基于二維層狀材料的神經形態器件研究進展*

李策 楊棟梁 孫林鋒

(北京理工大學物理學院,先進光電量子結構設計與測量教育部重點實驗室,北京 100081)

近年來,人工智能的發展對計算和存儲的需求不斷提升.但是,摩爾定律的放緩以及傳統馮·諾依曼架構中計算與存儲單元的分離,導致了大量數據在搬運過程中功耗增加和時間延遲,致使集成電路以及芯片設計面臨越來越多的挑戰.這迫切需要開發新型計算范式來應對這種挑戰.而基于存算一體架構的神經形態器件,可利用歐姆定律和基爾霍夫定律實現原位計算,從而有望克服傳統馮·諾依曼架構瓶頸.通過調節具有“記憶”功能的憶阻器阻值,實現類似生物大腦的人工神經網絡,并對復雜網絡信號進行處理,例如圖像識別、模式分類和決策執行等.二維材料由于其層狀超薄特性和新奇的物理效應,為進一步縮小器件尺寸并實現感存算一體提供了方案.本文綜述了基于二維材料的神經形態器件中的物理效應和憶阻特性,并詳細闡述了神經形態器件對LIF(leaky integrate and fire)模型、Hodgkin-Huxley 模型等神經元模型以及長期可塑性、短期可塑性、放電時間依賴可塑性和尖峰頻率依賴可塑性的模擬.在此基礎上,進一步介紹了基于二維材料的神經形態器件在視覺、聽覺以及觸覺等領域的探索性應用.最后本文總結了當前研究領域面臨的問題以及對未來應用前景的展望.

1 引言

隨著人工智能的發展以及大數據時代的到來,社會發展對計算機的運算速度以及處理能效的要求越來越高.而目前的計算機都是基于傳統的馮·諾依曼架構,這種物理上計算單元和存儲單元的分離,會導致數據在搬運過程中功耗增加和時間延遲[1,2].在著名的人機大戰中,代表著傳統馮·諾依曼架構的人工智能產物AlphGo 擊敗了世界冠軍柯潔,這顯示了AlphGo 優越的算法架構和運算處理能力.但值得注意的是,AlphGo 的功耗是我們生物大腦(約20 W)的數千倍[3,4].因此,制造出像人腦一樣,具有存算一體、高效、精準和連續信號處理等優勢的類腦芯片成為近年來學術界和產業界越來越關注的方向,各個國家也出臺了相應的腦計劃,并且中國在“十四五”規劃和2035 年遠景目標中將“腦科學”列為國家重點前沿科技項目[5].

受人腦中神經元和突觸計算模式的啟發,神經形態計算網絡具有實現大規模并行計算、自適應以及自學習等功能,并可通過歐姆定律和基爾霍夫電流定律實現原位計算,這樣構成的神經形態器件被認為是最有潛力克服傳統馮·諾依曼架構的電子元件之一[6-11].在眾多用于實現神經形態計算的電子元器件中,憶阻器憑借其高集成密度、超低功耗、可實現存儲與計算相融合以及模擬突觸可塑性等特點成為當前最具優勢的選擇.在1971 年,Chua[12]從電路的完備性關系出發,首次提出了憶阻器的概念.根據憶阻器完成存內計算的方式不同,可以把憶阻器分為數字型(突變型)憶阻器和模擬型(漸變型)憶阻器[13-17].其中,數字型憶阻器的高阻態(HRS)以及低阻態(LRS)可以分別對應邏輯存儲單元中的“0”和“1”,從而根據HRS 和LRS 之間的轉變實現數據的存儲,該類型憶阻器通常用于實現非易失性存儲[18].而模擬型憶阻器的阻值可隨電壓掃描呈現連續變化特征,通常用于對信號進行傳輸、變換和放大等處理[19,20],并可進行編程模擬電路設計以及仿真模擬類腦神經突觸的權重調節[21].此外,利用模擬型憶阻器的交叉陣列可以一步完成乘法-加法的矩陣運算,這比傳統的計算過程更加節時、節能.

憶阻器發展至今,國內外研究者發現了許多具有憶阻特性的材料.傳統阻變材料主要包括二元金屬氧化物[22,23]、多元金屬氧化物[24-26]、固態電解質[27]和有機介質材料[28,29]等.由傳統阻變材料制備的憶阻器已被廣泛研究,器件性能穩定,制備工藝成熟,但由于材料本身的限制,使得憶阻器尺寸很難繼續縮小.而二維(2D)材料由于其層狀超薄特性和豐富的物理效應受到了國內外眾多研究人員的關注[30-38].

本文首先從經典理論和量子理論角度出發,介紹了基于2D 材料的神經形態器件的物理機制和憶阻特性,并詳細闡述了其對神經元模型和突觸可塑性的模擬.另外,本文列舉了基于2D 材料神經形態器件在生物感知、聲音定位以及觸控模擬等領域的應用.最后,總結了當前2D 材料神經形態器件在高密度、大規模陣列集成等方面存在的問題,并對如何構建低能耗、存算一體的神經形態計算系統進行了展望.

2 2D 材料憶阻器件中的物理效應

推動神經形態器件發展的關鍵在于理解和掌握器件的物理效應,而憶阻器作為實現神經形態計算的理想器件之一,研究其背后的物理機制變得尤為重要.憶阻器一般是基于HRS 和LRS 的相互轉化從而實現SET 和RESET,其開關機制與器件結構、憶阻材料、電極材料以及工藝流程有關.而對于2D 材料制備而成的憶阻器來說,在納米尺度下材料自身會伴隨產生新奇的物理效應,這勢必也會給器件帶來一些奇異的微觀特性.隨著研究的進展,2D 材料憶阻器的物理效應可以分為: 經典物理效應以及量子物理效應.經典物理效應主要為:相變效應[39-41]以及鐵電效應[42-44].量子物理效應可以分為: 導電細絲效應[45-48]、氧空位效應[49,50]、隧穿效應[51,52]、電荷捕獲與釋放[53,54]以及范德瓦耳斯(vdWs)效應[55-58],如圖1 所示.盡管在憶阻器實際工作時,往往會伴隨多種效應協同進行,為了便于闡述,接下來將分類單獨介紹各個效應的物理機理.

圖1 基于2D 材料的憶阻器工作機制示意圖,其中包括經典效應,如相變效應、鐵電效應,以及量子效應,如導電細絲效應、氧空位效應、電荷捕獲效應、隧穿效應、vdWs效應等Fig.1.Schematic diagram of physical working mechanisms of memristor based on 2D materials,including classical effects,such as phase change effect,ferroelectric effect,and quantum effect,like conductive filament effect,oxygen vacancy effect,charge trapping effect,tunneling effect,vdWs effect,etc.

