倫茲函數(shù)。當(dāng)S0g(λ－λ0)cL≤0.05時(shí)，式(1)化簡(jiǎn)為：

同時(shí)引入二次諧波檢測(cè)方法（表示如式(3)），二次諧波系數(shù)與甲烷濃度呈線性相關(guān)關(guān)系，其中g(shù)0表示吸收譜線的吸收函數(shù)。

1.2 小波變換去噪

小波變換去噪原理是將含噪聲信號(hào)分解成不同尺度的小波信號(hào)，然后通過(guò)噪聲信號(hào)和有效信號(hào)的小波系數(shù)差異性對(duì)小波系數(shù)進(jìn)行重構(gòu)，從而降低噪聲影響。具體步驟如下：

含噪聲信號(hào)f(t)可以用關(guān)系式(4)表示：

式中：s(t)表示實(shí)際有效信號(hào)；e(t)表示噪聲信號(hào)；σ為噪聲系數(shù)；M為f(t)采樣序列長(zhǎng)度。

為進(jìn)一步分析，將含有噪聲的信號(hào)f(t)表示為低頻信號(hào)和高頻信號(hào)的疊加：

小波系數(shù)通過(guò)閾值化處理進(jìn)行重構(gòu)，閾值化處理包括heursure 硬閾值算法、heursure 軟閾值算法和sqtwolog 固定閾值算法。

heursure 硬閾值算法原理是比較小波系數(shù)與閾值大小，當(dāng)?shù)趈層第k個(gè)系數(shù)ωj,k小于閾值時(shí)，判定系數(shù)主要由噪聲引起的，將其置為零；當(dāng)ωj,k大于閾值時(shí)，判定系數(shù)主要由有用信號(hào)引起的，保留系數(shù)，關(guān)系式表示如下：

heursure 軟閾值算法原理是當(dāng)?shù)趈層第k個(gè)系數(shù)ωj,k小于閾值時(shí)，將其置為零；當(dāng)ωj,k大于閾值時(shí)，采用λ的函數(shù)作為閾值函數(shù)進(jìn)行閾值計(jì)算，關(guān)系式表示如下：

式中：σ表示對(duì)噪聲水平估計(jì)值。

sqtwolog 固定閾值算法原理是對(duì)于固定長(zhǎng)度為N的系數(shù)，其閾值固定不變，取值如下：

1.3 優(yōu)選吸收譜線

半導(dǎo)體激光器具有體積小、效率高、可靠性好和峰值功率高等優(yōu)點(diǎn)，非常適用于氣體濃度檢測(cè)[12-13]。由于甲烷在近紅外波段存在泛頻吸收（甲烷在波長(zhǎng)為1.33 μm 和1.66 μm 處都存在較強(qiáng)吸收，且波長(zhǎng)為1.66 μm 處的吸收強(qiáng)度更高），故選擇近紅外波段半導(dǎo)體激光器。

然而，空氣中的CO2和水蒸氣在近紅外波段也存在普遍吸收。為盡可能消除二氧化碳和水蒸氣吸收所造成的干擾，從而提高甲烷濃度檢測(cè)精度，需要優(yōu)選吸收譜線。圖2 所示為光譜數(shù)據(jù)庫(kù)HITRAN中溫度為296 K、波數(shù)為6030～6060 cm－1，甲烷、二氧化碳和水蒸氣的吸收截面。

圖2 甲烷、二氧化碳和水蒸氣的吸收截面（溫度為296 K、波數(shù)為6030～6060 cm-1）Fig.2 Absorption cross-sections of methane,carbon dioxide and water vapor (temperature 296 K,wave number 6030～6060 cm-1)

當(dāng)空氣溫度為23℃時(shí)，飽和濕空氣中含水量約17.984 g/kg 干空氣。假設(shè)光程為1 m，同一氣室中甲烷、二氧化碳和水蒸氣的濃度分別為1 ppm、1000 ppm、18000 ppm，得到甲烷、二氧化碳和水蒸氣的模擬吸光度如圖3 所示。結(jié)合吸收截面和模擬吸光度分析可知，甲烷在波長(zhǎng)為1653.72 nm（即波數(shù)為6047 cm－1）處吸收強(qiáng)度很高，而CO2和水蒸氣在波長(zhǎng)為1653.72 nm 處吸收強(qiáng)度均較弱，可以最大限度消除CO2和水蒸氣吸收所造成的干擾。雖然甲烷在波長(zhǎng)為1653.72 nm處的吸收與波長(zhǎng)為1650.98 nm（即波數(shù)為6057 cm－1）處相差不大，但半高寬明顯較小且光學(xué)件更容易獲取，故選擇波長(zhǎng)1653.72 nm作為甲烷吸收譜線。

