蘇盛

(廈門環境保護機動車污染控制技術中心，福建 廈門 361023)

0 前言

汽車工業是我國國民經濟的支柱產業，隨著經濟建設和城市化進程的快速發展，我國汽車的產銷量持續大幅增長。2020年最新數據顯示，我國汽車保有量已達到2.81億輛[1]。汽車在為人們生產生活帶來便利的同時，也帶來了嚴重的大氣污染問題。其中，顆粒物對于環境和人體的危害尤為突出[2]。近年來，大量研究表明，粒徑越小的顆粒物在人體內的沉積率越高[3-5]。

早年間，受阻于分析探測技術的瓶頸，顆粒物分析儀無法對揮發態顆粒物(VPN)及粒徑為23 nm以下的固態顆粒物(SPN)進行準確測量，現行排放法規僅針對粒徑為23 nm以上的SPN(以下簡稱“SPN 23”)進行了限制。

隨著探測技術的迭代升級，最先進的顆粒物分析技術已經能夠對粒徑為10 nm以上的SPN(以下簡稱“SPN 10”)實現準確測量。聯合國歐洲經濟委員會(UNECE)下設的顆粒測量項目(PMP)工作組早在2011年已經開始SPN 10的研究[6]。

近年來，國內對于機動車顆粒物的研究主要集中在SPN 23，對于SPN 10排放的研究較少[7-8]。選取1臺具有代表性的滿足國六排放法規的柴油機作為試驗樣機，使用發動機排氣顆粒物粒徑譜儀(EEPS)分析柴油機顆粒捕集器(DPF)對包括揮發態、半揮發態、固態顆粒物在內的總顆粒物排放的影響，探究現行DPF技術對未來SPN 10法規的有效性。

此外，搭建了現行國六排放法規允許的SPN稀釋采樣分析系統(以下簡稱“稀采系統”)和PMP工作組推薦的SPN直接采樣分析系統(以下簡稱“直采系統”)，研究DPF再生對SPN 10排放水平的影響。

1 試驗部分

1.1 試驗樣車

該試驗樣機排量為1.9 L，功率為75 kW，型式為直列4缸，采用機內廢氣再循環(EGR)系統，后處理裝置配置有柴油機氧化催化器(DOC)、催化型柴油機顆粒過濾器(cDPF)、選擇性催化還原(SCR)裝置、氨逃逸催化器(ASC)。該試驗樣機市場保有量大，具有典型代表性。

1.2 顆粒物采樣分析系統

將發動機置于底盤測功機運行，使用顆粒物采樣分析系統進行顆粒物的采樣及分析。顆粒物采樣分析系統有稀采系統和直采系統兩類。系統主要設備參數見表1。

表1 主要設備參數

(1)稀采系統是目前中國和歐洲排放法規推薦的SPN 23采樣分析系統，在全流定容稀釋系統(CVS)的稀釋通道中進行混合排氣采集，分析設備包括：23 nm顆粒物分析儀APC PLUS(以下簡稱“SPN 23CVS”)、10 nm顆粒物分析儀TSI 3792(以下簡稱“SPN 10CVS”)。2套分析儀共用1套揮發性顆粒去除器(VPR)，該VPR內置于SPN 23CVS中，試驗采用蒸發管(ET)法。

(2)直采系統是UNECE下設的PMP工作組推薦的SPN 10采樣分析系統，在發動機后處理尾端直接進行排氣采集，分析設備包括：10 nm顆粒物分析儀APC xApp 10(以下簡稱“SPN 10TP”)、23 nm顆粒物分析儀TSI 3790(以下簡稱“SPN 23TP”)。2套分析儀共用1套VPR，該VPR內置于SPN 10TP中，試驗采用催化去除(CS)法。

此外，在CVS通道中增加了EEPS，用來分析DPF對與包含揮發態、半揮發態、固態顆粒物在內的總顆粒物的排放影響。

SPN 23設備截止粒徑的計數率在50%以上，滿足重型柴油機國六排放法規要求，SPN 10設備截止粒徑的計數率在65%以上，滿足PMP工作組技術要求。系統布置如圖1所示。

圖1 顆粒物采樣分析系統布置圖

1.3 試驗方案

試驗樣機運行國六排放法規規定的世界統一瞬態循環(WHTC)熱啟動工況，使用EEPS研究DPF對于總顆粒物排放的影響。此外，控制試驗樣機維持穩態工況(轉速1 800 r/min、扭矩208 N·m)運行以觸發DPF再生，通過稀采系統和直采系統研究DPF再生對SPN 10排放水平的影響。

1.4 數據處理方法

直采系統、稀采系統的SPN計算方法參照《重型柴油車污染物排放限值及測量方法(中國第六階段)》(GB 17691—2018)。

2 結果與分析

2.1 DPF對顆粒物粒徑分布的影響

使用EEPS測量分析試驗樣機在WHTC熱啟動工況下的瞬時排放，研究經過DPF前后的總顆粒物粒徑分布，結果如圖2所示。

圖2 WHTC熱啟動工況下總顆粒物粒徑分布

由圖2可以看出：DPF前，排氣顆粒物的粒徑分布范圍較廣(10～200 nm)；經過DPF后，排氣顆粒物的粒徑主要集中在40～60 nm。這表明DPF對小于40 nm的超細顆粒物和大于60 nm的大顆粒物均有很高的過濾效果。未來在污染物限值法規要求不變的情況下，DPF技術可以較好地應對SPN 23切換至SPN 10帶來的影響。