2.1 經典物理效應

2.1.1 相變效應

相變效應主要是依托相變材料在不同相態之間的可逆變換來調節憶阻器開和關.當相變材料受到焦耳熱[59]、激光[60]、電子束輻照[61]以及離子摻雜[62]等因素影響時,材料的晶態就會發生可逆改變,這種結構變化往往能在幾納秒內就可以完成[63].在相變材料發生結構可逆變換的同時,電導率也會顯著變化,電導率的強大反差可以作為數據存儲的“0”態和“1”態.

由于Li+具有較小的離子半徑,可以在2D 材料中進行層間運動,這使其可以通過離子摻雜實現2D 材料的相變.Zhu 等[40]通過電場控制Li+遷移,實現憶阻器中MoS2薄膜從2H相到1T相的可逆轉變,且器件具有良好的突觸可塑性,并在輸入信號誘導下可產生突觸競爭或突觸合作等相互作用.圖2(a)展示了由金電極和機械剝離的MoS2組成的器件結構示意圖,當在A 電極施加正向電壓的時候,Li+在電場驅動下會向B 電極運動并積累,這會導致LixMoS2轉換為1T相,電導率大大增加,實現SET 過程.反之,當在A 電極施加負向電壓時,Li+在電場驅動下會向A 極運動并積累,導致LixMoS2轉換為2H相,實現RESET 過程,如圖2(b)所示.在實現開關特性的基礎上,通過施加脈沖電壓,器件表現出了穩定的電導可調行為,如圖2(c)所示,這凸顯了離子插層在實現2D 材料可逆相變以及模擬人工突觸功能方面的潛力.此外,Zhang 等[41]利用MoTe2和Mo1-xWxTe2作為相變記憶層,制作了垂直結構憶阻器.較為獨特的是,此工作通過橫截面高角度環形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)掃描,發現一種介于2H與1T相態的2Hd相態,如圖2(d)所示.為進一步探究其電學特性,在-3 V→3 V→-3 V 的掃描電壓下,可在10 ns 內實現HRS 和LRS 之間的重復切換,展現了良好的開關特性(圖2(e)).該工作證明2D 材料中的過渡金屬二硫化物(TMD)只在電場調控下也可實現可逆相變過程,使得具有高開關比、超快開關速度的2D 材料相變憶阻器件的實現成為可能.

圖2 相變效應(a)Au/MoS2/Au 器件結構示意圖以及在電場作用下Li+調控MoS2 發生可逆相變過程的示意圖[40];(b)Au/MoS2/Au 器件的I-V 特性曲線[40];(c)通過脈沖編程電壓改變電導增量[40];(d)MoTe2 在電場作用下的相變過程以及MoTe2 在2H (左下)和2Hd (右下)態下的STEM 圖像[41];(e)電形成過程前后的I-V 掃描曲線[41]Fig.2.Phase change effect:(a)Schematic diagram of Au/MoS2/Au device structure and Li+ regulating the reversible phase change process of MoS2 under the applied electric field[40];(b)typical I-V curve of Au/MoS2/Au device[40];(c)conductance changing with continuous pulse programming voltage[40];(d)phase change process of MoTe2 with electric field applied and the STEM images of 2H(bottom left)and 2Hd(bottom right)states of MoTe2[41];(e) I-V curves of devices before and after forming processes[41].

2.1.2 鐵電效應

鐵電憶阻材料在近些年來得到了廣泛的研究[42,64-67].在沒有外加電場時,鐵電材料具有穩定的自發極化性質,但極化取向并不規則,總體表現為無極化.當施加外電場的時候,自發極化的方向可以由外加電場進行調控[68,69],進而實現LRS 和HRS 之間的阻態轉換.

目前,對鐵電場效應管(FeFET)[70,71]以及鐵電隧道結(FTJ)[15]的研究較為成熟.然而傳統的FeFET 由金屬-鐵電-絕緣體-半導體組成,這種組合存在柵極漏電流等問題,嚴重阻礙了實際應用.基于此,Wang 等[43]利用α-In2Se3的鐵電性和半導體特性制備了鐵電半導體場效應晶體管(FeSFET),如圖3(a)所示.由于該器件極化轉換過程發生在α-In2Se3層而不是柵極介質內,它可以潛在地解決傳統FeFET 器件結構中漏電流問題.為了探究其憶阻機制,圖3(b)從鐵電效應以及能帶結構角度出發進行了研究,當背柵(BG)施加負向電壓時,其極化方向受電場影響在α-In2Se3與Al2O3的界面附近產生向下的極化.而在α-In2Se3的下表面產生一些正極化電荷,導致能帶向下彎曲,進而使得在溝道底表面出現電荷積累,載流子密度和溝道電流大幅度增加,從而實現SET 過程.反之,當在BG 處施加正向電壓時,實現RESET.研究還發現,柵極電壓(Vg)能夠很好地調控憶阻窗口的大小,如圖3(c)所示,隨著Vg的增加,滯回曲線窗口變大,這表明可以通過調整電場來精確控制極化過程.同時,該器件表現出穩定的增強和抑制行為,可實現100 個可區分的電導狀態,如圖3(d)所示.這為基于α-In2Se3的FeSFET 在類腦智能系統中開發神經形態器件提供了可能性.

圖3 鐵電效應(a)基于α-In2Se3 的FeSFET 器件示意圖[43];(b)α-In2Se3 溝道材料向上和向下極化時的狀態圖示,以及相應的能帶圖[43];(c)不同Vg 掃描下器件傳輸特性曲線[43];(d)器件在5 個連續的周期脈沖電壓下穩定突觸后電流(PSC)的增強、抑制效果圖[43]Fig.3.Ferroelectric effect:(a)Schematic of the α-In2Se3 based FeSFET[43];(b)illustrations of the upward and downward polarized states of α-In2Se3 channel material and the corresponding energy band diagram[44];(c)device transfer characteristic curves under different scanning ranges of Vg[43];(d)the potentiation and depression process of the post-synaptic-current(PSC)under 5 continuous periodic voltage pulses[43].

