大面積任意轉角雙層石墨烯的設計生長

北京大學劉開輝教授、上海科技大學王竹君教授、中國人民大學劉燦研究員等合作，提出“預堆疊襯底-角度復制單晶生長”的新生長策略，在宏觀控制襯底旋轉角度的條件下，利用二維晶體嚴格的外延角度復刻生長行為，以及金屬襯底預熔平面自鋪展效應，成功操控了雙層石墨烯堆疊轉角生長。該策略在二維晶體制備領域提供了宏觀尺度下精準操控雙層堆垛結構的新路徑，有望為大批量制備可控轉角多層二維材料領域提供一種全新的低成本方案。

二維材料由于其極限的原子層結構及優異的電學、光學、力學等物理特性，同時二維材料的表面原子排布特性及其較強的層間耦合相互作用特性，通過調控二維材料的層間相對轉角，可有效改變電子能帶結構并產生各類新穎物理現象，如非常規超導性、自旋極化相關態、絕緣體態、摩爾激子、磁序相變等。以石墨烯為例，利用機械剝離、逐層轉移等方式可以將兩個單層石墨烯堆疊構成雙層轉角結構，但此類方法存在轉移條件苛刻、產出效率低、界面污染等問題。而直接生長法雖能獲得相對潔凈的界面，但雙層石墨烯往往傾向于形成0°或30°層間轉角的熱力學穩定堆垛結構。近年來，通過控制在襯底的缺陷、臺階、結構化表面等高能位點形核的方式，可實現其他角度轉角雙層石墨烯的隨機生長，然而，其層間相對轉角仍不可控。因此，轉角可控的雙層石墨烯制備是二維材料生長領域中亟待解決的重要難題。

二維材料生長機制的研究表明，單晶生長取向主要受襯底表面晶格、臺階等結構的調制。因此，通過宏觀預堆疊雙層襯底設計轉角并外延生長單層單晶，從而實現層間轉角復制，有望獲得具有可控角度、強層間耦合、潔凈界面的大面積雙層二維材料。據此，該研究團隊提出了一種“預堆疊襯底-角度復制單晶生長”的新策略，實現了具有可控轉角和潔凈界面的厘米級雙層石墨烯制備。

利用上述原創性生長策略，研究組實現了大面積雙層石墨烯轉角的精準控制，為二維晶體材料提供了一種宏觀尺度下對原子堆疊結構精準操控的新穎方法。形貌和結構表征技術(包括電子顯微鏡、角分辨光電子能譜、光譜及光電流測試等)驗證了所設計轉角在跨越原子尺度至厘米尺度的準確與均勻性。該方法理論上還可擴展到其他二維晶體材料的轉角制備。

(來源：科學網)