圖3 甲烷、二氧化碳和水蒸氣的模擬吸光度Fig.3 Simulated absorbance of methane,carbon dioxide and water vapor

2 仿真與實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

2.1 小波變換去噪效果分析

采用德國(guó)Nanoplus 公司生產(chǎn)的連續(xù)可調(diào)諧的分布反饋激光器作為光源，低頻掃描頻率為50 Hz，高頻調(diào)制頻率為60 kHz。仿真過(guò)程如下：首先利用Matlab 軟件合成甲烷濃度為40 ppm 的模擬吸收信號(hào)，并在模擬吸收信號(hào)中疊加信噪比為20 dB 的噪聲，然后進(jìn)行仿真。由于不同閾值算法會(huì)影響小波變換去噪效果，為優(yōu)選最佳閾值算法從而獲得良好的去噪效果，分別采用heursure 硬閾值算法、heursure 軟閾值算法和sqtwolog 固定閾值算法作為小波變換閾值算法，對(duì)甲烷檢測(cè)信號(hào)進(jìn)行去噪處理。圖4 所示為未去噪及小波變換（采用不同閾值算法）去噪處理后得到的甲烷吸收信號(hào)譜圖，圖5 所示為未去噪及小波變換（采用不同閾值算法）去噪處理后得到的甲烷二次諧波信號(hào)譜圖。結(jié)合圖4 和圖5可知，采用不同閾值算法去噪處理后，甲烷吸收信號(hào)和二次諧波信號(hào)的高頻噪聲均得到抑制，噪聲的影響減弱，但不同閾值算法的去噪效果存在一定差異。觀察發(fā)現(xiàn)，采用sqtwolog 固定閾值算法去噪處理后高頻噪聲得到顯著抑制。表1 列出未去噪及小波變換（采用不同閾值算法）去噪處理后甲烷吸收信號(hào)的信噪比和均方根誤差。由表1 可知，采用heursure 硬閾值算法去噪處理后的信噪比和均方根誤差與未去噪相比無(wú)明顯差異，說(shuō)明該算法的去噪效果不佳。而采用heursure 軟閾值算法和sqtwolog固定閾值算法去噪處理后，信噪比均增大且均方根誤差降低，尤其是采用sqtwolog 固定閾值算法去噪處理后，信噪比提高到15.2204，同時(shí)均方根誤差降低到11.7901。這表明sqtwolog 固定閾值算法的去噪效果最好，優(yōu)于heursure 硬閾值算法和heursure軟閾值算法。因此，甲烷濃度檢測(cè)實(shí)驗(yàn)采用sqtwolog固定閾值算法作為小波變換閾值算法，對(duì)甲烷檢測(cè)信號(hào)進(jìn)行去噪處理。

圖4 未去噪及小波變換（采用不同閾值算法）去噪處理后得到的甲烷吸收信號(hào)譜圖Fig.4 Absorption signal spectra of methane obtained without denoising and after denoising by wavelet transform with different threshold algorithm

圖5 未去噪及小波變換（采用不同閾值算法）去噪處理后得到的甲烷二次諧波信號(hào)譜圖Fig.5 Second harmonic signal spectra of methane obtained without denoising and after denoising by wavelet transform with different threshold algorithm

表1 小波變換（采用不同閾值算法）去噪效果對(duì)比Table 1 Comparison of denoising effects of wavelet transform using different threshold algorithm

2.2 甲烷濃度檢測(cè)實(shí)驗(yàn)結(jié)果分析

2.2.1 線性擬合實(shí)驗(yàn)

選用濃度為0 ppm、10 ppm、20 ppm、30 ppm、40 ppm 的甲烷標(biāo)氣，分別在1 個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓、溫度25℃的條件下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。其中，低濃度實(shí)驗(yàn)重復(fù)兩次，相應(yīng)命名為xxppm-1、xxppm-2。高濃度實(shí)驗(yàn)重復(fù)3次，相應(yīng)命名為xxppm-1、xxppm-2、xxppm-3。圖6 所示為未去噪及小波變換（采用sqtwolog 固定閾值算法）去噪處理后得到的不同濃度甲烷標(biāo)氣二次諧波信號(hào)譜圖。根據(jù)譜圖提取二次諧波信號(hào)，然后用最小二乘法擬合，結(jié)果如圖7 所示。根據(jù)圖6(a)所示譜圖提取的二次諧波信號(hào)與甲烷濃度擬合優(yōu)度R2為0.971，而根據(jù)圖6(b)所示譜圖提取的二次諧波信號(hào)與甲烷真實(shí)濃度擬合優(yōu)度R2為0.984。擬合優(yōu)度是指回歸直線對(duì)觀測(cè)值的擬合程度，R2越接近于1 表明回歸直線對(duì)觀測(cè)值的擬合程度越好[14]。由此可知，通過(guò)小波變換（采用sqtwolog 固定閾值算法）去噪處理后提取的二次諧波信號(hào)與甲烷真實(shí)濃度的擬合效果更佳。