此外,有研究表明在模擬生物突觸功能上,二階憶阻器具有更大的優越性,有望進一步實現小型化、高密度、低功耗的神經形態計算.Wang 等[44],基于2D 材料的SnSe 鐵電薄膜實現了二階憶阻器.通過逐漸改變SnSe 鐵電層的極化程度,實現了Au/SnSe/NSTO(0.7%Nb 摻雜的SrTiO3)器件結構電導的連續可調,展現了超低的功耗(66 fJ).盡管FeFET 器件在實現特定的突觸功能方面已經十分成熟,但基于2D 材料的FeFET 在單個器件中同時實現邏輯計算和突觸功能模擬卻十分罕見.基于此,Lou 等[72]利用MoS2和MoTe2制備了雙柵FeFET.由于鐵電耦合效應的存在,使得器件表現出靜電多樣化行為,從而成功實現了非易失性邏輯門和人工突觸等功能,同時也解決了數字和模擬空間中的存內計算的問題.

2.2 量子物理效應

2.2.1 導電細絲

導電細絲效應是在原子尺度下,通過外電場調控原子或離子的運動,從而形成納米尺寸的導電細絲,并會伴隨量子效應,通常表現為器件會產生以G0=2e2/h為單位的量子電導行為[73].一般而言,基于導電細絲效應工作的神經形態器件的電極材料,一端為化學性質活潑的金屬材料(Ag,Cu,Ru),另一端為惰性金屬材料(Pt,Pd,Ta,W)[74,75].在電場控制下,活性金屬原子發生氧化還原反應在介質層中形成導電細絲,通過改變電壓的偏置來調控細絲的形成與斷裂,進而實現電阻開關.然而,隨著器件尺寸的不斷縮小,雖然實現了更高的功能密度、更低的編程電壓,但可靠的電阻開關功能的維持變得越來越困難[76,77].

基于上述困難,Guo 等[78]采用vdWs 與金屬電極集成的方法,利用2D SnSe 構建了結構為Ag/SnOx/SnSe 的憶阻器,實現了超低工作電壓(0.4 V)、高開關比(＞103),并具有優良的保持性和耐久性等優勢.其中,傳統的熱蒸鍍和電子束蒸鍍通常涉及高能熱原子團的轟擊,可能導致電極和2D 材料之間的界面發生較大損壞,從而使憶阻器開關性能惡化[79,80].而vdWs 金屬集成法,通過弱vdWs 力集成金屬電極,可以實現電極和2D 材料之間最小的界面損傷,確保憶阻器具有可靠的電阻開關行為[81,82].器件結構以及界面的橫截面TEM 圖像,如圖4(a)所示.為了進一步了解Ag/SnSe 界面的化學性質,Guo 等[78]研究了界面的能量色散光譜(EDS).結果顯示,在沒有轉移Ag 之前,SnSe 表面有Se,Sn和少部分O 元素.其中O 元素的存在,是由于SnSe表面發生氧化形成了SnOx.但當轉移Ag 電極后,SnSe 表面存在了Ag 元素,這是由于Ag 被SnSe表面氧化物誘導形成Ag+導致的.此外,器件在連續4000 個周期的開關循環中保持103的開關比,顯示其具有一定的耐久性.并且在105s 后仍然保持較高的開關比,如圖4(b)所示.其工作機制如圖4(c)所示,當Ag 電極接地,在SnSe 施加正/負向電壓的時候,調控導電細絲的形成/斷裂,實現SET/RESET 過程.此外,低開關電壓不僅適用于低功耗神經形態計算器件,而且電壓范圍更加接近生物動作電位,也為與人腦神經網絡的直接連接開辟了途徑[46].

圖4 導電細絲效應(a)Ag/SnOx/SnSe 器件示意圖以及器件的橫截面TEM 圖像[78];(b)憶阻器的保持性超過105 s[78];(c)Ag/SnOx/SnSe 器件初始狀態、導電細絲形成和斷裂的示意圖[78];在CDG(d)和DDG(e)器件中導電細絲形成和斷裂示意圖[83]Fig.4.Conductive filament effect:(a)Schematic of Ag/SnOx/SnSe device and the cross-sectional TEM image of the interface[78];(b)the retention of the device over 105 s[78];(c)schematic of Ag/SnOx/SnSe device at initial state,conductive filament formation process and fracture state[78];schematic of conductive filament formation and rupture in CDG(d)and DDG(e)device[83].

但是,導電細絲的形成過程存在隨機性和不穩定性.特別是在低工作電流下,憶阻器很難形成穩定的細絲,但高工作電流下又會引起較大的功耗.因此,Zhao 等[83]利用石墨烯(Gr)缺陷工程,通過在Ag/SiO2/Pt 憶阻器中插入不同孔洞大小的石墨烯(DG)層來集中或離散調控導線細絲的形成和大小,從而使得在器件中形成穩定的導電細絲.圖4(d)和圖4(e)展示了可控性細絲的形成機制,在插入集中DG 的Ag/DG/SiO2/Pt 器件(CDG)中,由于集中的DG 會誘導限制在缺陷區域的陽離子遷移,這使得即使很小的限流也會形成穩定的導線細絲,并表現出非易失性特征.相反,插入離散DG 的Ag/DG/SiO2/Pt 器件(DDG)由于離散DG的存在,使得即使很大的限流下形成的導電細絲也不穩定,從而表現出易失性.上述缺陷工程為解決導電細絲形成過程中的隨機性以及穩定性問題,提供了可行性方案.

2.2.2 氧空位

在一些過渡金屬氧化物材料中,由于自身存在與氧有關的缺陷空位,在電場作用下可以發生氧化還原反應,形成氧空位導電通道來改變材料的阻態.盡管基于氧空位效應的憶阻器在性能改善方面取得了顯著進展,但最常見的過渡金屬氧化物(TMOs,HfOx,TaOx等)功能層器件仍然無法滿足節能內存和計算任務的需求[84].這是因為大多數基于氧空位機制的憶阻器在較低的工作電流時,很難提高數據保持性[85].

