高周次動態載荷對牙科氧化鋯陶瓷彎曲強度及可靠性影響

陸英，龔旭，王似鋆

1.紹興文理學院附屬醫院 紹興市立醫院 口腔科，浙江 紹興 312000；2.軍事口腔醫學國家重點實驗室口腔疾病國家臨床醫學研究中心 第四軍醫大學口腔醫院口腔材料學教研室，陜西 西安 710032

近年來，隨著材料合成和制備工藝的持續提升，牙科氧化鋯陶瓷的美學效果得到了顯著改善，全解剖形態氧化鋯全瓷冠（以下簡稱全鋯冠）逐漸被應用于后牙牙列缺損與缺失修復領域[1]。與基底瓷-飾瓷雙層瓷結構的全瓷冠相比，全鋯冠整體的力學性能更好，基牙預備量小，且不存在修飾瓷崩瓷風險[1-3]。作為目前口腔臨床常用的固定義齒修復材料，牙科氧化鋯陶瓷在口內的使用壽命一直是人們關注熱點的問題[4-8]。PJETURSSON等[9-10]的研究結果顯示，口腔臨床中氧化鋯單冠和橋體的折裂率高于金屬冠和金屬橋體。氧化鋯橋體在口內發生折裂的直接原因是其折裂部位的斷裂強度低于咀嚼應力。然而，現有研究表明，牙科氧化鋯的初始彎曲強度高于人口內的咀嚼應力[11]，因此，有學者認為可能是咀嚼力的長期作用使得氧化鋯的內部發生了變化，導致其彎曲強度降低，即氧化鋯發生了疲勞現象[12-13]。

目前，人們對于牙科氧化鋯陶瓷疲勞性能的研究主要集中在接觸式疲勞和亞臨界裂紋擴展（subcritical crack growth,SCG）兩個方向，研究結果表明這兩種體外模型的預測結果與氧化鋯陶瓷的體外壽命與臨床觀察結果相差較大[13-14]。此外，也有部分學者開展了動態循環對于牙科氧化鋯陶瓷疲勞性能方面的研究，但由于加載周期較短，無法完全模擬氧化鋯陶瓷在受咀嚼力長期作用下產生的變化[15]。因此，本研究擬采用高周次固定幅值循環加載的方式，體外模擬咀嚼力對鋯瓷修復體的長期作用，考察材料疲勞前后彎曲強度和可靠性的變化，結合斷口形貌學分析，探索動態載荷對氧化鋯陶瓷力學性能的影響及其作用機制，以期為口腔臨床中使用牙科氧化鋯材料提供參考。

1 材料和方法

1.1 材料 愛爾創牙科氧化鋯陶瓷（Upcera MT，深圳Upcera公司，以下簡稱MT），主要成分：ZrO2·HfO2·Y2O3≥99%，Y2O34.5%～6%，Al2O3≤0.5%，其他氧化物≤0.5%。

1.2 儀器設備 體視顯微鏡（XYH-2A，上海光學儀器一廠），三維形貌掃描儀（ST400，美國NANOVEA公司），自動精密研磨拋光機（UNIPOL-1502，沈陽科晶自動化設備有限公司），電磁式動態力學實驗系統（M-1000，天津凱爾測控試驗系統有限公司），掃描電子顯微鏡（S-4800，日本日立公司）。

1.3 方法

1.3.1 試件制備及分組：取MT氧化鋯瓷盤一塊（尺寸為AW 98 mm×14 mm），按照說明書推薦的放大尺寸切割、燒結，然后進行打磨、拋光，并做出倒角[16]，試件最終長度＞28 mm，寬度和高度為4 mm×1.2 mm（±0.2 mm）。使用ST400三維形貌掃描儀測試拋光后試件的表面粗糙度。將拋光后的試件置于體式顯微鏡下觀察，篩選出30個表面無明顯缺陷的試件，超聲清洗后，60 ℃烘干30 min。然后將試件按照隨機數字表分為2組，對照組和實驗組，每組15個[16]。

1.3.2 體外動態加載實驗：實驗組的體外疲勞實驗在電磁式動態力學實驗系統上進行。為充分模擬氧化鋯在口腔內服役時的溫熱潮濕環境，本研究采用人工唾液作為腐蝕介質，溫度為37 ℃。壓頭直徑為4 mm，跨距為24 mm，加載幅值為0～300 MPa，頻率為10 HZ，加載方式為正弦波，周期為3×106次。疲勞加載完成后，標記好試樣與壓頭的接觸區域，將試樣超聲清洗、干燥后保存，然后測試彎曲強度。

