9月21日,華中科技大學研究團隊與西北大學合作,在《Nature》雜志上在線發表了題為“Enantioselective [2+2]-cycloadditions with triplet photoenzymes”的研究論文。團隊結合有機合成、基因工程、蛋白質工程、酶理論計算和結構生物學等交叉學科的前沿理論和技術,將有機化學發展的二苯甲酮類三重態光敏劑定點插入到選定蛋白的手性空腔中,構建了含非天然光催化活性中心的人工“三重態光酶”。該光酶具有能量轉移催化的非天然功能和作用機制,能催化底物從分子基態躍遷到激發態發生光反應,從而高效催化吲哚衍生物的分子內[2+2]光環加成反應,構建高度張力環丁烷稠合的多環吲哚啉分子,并獲得大于99%的單一手性異構體。
該研究開發的人工三重態光酶集成了化學光催化劑的高效反應性和生物催化劑的精準選擇性兩者的優勢,為有機分子激發態反應的手性選擇性調控提供了有效的手段,也從根本上拓展了酶催化的反應類型。隨著計算輔助的人工酶理性設計能力的不斷提升和基因密碼子拓展技術的進一步發展,更多結構和性質獨特的化學光敏劑將被引入蛋白創造新的非天然光酶。
(來源:https://www.cifst.org.cn)