圖6 未去噪及小波變換（采用sqtwolog 固定閾值算法）去噪處理后得到的不同濃度甲烷標(biāo)氣二次諧波信號(hào)譜圖Fig.6 Second harmonic signal spectra of methane standard gas with different concentrations obtained without denoising and after denoising by wavelet transform with sqtwolog fixed threshold algorithm

圖7 二次諧波信號(hào)與甲烷真實(shí)濃度擬合曲線Fig.7 Fitting curves of second harmonic signal and real concentration of methane

2.2.2 重復(fù)性實(shí)驗(yàn)

鑒于實(shí)驗(yàn)結(jié)果具有偶然性，為驗(yàn)證上述分析結(jié)論的準(zhǔn)確性，選用濃度為20 ppm 的甲烷標(biāo)氣在1個(gè)標(biāo)準(zhǔn)大氣壓、溫度25℃的條件下進(jìn)行重復(fù)性實(shí)驗(yàn)。連續(xù)檢測(cè)20 次均提取二次諧波信號(hào)，每次間隔5 min。通過(guò)小波變換（采用sqtwolog 固定閾值算法）對(duì)甲烷檢測(cè)信號(hào)進(jìn)行去噪處理，計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)差，并與未去噪的甲烷檢測(cè)信號(hào)對(duì)比。圖8 所示為甲烷濃度真實(shí)值與檢測(cè)值對(duì)比，由圖8 可知，未去噪的甲烷檢測(cè)信號(hào)標(biāo)準(zhǔn)差為0.9333，而通過(guò)小波變換（采用sqtwolog 固定閾值算法）去噪處理后甲烷檢測(cè)信號(hào)的標(biāo)準(zhǔn)差降低到0.3877。標(biāo)準(zhǔn)差越小表明檢測(cè)值與真實(shí)值的離散程度越小[15]，即檢測(cè)值更加接近真實(shí)值。由此得知通過(guò)小波變換（采用sqtwolog 固定閾值算法）能有效地降低噪聲干擾，提高甲烷濃度檢測(cè)精度。

圖8 甲烷濃度真實(shí)值與檢測(cè)值對(duì)比Fig.8 Comparison of actual values and measured values of methane concentration

3 結(jié)論

針對(duì)甲烷濃度相對(duì)較低、檢測(cè)易受噪聲干擾的問(wèn)題，搭建了基于TDLAS 技術(shù)的甲烷濃度檢測(cè)實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，分析吸收截面和模擬吸光度確定波長(zhǎng)1653.72 nm 作為甲烷吸收譜線，并通過(guò)提取二次諧波信號(hào)實(shí)現(xiàn)甲烷濃度檢測(cè)。通過(guò)分析未去噪及小波變換去噪處理后得到的甲烷吸收信號(hào)譜圖、甲烷二次諧波信號(hào)譜圖、甲烷吸收信號(hào)的信噪比和均方根誤差，優(yōu)選sqtwolog 固定閾值算法作為小波變換閾值算法。選用不同濃度的甲烷標(biāo)氣進(jìn)行線性擬合實(shí)驗(yàn)，進(jìn)一步選用濃度為20 ppm 的甲烷標(biāo)氣進(jìn)行重復(fù)性實(shí)驗(yàn)，均利用小波變換（采用sqtwolog 固定閾值算法）對(duì)甲烷檢測(cè)信號(hào)進(jìn)行去噪處理，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，通過(guò)小波變換能有效地降低噪聲干擾，去噪處理后提取的二次諧波信號(hào)與甲烷真實(shí)濃度的擬合效果更佳，證實(shí)采用TDLAS 技術(shù)結(jié)合小波變換去噪算法，實(shí)現(xiàn)甲烷濃度檢測(cè)的同時(shí)也能提高甲烷濃度檢測(cè)精度。