DPF的過濾體通過擴散沉淀、線性攔截、慣性沉淀、重力沉降和靜電吸附等方式對顆粒物進行捕集[9-10]。DPF過濾機理如圖3所示。對于粒徑小于50 nm的顆粒物，顆粒物在不規則布朗運動時易沉淀在DPF濾芯材料上，因此擴散沉淀是DPF的主要過濾機制；對粒徑大于100 nm的顆粒物，在氣流方向上的線性攔截是DPF的主要過濾機制；對粒徑更大的顆粒物，由于慣性較大，DPF的過濾效率相對較低。圖4展示了DPF對不同粒徑顆粒物的過濾效率。由圖3、圖4可以看出：基于擴散沉淀和線性攔截為主的過濾機理與試驗結果相吻合，DPF對10～23 nm的SPN的過濾效率不低于對SPN 23的過濾效率。

圖3 DPF過濾機理

圖4 DPF對不同粒徑顆粒物的過濾效率

2.2 DPF再生對顆粒物排放的影響

對試驗樣機控制進行穩態工況(轉速1 800 r/min、扭矩208 N·m)再生；同時，使用稀采系統、直采系統進行采樣分析，研究主動再生階段的SPN排放特性。再生過程中直采系統和稀采系統測量得到的SPN瞬態過程如圖5所示。

圖5 再生過程SPN的變化情況

試驗樣機運行230 s左右，觸發缸內后噴，為DPF再生工況做升溫準備。稀采系統的SPN 10采樣結果和直采系統的SPN 23采樣結果基本一致且接近于零，這表明DPF能夠高效地過濾DPF再生前缸內后噴所產生的SPN 10。

試驗樣機運行480 s左右，DPF進入再生工況，后處理出口溫度高于入口溫度，DPF內部溫度約為600 ℃，DPF中累積的炭煙與O2發生氧化反應。隨后，稀采系統的SPN 10采樣結果和直采系統的SPN 23采樣結果均顯著升高且較為接近，這表明DPF再生過程中會產生大量SPN 23。

需要注意的是，試驗樣機運行700 s后，SPN 23CVS與SPN 10TP、SPN 23TP采樣結果保持相同的下降趨勢，而SPN 10CVS采樣結果則呈現出明顯上升的趨勢。推測主要原因為600 ℃以下時，排氣中存在大量碳氫化合物(HC)，雖然部分HC與O2發生反應，但是仍有大量HC在CVS稀釋后快速冷凝，形成揮發態和半揮發態顆粒物，高濃度的揮發態和半揮發態顆粒物在稀采系統中不能被完全去除，導致在ET末端形成10 nm以下二次成形顆粒物，導致SPN 10CVS探測到大量SPN 10。GIECHASKIEL等[11]研究發現，針對粒徑為30 nm的可揮發態顆粒物，在其每立方厘米數量大于107的情況下，揮發態化合物在ET末端可再成核，形成核態顆粒物，從而影響23 nm以下超細SPN的測量結果。這也表明未來隨著SPN 10法規的推出，對于VPR裝置的揮發態顆粒物去除能力要求進一步提升，現行法規允許的ET技術已經無法滿足需求，而CS技術即使在高揮發態顆粒物排放的情況下仍然能保證較高的去除效率。

試驗樣機運行820 s后，噴油停止，后處理入口溫度快速下降，稀采系統的SPN 10采樣結果和直采系統的SPN 23采樣結果快速下降，900 s后趨于平穩，SPN 10和SPN 23排放結果趨于一致，但整體高于再生前的排放水平。這是由于DPF完成再生后，先后還要經歷深層過濾和濾餅過濾階段，深層過濾的效率隨炭載量的增加而提升，在濾餅過濾階段達到穩定最大值[12-13]。DPF再生后，在濾餅還沒有大量形成之前，其對于SPN 10的攔截效率較低。

3 結論

選取1臺滿足國六排放法規的柴油機作為試驗樣機，使用EEPS測量了DPF前后的顆粒物粒徑分布情況。結果表明：DPF對小于40 nm的超細顆粒物和大于60 nm的大顆粒物均有很好的過濾效果。未來在污染物限值法規要求不變的情況下，DPF技術可以較好地應對SPN 23切換至SPN 10帶來的影響。

搭建了現行國六排放法規允許的SPN稀采系統及PMP工作組推薦的SPN直采系統，研究DPF再生對SPN 10排放水平的影響。結果表明：

(1)再生前，DPF對缸內后噴所產生的SPN 10有較高的過濾效率。

(2)再生過程中產生的顆粒物以SPN 23為主。

(3)DPF再生后，在DPF中的濾餅還未大量形成前，其對于SPN 10的攔截效率較低。

(4)未來隨著SPN 10法規的推出，對于VPR的揮發態顆粒物去除能力要求進一步提升，ET法已經不能夠滿足需求，CS法由于其在高濃度揮發態、半揮發態顆粒物排放下仍能保證較好的去除效果，會被越來越廣泛地加以應用。