而2D 材料能夠很好地解決上述由傳統氧化物引起的問題.Liu 等[50]利用氧等離子體技術調控HfSe2表面氧化過程,通過引入HfSexOy氧化層提高電阻,進而降低了工作電流,這避免了HfSe2高電導導致的高功耗和低開關比問題.并且,器件的HRS 和LRS 可以保持1.5×104s 以上,在40 個直流開關周期下仍具有較大的開關比(103).器件的SET 和RESET 電壓,分別以2.32 V 和-0.7 V為中心呈現正態分布特征,顯示出較好的穩定性.器件結構如圖5(a)所示,其中機械剝離的2D 層狀HfSe2納米片的氧化層充當了阻變介質層,夾在頂部活性電極Ti 和底部惰性電極Au 之間.在掃描電壓下,器件表現出可重復的雙極特性并且可在超低電流下工作(100 nA),如圖5(b)所示.這是由于活性電極Ti 可以從HfSexOy中吸收一些氧形成TiOx,界面附近產生豐富的氧空位,從而使得器件表現出了優異的性能.和無定形HfSexOy相比,HfSe2具有更大的空位形成能,從而充當“壁”的作用以防止氧空位在陰極處累積.當Ti 電極施加正向偏壓時,帶有正電的氧空位向底部電極移動,但被2D HfSe2層所阻擋,在界面處開始形成氧空位通道,而由于Ti 電極附近的O 空位數量遠高于HfSe2附近的氧空位數量,因此形成穩定的“錐形”導電通道[86].相反,當施加負電壓時,導電細絲會因從圓錐體頂端回收氧空位而斷裂,這個過程僅需要非常低的能量,使得該器件工作電流可降低到(100 pA),能耗可以降低至0.1 pJ 甚至0.1 fJ,這在計算儲存中能很好地實現節能效應,如圖5(c)所示.

圖5 氧空位效應(a)Ti/HfSexOy/HfSe2/Au 憶阻器示意圖[50];(b)器件的電學特性: 在低工作電流(100 nA)下,器件的I-V 曲線[50];(c)錐形氧空位通道在電壓調控下形成和斷裂的過程[50];(d)Pd/WS2/Pt 器件結構示意圖[49];(e)文獻中報道的不同的編程或SET電流的比較[49]Fig.5.Oxygen vacancy effect:(a)Schematic of Ti/HfSexOy/HfSe2/Au memristor;(b)electrical characteristics of the device: I-V curves of the device at low operating current(100 nA)[50];(c)the formation and rupture of conical oxygen vacancy channels under voltage regulation[50];(d)schematic of the Pd/WS2/Pt device[49];(e)comparison of various programs or SET currents reported in the literatures[49].

與通過外界處理方式引入空位相比,利用材料自身的空位不僅簡化了工藝流程,也避免了引入空位的不確定性和不可控性.由于WS2薄膜中的具有較多的W 和S 空位,并且在聲子限制下電子遷移率非常高,這使得其在實現低功率中很有應用前景[87].Yan 等[49]基于2D WS2設計了Pd/WS2/Pt結構的憶阻器,如圖5(d)所示.WS2中W 和S 空位的移動以及電子在空位間的遷移是該器件實現憶阻行為的物理機制.該器件與其他基于2D 材料的器件進行了比較,顯示出了最低能耗(如圖5(e)所示),凸顯了其在低功耗的神經形態計算中的優勢.Yan 等[49]對有空位的WS2的電子結構進行了研究,通過密度泛函理論(DFT)計算出態密度分布情況,并與無空位的WS2的態密度進行了比較.結果證實鎢空位和硫空位形成的缺陷態處于較深能級.因此,空位處電荷不容易發生泄漏,從而導致器件表現出較低功耗.

為了在電調控基礎上引入光調控,使得基于氧空位的器件具有良好的光響應機制.與上述利用溝道材料本身存在的或其表面氧化層產生的氧空位方式不同的是,Chen 等[88]通過溝道材料與富含氧空位的材料進行vdWs 異質結設計的方式引入氧空位,設計了MoS2/BiFeO3/SrTiO3固態離子存儲器.其中BiFeO3中的氧空位不僅顯著增強了MoS2的光響應,而且還很好地實現了光電存儲特性.

2.2.3 隧穿效應

隧穿效應也是常見的一種量子效應,利用不同材料電子親和能以及功函數之間的差別,在外電場作用下,通過調節材料的能帶結構以及勢壘高度使得電子隧穿,從而實現阻態變換.浮柵器件就是基于隧穿效應設計而成的,其中浮柵層與導電溝道之間的電荷隧穿使得信息存儲成為可能,這使得浮柵在互補金屬氧化物半導體(CMOS)體系結構中得到了廣泛的應用[51,52].然而大部分傳統浮柵器件卻存在較大的柵極電壓,在實際的神經形態計算的應用中有較高的能耗,這使得浮柵器件在應用方面有很大的限制.

根據器件的隧穿機理,電子的隧穿概率與隧穿勢壘的高度和寬度有關.降低工作電壓的一種可能性的方法是降低隧穿層的厚度.然而,薄的隧穿層會造成電子在浮柵泄漏,影響器件的穩定性.基于此,He 等[55]使用2D MoS2作為導電溝道層,制作了一種基于隧穿效應調制的多端器件,通過優化隧穿層(h-BN)的厚度(15 nm),降低了工作電壓,從而提高了器件的可靠性,如圖6(a)所示.其中,Au 的功函數為5.1 eV,而h-BN 具有較大的帶隙(5.2-5.9 eV)和較小的電子親和能(2-2.3 eV)[89,90].當在漏極施加正向電壓時,漏極和浮柵之間就會有較大的電場存在,這使得原來平整的能帶向漏極彎曲,并使電子可以從浮柵隧穿到漏極.由于浮柵和源極之間的電位差可以忽略,這可以防止它們之間的電子泄漏.電子從浮柵隧穿到漏極之后,浮柵帶有正電,而大部分電子在MoS2溝道中積累,進入LRS.相反,當在漏極施加負電位時候,電子則從漏極隧穿到浮柵,進入HRS,如圖6(b)所示.圖6(c)和圖6(d)展示了基于MoS2的多端器件在Vg以及Vds調節下的開關特性,與傳統的由柵極電壓調控的浮柵存儲器不同的是,浮柵中的充電和放電過程也可以由Vds調節實現.這種多端結構還可以用來模擬突觸可塑性,在不同Vg下,器件電導變化具有良好的可重復性和可調性,如圖6(e)和圖6(f)所示.并且在12 V,50 μs 的脈沖下實現了高速開關(50 ns)、低能耗(7.3 fJ)突觸的可調模擬性權重更新,這為浮柵器件在低工作電壓下實現低功耗神經形態計算器件提供了指導.此外,降低工作電壓的另一種可能方法是設計浮柵的位置和形狀,Wang等[91]利用MoS2作為導電溝道以及h-BN 作為介電層,通過特定的vdWs 堆疊設計了雙柵極結構的浮柵器件,并在較低工作電壓下(約5 V)表現出優異的性能,具有較長的保持時間(105s)和超低關斷漏電流(10-13A).與傳統的浮柵存儲器中控制柵和浮柵相對位置不同的是,該器件的控制柵和浮柵并不在器件的同一側,而是在器件導電溝道層的兩側.這樣的結構會導致頂部浮柵和底部控制柵之間存在電容耦合效應,這也是該器件能夠降低工作電壓和實現良好非易失性存儲的原因.