1.3.3 彎曲強度實驗：彎曲強度測試在37 ℃的人工唾液中進行，調整試樣位置，對齊壓頭與標記位置，采用單向持續加載的方式加載，加載速率為0.5 mm/min[16]，直至試件斷裂，記錄試件的斷裂載荷，并根據公式（1）計算彎曲強度（σ）。

（1）式中σ（MPa）為試件的彎曲強度，通過計算后得知；P（N）為試件的斷裂載荷，L（mm）為跨距，b、d分別為試件的寬度（mm）和厚度（mm）。使用Weibull函數[13]分析σ，并計算彎曲強度均值（σc）、Weibull模數（m）和特征斷裂強度（σ0）。

1.4 斷口形貌學分析 在對照組和實驗組斷裂后的試件中分別隨機選取兩個試件，在掃描電鏡下觀察試件斷面的微觀形貌，并做斷口形貌學分析。

1.5 統計學處理方法 使用SPSS13.0軟件，計量資料比較采用獨立樣本t檢驗，P＜0.05為差異有統計學意義。

2 結果

2.1 表面粗糙度測試結果 使用ST400三維形貌掃描儀測試試件拋光后的表面粗糙度（Ra），測試結果Ra=0.1 μm（見圖1），符合ISO6872∶2015[16]所規定的標準。

2.2 彎曲強度的Weibull分析結果 使用Weibull函數分析實驗組和對照組試件的σc、m和σ0，分析結果見表1。兩組試件的彎曲強度Weibull分布如圖2所示，Weibull分析結果表明，實驗組彎曲強度的Weibull模數小于對照組（m實驗＜m對照）。

表1 MT鋯瓷實驗組和對照組試件的σc、σ0和m

2.3 彎曲強度的獨立樣本t檢驗 對照組材料的彎曲強度為（1 051.3±98.8）MPa，實驗組的彎曲強度為（890.2±128.2）MPa，2組比較差異有統計學意義（P=0.001）。

2.4 掃描電鏡結果 斷口形貌學分析顯示，對照組中存在大量穿晶斷裂，說明材料內在結合強度較高，其致密化程度也相對較高，但韌性應較差。實驗組中發生穿晶斷裂的區域減小，可見到較多閉孔和裂紋，說明循環加載使得實驗組試件內部發生了裂紋擴展。見圖3。

3 討論

作為目前口腔固定義齒修復常用的牙科陶瓷，氧化鋯的機械性能和疲勞性能一直是人們關注的熱點問題[4，6-8，11-15]。盡管氧化鋯是目前牙科中機械性能較高的陶瓷，但氧化鋯橋體在口內服役過程中仍然會發生折裂的現象[1，9-10，12]。失效分析結果顯示，口腔咀嚼力的大小遠低于氧化鋯修復體所能承受的最大載荷。排除個別修復體由于設計、制作過程中不良工藝由于應力集中導致的斷裂，人們逐漸意識到鋯瓷修復體在口內高周次、低應力幅值下的折裂屬于疲勞失效[5-6]。在過去一段時間，人們研究氧化鋯的疲勞性能，主要集中在接觸式疲勞和SCG兩個方向[13-14]。

接觸式疲勞是指試件受法向和切向載荷重復作用產生的疲勞，其斷裂機理為試件在壓應力的長期作用下，表面裂紋發生擴展，最終導致試件表面局部區域發生剝落[14]。這種失效形式，與口腔臨床中的飾瓷-基底瓷的雙層瓷結構修復體的失敗較為相似。因此，人們常用接觸式疲勞模型來評價雙層瓷結構修復體的疲勞壽命[6，14]。由于接觸式疲勞模型中材料產生的應變幅度較小，而氧化鋯屬于高硬度、高彈性模量的脆性材料，低應力很難在其表面產生磨損或形成裂紋，故此該模型對于材料組分均一的全解剖形態氧化鋯并不適用。近年來，人們逐漸將全鋯冠疲勞壽命的研究重心轉向SCG，并取得了一定的成果[11，13]。在SCG的斷裂模型中，材料表面裂紋在切應力的作用下，沿切應力的方向向工件內部擴展，其裂紋擴展速率低于1×10-11m/cycle。這一特征與鋯瓷修復體在口內發生的低應力、低速率的裂紋擴展極為相似。然而，本課題組在前期的研究過程中發現，在SCG模型中，材料承受的載荷為其彎曲強度的63.21%[11，13]，對于彎曲強度為1 000 MPa的牙科氧化鋯陶瓷，在632 MPa的循壞載荷下才會發生SCG，而高周次、高載荷（632 MPa）的負載，與人類正常的咀嚼方式不符。故此，本研究中采用了動態加載模型，結合Weibull分析針對牙科氧化鋯的疲勞性能展開研究。