圖6 隧穿效應(a)基于MoS2 的多端器件的示意圖[55];(b)浮柵/h-BN/漏極的能帶圖[55];(c)基于MoS2 的多端器件在Vds=1 V 的傳輸特性[55];(d)在不同Vds 下的開關行為[55];(e)基于三端器件的突觸示意圖[55];(f)不同Vg 下多端突觸器件重復性增強和抑制行為的對數圖[55]Fig.6.Tunneling effect:(a)Schematic diagram of the MoS2-based multi-terminal device[55];(b)band diagram of floating-gate/h-BN/drain[55];(c)transmission characteristics of multi-terminal device based MoS2 at Vds=1 V[55];(d)switching behavior at different Vds[55];(e)schematic diagram of a synapse based on a three-terminal device[55];(f)logarithmic plots of repetitive potentiation and inhibitory behavior of multiterminal synaptic apparatus under different Vg[55].

但是,對于浮柵器件來說,其讀寫需要的時間比較長,一般在ms 級別[92-94].為進一步縮短器件讀寫時間,Wu 等[95]利用2D vdWs 異質結設計了InSe/h-BN/Gr 結構的浮柵存儲器件.利用原子級銳利的界面和增強的界面耦合特性,首次構筑了超快、非易失性浮柵存儲器,實現了納秒級(約20 ns)的讀寫操作以及極長的存儲時間(10 年以上).

從改變調控方式角度出發,Lai 等[96]利用2D Ruddlesden-Popper(2D-RPP)鈣鈦礦材料中優異的電荷存儲能力和敏感的光響應機制,設計了基于MoS2/h-BN/2D-RPP vdWs 異質結的光電存儲器.與傳統浮柵器件中通過電刺激進行編程和擦除操作不同,光不僅可以做到非接觸式調控,還可以避免重復的電壓驅動增加的功耗,從而增加器件的可靠性和穩定性.這為光電融合神經形態器件的發展提供了有力的支持.

2.2.4 電荷的捕獲與釋放

電荷捕獲效應的本質是,微觀形態下基于電荷量子化,通過電場調控電荷的捕獲與釋放,進而引起宏觀上阻態的改變.與基于導電細絲、氧空位效應的器件相比,通過對電荷的捕獲與釋放對阻態進行調節,不會引起微觀結構的變化[97].這也使得基于電荷捕獲與釋放的器件具有更穩定的性能以及更廣泛的應用價值[98-102].隨著2D 材料研究的深入,人們基于2D 材料中電荷捕獲效應的神經形態器件的成果展開了廣泛的研究[58,103-105].

但是,目前基于2D 材料的電荷捕獲效應的人工突觸僅限于在單個或數量較少的器件上實現.為此,Xiang 等[53]研究了基于富硅氮化硅(sr-SiNx)襯底的多層MoTe2器件,并成功設計出基于2D MoTe2的突觸陣列,如圖7(a)所示.圖7(b)顯示了器件具有典型的以n 型為主的雙極性行為,這是由于富含Si-Si 鍵的SiNx介電層具有優越的電荷捕獲能力[106,107].當柵極加正電壓時候,空穴被注入到sr-SiNx介電層中,并被介電層中自身固有的空穴捕獲中心所捕獲.這樣介電層中帶有正電的大量空穴會使得MoTe2導電溝道中電子濃度和電流顯著增強,即使當柵極電壓去除時,空穴仍然被存儲,器件處于LRS,完成寫入存儲過程.在擦除過程時,通過在柵極施加負電壓將捕獲的空穴驅回Si中,從而去除有效存儲電荷,如圖7(c)所示.圖7(d)和圖7(e)展示了器件在人工神經網絡應用中的能力,研究了器件的基本突觸功能,電導的聚集分布在每個狀態下都有很小的變化,循環穩定性很高,展現出良好的增強和抑制效果.

圖7 電荷的捕獲與釋放(a)基于2D MoTe2 的憶阻器結構示意圖[53];(b)在Vg(-40 V→40 V→-40 V)掃描電壓下器件的傳輸特性曲線(插圖為在對數坐標下的I-V 曲線)[53];(c)2D MoTe2 的憶阻器工作機制示意圖[53];(d)生物突觸和基于sr-SiNx 的人工突觸器件的示意圖;(e)100 個周期內增強(左)和抑制(右)周期性電導的變化[53]Fig.7.Charge trapping and de-trapping effects:(a)Schematic diagram of the memristor structure based on 2D MoTe2[53];(b)the transfer characteristic curve of the device under the scanning voltage of Vg(-40 V→40 V→-40 V)(the illustration is the same curve shown in logarithmic coordinates)[53];(c)the working mechanism of the device[53];(d)schematic illustration of biological synapses and sr-SiNx-based artificial synaptic device[53];(e)the conductance periodic changes in excitation(left)and inhibition(right)over 100 cycles[53].

對于基于電荷捕獲效應的神經形態器件來說,其電荷捕獲能力主要取決于表面官能團和電子雜化態,因此引入具有豐富雜化態的材料是提高器件性能的關鍵[108].Wen 等[109]利用2D 石墨炔(GDY)中豐富的電子雜化態和不同的化學基團性質,設計了基于GDY/MoS2vdWs 異質結中的電荷捕獲存儲器.該器件可以在光電兩種模式下工作,并展現出良好的數據存儲能力,很好地顯示了GDY 作為富態電荷捕獲中心在光學存儲器和人工突觸等方面的應用潛力.

2.2.5 vdWs

由于2D vdWs 異質結在場效應管[110]、光電探測器[111,112]、太陽能電池[113]以及神經形態器件[114]等領域表現出新奇的物理特性,受到研究人員越來越多的關注與研究.其中,2D 異質結在生長過程中存在晶格對稱性、晶格常數等晶格結構匹配的限制,很難生長出任意需求的異質結[115].但是,2D vdWs 異質結可以通過轉移方式進行搭建,在此過程中它不受晶格匹配的限制,可以將具有不同晶格結構的2D 材料集成在一起[116].所以僅需考慮不同2D 材料的能帶結構匹配等因素,進行特定的異質結構設計,為新型神經形態器件提供特定的功能[117-122].并且,2D vdWs 異質結被認為是非易失性光學存儲器的良好選擇,這是因為異質結的存在使其具有多個光敏層,可以輔助寬光譜吸收,并且它們具有強烈的光-物質相互作用[123-125].此外,2D vdWs 在結界面處建立了有效的勢壘,阻礙了隨機載流子的輸運,并抑制了器件中的隨機噪聲[126].

2D vdWs 異質結一般有兩種結構,橫向結構和垂直結構.其中,2D 材料的橫向異質結構由于高質量的原子精度異質接口,為多功能高性能電子器件的異質結構設計創造了新的范例[127,128].但是,在2D 材料的橫向異質結構中,同時實現具有魯棒性的電阻開關性能和多柵調制的人工突觸尚未得到深入研究.基于此,He 等[129]設計了基于2D WSe2-WO3橫向異質結構的多門柵控神經突觸器件,成功模擬了兩種基于神經元的突觸功能,并可通過四端配置的柵極電壓和可見光進行有效調制,如圖8(a)所示.He 等發現改變柵極電壓能有效調節開關特性,當Vg電壓從0 更改為-20 V 時候,HRS 的電流從15 pA 增加到122 pA(Vds=0.1 V),但LRS的電流幾乎保持不變,如圖8(b)所示.當進一步降低Vg時,HRS 的電流增加到820 pA,而LRS 的電流仍然保持不變,這可以由WSe2中的多子空穴來解釋.圖8(c)顯示了WSe2-WO3異質結構的光學圖像.為了揭示WSe2-WO3異質結構中電阻開關的物理本質,He 等測量了具有不同電極結構的器件的電學特性,如圖8(d)所示,只有WSe2-WO3異質結構(電極3 和4)構成的器件在I-V曲線中呈現出典型的電阻開關遲滯回線.這些結果清楚地表明,中間過渡層WSe2-x和WO3-x在電阻開關中起著關鍵作用.圖8(e)和圖8(f)展示了WSe2-WO3異質結構引起阻變的原理,這是由于WSe2有很好的催化析氫能力,能很好地吸收氫并與WO3反應.在施加不同類型電壓下,驅動質子的移動,使得HxWO3-y與WO3-y發生可逆轉變,進而實現HRS與LRS 之間的相互轉換.

圖8 橫向vdWs 異質結(a)基于2D WSe2-WO3 橫向異質結構的器件示意圖[129];(b)由Gate 1 調節的電阻開關特性[129];(c)WSe2-WO3 橫向異質結構的光學圖像[129];(d)Pd-WSe2-Pd(電極4 和5)、Pd-WO3-Pd(電極1 和2)和Pd-WSe2-WO3-Pd(電極3 和4)的I-V特性曲線[129];(e),(f)開關原理的示意圖,其中紅色圓圈代表質子[129]Fig.8.Lateral vdWs heterostructure:(a)Schematic diagram of the device based on the 2D WSe2-WO3 lateral heterostructure[129];(b)resistive switching characteristics regulated by Gate 1 voltage[129];(c)optical image of WSe2-WO3 lateral heterostructure[129];(d) I-V characteristic curves of Pd-WSe2-Pd(electrodes 4 and 5),Pd-WO3-Pd(electrodes 1 and 2)and Pd-WSe2-WO3-Pd(electrodes 3 and 4)[129];(e),(f)schematic of the switching principle,where the red circles represent protons[129].

對于垂直vdWs 異質結,Wang 等[130]選取了MoS2和Gr 分別用作憶阻器的溝道層和電極材料,制備了垂直vdWs 異質結構,如圖9(a)所示.并發現該器件具有優良穩定的開關性能,其中可擦寫次數超過千萬次,即使在340 ℃的高溫下仍然可以實現穩定工作并且保持優良的開關性能,如圖9(b)和圖9(c)所示.為了進一步探究器件熱穩定性的本質原因,Wang 等[131]采用透射電子顯微鏡(TEM)觀察,發現熱穩定性來源于MoS2-xOx以及Gr 層尖銳的原子界面,并揭示了器件的開關機制是由于氧離子的遷移.對于現階段大部分憶阻器件來說,在200 ℃以上的溫度環境下,器件可靠性將受到嚴重的損害,而此工作實現了在高溫環境下憶阻器件依舊保持穩定的開關性能,為未來使用vdW 異質結構的器件在惡劣環境下穩定工作的電子設備提供了一條途徑.

圖9 垂直vdWs 異質結(a)基于MoS2-xOx/Gr 異質結的器件示意圖[130];(b)器件在不同溫度下的開關曲線[130];(c)器件在340 和160 ℃下的保持時間[130]Fig.9.Vertical vdWs heterojunction:(a)Schematic diagram of the device based on MoS2-xOx/Gr heterojunction[130];(b)switching curves of the device at different temperatures[130];(c)retention time of device at 340 and 160 ℃ [130].

3 神經形態器件的基本特征

3.1 神經元模型

在生物神經網絡中,神經元通過離子的移動來接收、處理和傳輸信號.在神經元的脂質雙層膜中,離子通道調節細胞外液和細胞內液之間離子(Na+,K+,Ca2+)的濃度.隨著突觸信號的輸入,膜電位會隨著兩種細胞液之間離子濃度的變化而變化.一旦膜電位達到閾值,離子開始流過離子傳導通道來傳輸信號.之后,膜電位返回平衡狀態.為了解釋神經元工作時電位的動態特性,神經生理學家建立了許多模型,主要有5 種神經元模型: Hodgkin-Huxley(H-H)模型[132,133],Izhikevich 模型[134],LIF(leaky integrate and fire)模型[135,136],SRM(spike response model)模型[137]和ANN(artificial neural network)模型[138].神經元通常在時域或頻域表現出豐富的動態和瞬態轉換行為,這引起了越來越多的研究人員的關注.在過去的幾年中,人們在2D材料的光電突觸器件方面開展了相當多的研究工作.盡管2D 材料有望為結構緊湊、高密度集成、可擴展和節能的人工神經元突觸器件提供可行性條件,但目前的實驗探索仍處于起步階段.在此將重點介紹基于2D 材料的神經形態器件實現對LIF以及H-H 神經元模型的模擬.