已有研究結果表明，影響氧化鋯陶瓷疲勞性能的因素主要包括：晶粒尺寸、材料內部和表面的缺陷及其分布情況、低溫老化效應和服役環境等[4，13]。本研究中兩組試件的成分和成型工藝完全相同，故初始晶粒尺寸及缺陷分布情況相同。兩組試件的彎曲實驗都是在相同的腐蝕介質中加載，故服役環境一致。對照組試件在37 ℃人工唾液中加載時間約為2 min/個，低溫老化效應可忽略。實驗組試件在37 ℃人工唾液中進行動態載荷的時間約為168 h/個，根據本課題組前期研究結果[13]，低溫老化作用對于試件機械性能的影響亦可忽略。因此，本研究中兩組材料結果的影響因素主要是循環加載。實驗組先進行300 MPa、10 Hz，正弦波，3×106次的動態加載，再完成彎曲強度測試。其中300 MPa的循環應力，與口內咀嚼應力的幅值范圍接近。3×106次的動態加載相當于人口內15年的咀嚼次數[17]。因此，本研究中的動態加載過程能夠在體外模擬牙科氧化鋯陶瓷使用15年后發生的變化，實驗結果能夠預測氧化鋯陶瓷在口腔臨床使用15年后的情況。

本研究中的所有試件在測試前均進行了嚴格的打磨、拋光，降低了表面裂紋對于實驗結果的影響。本研究中，對照組未經任何處理即進行了彎曲強度測試，結果能夠表征材料的初始彎曲強度。對照組和實驗組的彎曲強度均值（σc）分別為（1051.3±98.8）MPa和（890.2±128.2）MPa（P=0.001），與對照組相比，實驗組的σc下降了15%，其與多位學者的研究結果一致[18-20]。由于兩組陶瓷的成型工藝相同，σc的組間差異主要來源于體外高周次的動態載荷，這說明高周次動態載荷會導致牙科氧化鋯陶瓷的彎曲強度降低，這與臨床觀察結果一致[1，9]。對照組試件的彎曲強度的Weibull模數為12.29，符合牙科氧化鋯陶瓷正常的Weibull模數范圍。疲勞后試件彎曲強度的Weibull模數為7.77，相較于疲勞前下降了36.8%，特征強度（σ0）為946.5 MPa，下降了13.6%，σ0表示試件發生斷裂的概率為63.21%時的彎曲強度。結果提示高周次的動態載荷能夠降低牙科氧化鋯陶瓷彎曲強度的可靠性，提升其發生折裂的概率，與多位學者的研究結果一致[19-20]。ISO6872∶2015[16]要求牙科氧化鋯陶瓷作為三單位以上橋體的彎曲強度＞800 MPa[16]。在本研究中的試件疲勞前彎曲強度均大于800 MPa，疲勞后的彎曲強度＞800 MPa的概率下降至80%。結果提示，三單位及以上全解剖形態氧化鋯陶瓷橋體在口內的使用15年以上時，部分修復體的彎曲強度已不能滿足后牙牙列需求。且全鋯冠、橋于口內長期使用，材料表面會出現水熱老化現象[13，21]，據BADARNEH等[22]的最新研究發現，水熱老化現象會降低氧化鋯的耐磨性能和彎曲強度。

斷口形貌學分析結果顯示，實驗組的試件斷口整體相對光滑、平坦，斷口晶粒較為完整，晶粒面較為光滑，斷口形貌呈冰糖狀，存在大量閉孔，試件晶粒間的結合力變弱，以沿晶斷裂為主。對照組的試件斷口以穿晶斷裂為主，裂紋穿過晶粒內部，對晶粒結構造成了損害，斷口晶粒破壞嚴重，屬于典型的脆性斷裂，這也說明對照組中試件內部的晶粒間結合強度高，致密化程度高，但韌性較差。斷口形貌學分析結果與本研究中的彎曲強度結果一致。

綜上所述，本研究通過體外模型，有效模擬了氧化鋯修復體在高周次動態載荷作用下的疲勞行為。受設備限制，本研究只考察了應力和疲勞對于材料的影響。然而，在口腔實際應用中，氧化鋯修復體還會受到水熱老化、食物咀嚼磨損等因素的影響，而且脫粘接、修復體頸緣不密合等因素都會導致修復體的失效，因此，全解剖形態氧化鋯冠橋修復體在口內的實際使用壽命可能會更短。對于口內服役時間超過較長的氧化鋯陶瓷修復體，其內部出現的裂紋，目前無法通過技術手段完全消除，建議醫師提示患者修復體可能面臨的折裂風險，提醒患者定期檢查修復體，于復查時通過拋光清除表面裂紋，以延長氧化鋯陶瓷修復體的使用壽命[23]。