3.1.1 LIF 神經元模型

LIF 神經元模型可以利用閾值開關憶阻器、電容器、易失性無閾值憶阻器件和比較器組成的混合電路來實現.Hao 等[139]通過引入離子遷移和電化學反應,在基于2D MoS2的平面器件中成功模擬了基于LIF 模型的人工神經元,Ag+離子在電場中的行為模擬生物神經元中Ca2+的流動,如圖10(a)所示.通過在單層MoS2溝道中控制Ag 導電細絲的形成和斷裂進而模擬LIF 模型的易失性開關行為.且在輸入連續電壓脈沖后,MoS2器件表現出LIF 神經元的電學行為,如圖10(b)所示.圖10(c)展示了通過施加單個脈沖,器件可以在0.5 ms 內實現開關轉換,這表明該器件具有良好的脈沖響應.此外,Dev 等[140]利用化學氣相沉積(CVD)生長的2D MoS2實現了閾值電壓憶阻器件,并通過外接電路的方式,也成功實現了具有LIF 特性的人工神經元.該電路模擬了生物膜電位的整合過程,生物神經元的離子運動過程由閾值電壓憶阻器中的Ag+來模擬,如圖10(d)所示.電路示意圖如圖10(e)所示.當持續輸入寬度為100 μs,振幅為1 V 的電壓脈沖時,可以得到穩定輸出的多個電流峰值,從而展現出LIF 特性,如圖10(f)所示.

圖10 LIF 模型神經元(a)平面器件Ag/MoS2/TiW 示意圖[139];(b)器件在連續脈沖序列下的泄漏-集成-發射的電學行為[139];(c)器件在1 ms、電壓為2.0 V 的單脈沖下的易失性開關行為[139];(d)垂直器件Ag/MoS2/Au 的結構示意圖和光學圖片[140];(e)上圖為Ag/MoS2/Au 人工神經元的電路圖,下圖為神經元的連續輸出電流尖峰[140];(f)上圖為電路圖節點B 處的電壓VB,下圖為負載電阻RL 兩端的電壓VRL[140]Fig.10.LIF model neurons:(a)Schematic diagram of planar device Ag/MoS2/TiW[139];(b)leakage-integration-emission electrical behavior of device under continuous pulse trains[139];(c)volatile switching behavior of the device with a single pulse of 2.0 V at 1 ms[139];(d)schematic diagram and optical picture of the vertical device Ag/MoS2/Au[140];(e)the top picture is the circuit diagram of the Ag/MoS2/Au artificial neuron,and the picture below is the continuous output current spike of the neuron[140];(f)the picture in the top panel shows the voltage VB at node B of the circuit diagram,and the picture in the bottom panel shows the voltage VRL across the load resistance RL[140].

3.1.2 H-H 神經元模型

H-H 神經元模型的命名來源于Hodgkin 和Huxley 的合作,其中在1952 年研究烏賊軸突電生理活動時候,用數學模型的方式展示了神經元細胞膜上的I-V變化關系,即H-H 模型.神經元具有可刺激性,當受到微小的刺激后,電位發生波動后會很快恢復到平衡狀態,但當受到的刺激超過某一閾值時,神經元的電位將會有一個快速又陡峭的響應.這時,神經元處于激發態.但H-H 模型的人工神經元通常需要一個復雜的電路來模擬神經元膜中離子溝道的動態過程.

基于上述問題,Beck 等[141]報道了一種可以通過雙柵極電壓調控的高斯異質結晶體管(GHeT),并成功實現了H-H 尖峰神經元,器件的光學照片以及示意圖如圖11(a)和圖11(b)所示.圖11(c)顯示了生物神經元的H-H 模型的電路,其中Na+的注入會導致神經元膜電位(Vm)產生尖峰,而K+離子的釋放會重置Vm.圖11(d)和圖11(e)顯示了H-H 模型中K+電導(gK)和Na+電導(gNa)的時間演變關系.gK隨時間的變化可以用n 型金屬氧化物半導體晶體管(NMOS)的延遲開啟來表示,電壓Vm通過阻容負載施加到柵極.而Na+的行為更復雜,需要峰值時間依賴響應,這會使得峰值電導增加,但隨著Vm的增加,達到峰值電導的延遲會減少.圖11(f)詳細介紹了用單個MoS2-GHeT 器件、NMOS(T1和T2)和一些無源元件(R1,R2,C1和C2)來模擬神經元的完整電路圖.電壓源V3和V5連接在T1和T2的源電極處,使得場效應晶體管的閾值電壓具有可編程性.GHeT 和電路組件T1,R1,C1模擬gNa,而電路組件T2,R2,C2模擬gK.在施加突觸電流(Isyn)之前,由于大的正柵極偏置(V1)使得GHeT 處于關閉狀態,當有足夠大的突觸電流時,C1和C2會整合Isyn以及 GHeT的斷開電流(IOFF).當Vm超過T1的閾值電壓時,施加到柵極的電壓從V1迅速下降到0 V,從而產生負的相對柵極電壓(VTG-Vm).這種情況驅動GHeT 從關態到峰值開態,增加的電流使得Vm的斜率急劇增加.當Vm達到T2的閾值電壓時,延遲的gK就能夠支配和重置Vm,使其低于T1的閾值電壓.當Isyn+IOFF足夠高時,這種尖峰響應將重置下去,如圖11(g)所示.

圖11 H-H 尖峰神經元(a)器件的光學圖片示意圖[141];(b)器件結構示意圖[141];(c)H-H 模型神經元的電路等效圖[141];(d)H-H模型中gK 的時間演變關系圖[141];(e)H-H 模型中gNa 的時間演變關系圖[141];(f)GHeT 神經元的完整電路圖[141];(g)圖(d)中的GHeT 神經元電路的前30 s 的實驗結果[141]Fig.11.H-H spiking neurons:(a)Optical image of the device[141];(b)the schematic of device structure[141];(c)equivalent circuit diagram of H-H model neuron[141];(d)time evolution diagram of gK in H-H model[141];(e)time evolution diagram of gNa in H-H model[141];(f)complete circuit diagram of a GHeT neuron[141];(g)experimental results for the first 30 s of the GHeT neuron circuit in panel(d)[141].

3.2 突觸可塑性

突觸是將前一個神經元的沖動傳輸到下一個神經元或者細胞中的結構.隨著時間的推移,控制和保持突觸權重的能力被定義為突觸可塑性,其包括長期可塑性(LTSP)、短期可塑性(STSP)、峰值時間依賴性可塑性(STDP)以及放電速率依賴可塑性(SRDP)等[142-144].它們是突觸進行神經信號處理、神經形態計算的基礎.

3.2.1 LTSP 長期可塑性

LTSP 可以在興奮性突觸上獲得,包括長時程增強(LTP)和長時程抑制(LTD),這表明在連續刺激突觸后,突觸強度持續增加和減少.同時,LTSP 被認為是長期學習和記憶的生物學基礎[145].

但是,在器件工作時,LTP 和LTD 之間轉換的不穩定性對訓練和識別過程有較大的負面影響.基于此,Kwon 等[42]利用2D 鐵磁材料SnS 研究了基于Pt/SnS/Pt 結構的LTP 以及LTD 等突觸特性,該器件具有高穩定的LTP/LTD 的轉換機制,在10000 個連續刺激下具有均勻的電導變化,如圖12(a)和圖12(b)所示.而與兩端突觸相比,三端突觸結構由于其額外的輸入端和改進的器件結構已被證明更有利于實現復雜的突觸功能[146-148].Zhu 等[149]利用2D層狀WSe2,NiPS3和FePSe3設計vdWs 異質結,制備了三端離子門突觸晶體管,如圖12(c)所示,器件可以在生物真實性上模擬人工突觸功能,并且在單脈沖刺激下能耗低至30 fJ.圖12(d)則展示了生物系統和離子門突觸晶體管離子濃度遷移和動態平衡的過程.而圖12(e)展示了在一系列連續脈沖刺激下器件由STSP 轉換到LTSP 的過程.并且,該突觸晶體管展現出顯著的線性和對稱性,如圖12(f)所示,這可以在不引入復雜的外圍電路的同時實現高度可控和可預測的學習過程[150].

圖12 LTSP(a)人工突觸器件示意圖[42];(b)重復進行LTP 和LTD 操作,一個周期是100 個增強脈沖和隨后的100 個抑制脈沖.左上圖和右上圖分別對應最初10 個循環和最后10 個循環的運行情況[42];(c)離子門控突觸晶體管的示意圖[149];(d)生物系統(上)和離子門控突觸晶體管(下)中離子遷移和動態平衡過程[149];(e)一系列電壓脈沖(5 V,50 ms)施加到柵極(Vds=0.5 V)時,實現從STSP 到LTSP 的轉換[149];(f)對基于WSe2 的突觸晶體管使用增強(1.2 V,100 ms)和抑制(-0.4 V,100 ms)脈沖信號,間隔3 s,顯示出良好的線性、對稱性和重復性[149]Fig.12.LTSP:(a)Schematic diagram of artificial synapse[42];(b)the LTP and LTD operations were repeated with a cycle of 100 enhancement pulses followed by 100 inhibition pulses;the upper left and upper right diagrams correspond to the operation of the first 10 cycles and the last 10 cycles,respectively[42];(c)schematic of an ion-gated synaptic transistor[149];(d)ion migration and dynamic equilibrium in biological systems(top)and ion-gated synaptic transistors(bottom)[149];(e)when a series of voltage pulses(5 V,50 ms)are applied to the gate(Vds=0.5 V),the transition occurs from STSP to LTSP[149];(f)by using excitatory(1.2 V,100 ms)and inhibitory(-0.4 V,100 ms)pulsed signals with 3 s intervals for WSe2-based synaptic transistors,the device shows good linearity,symmetry,and reproducibility[149].

為了在不影響器件性能的基礎上,實現較低工作電壓下的突觸可塑性,Wang 等[151]基于2D α-In2Se3材料制備了鐵電半導體溝道器件(FeCTs),該器件不但可以很好模擬生物上的STSP,而且可以在施加小電壓(±0.5 V)的脈沖刺激下實現LTP/LTD 的模擬.同時,該器件在單脈沖增強/抑制中展現了超低的能耗.

3.2.2 STSP 短期可塑性

STSP 是指通過短期內平衡大腦皮層的增強和抑制功能,來控制增強突觸傳遞,實現神經活動的時間和空間特征,但其在記憶時間上往往只能維持幾分鐘甚至幾秒鐘.STSP 與LTSP 相對應,也同時具有短時程增強和短時程抑制,具體實現方式包括雙脈沖抑制(PPD)、雙脈沖易化(PPF)以及強直后增強(PTP)[56,152,153].如圖13(a)所示,在生物突觸中,PPD 可以通過觸發兩個具有時間間隔(Δt)的相同脈沖來實現.如果脈沖緊跟前一個脈沖,在一定的時間范圍內,它可以表現出時間突觸強度的減弱.而PPF 則與PPD 相反,突觸增強行為會逐漸減弱.而PTP 和PPF 類似,也屬于短時程增強的類別,但是與PPF 不同的是,PTP 持續時間可達十幾秒甚至幾分鐘.

近來,Sun 等[26]基于MoS2設計的突觸器件,通過改變兩脈沖的Δt來調節MoS2突觸器件產生的焦耳熱進而改變器件的電導,最終成功模擬實現了PPF 和PPD,如圖13(b)所示.正如預期的那樣,隨著Δt從10 ms 增加到10 s,PPD 和PPF指數逐漸收斂到100%,兩條測量數據與擬合曲線吻合良好.圖13(c)和圖13(d)展示了在相同脈沖刺激下,PPF 以及PPD 的模擬效果.其中對于PPF來說,后脈沖產生了抑制前脈沖的效果,PSC 得到抑制,導致抑制性突觸后電流(IPSC)進一步減小,實現了PPD 過程.對于PPD 來說,后脈沖增強了前脈沖刺激突觸強度,興奮性突觸電流(EPSC)進一步增大.此外,Gao 等[154]基于2D MoTe2設計了能夠在弱電刺激下模擬STSP 行為的FeFET 器件.通過增加Vg脈沖的持續時間和幅度來實現STSP 到LTSP 轉變,并可以觀察到更長的保持時間和更強的突觸權重調制.研究還表明,STSP 到LTSP 的轉變也可以通過改變突觸前Vg脈沖數或脈沖頻率來模擬實現.

圖13 STSP(a)生物突觸示意圖;(b)PPD 指數和 PPF 指數與Δt 的函數關系圖[26];(c)IPSC 和(d)EPSC 效果示意圖Fig.13.STSP:(a)Schematic diagram of a biological synapse;(b)PPD index and PPF index are shown as the function of Δt[26];(c)IPSC and(d)EPSC effect diagram.

3.2.3 STDP 與SRDP

STDP 和SRDP 與神經形態系統中信號傳輸以及記憶學習相關.二者符合Hebbian 理論的學習規律,可以為突觸權重調整提供一種有效方法,進而實現人工神經網絡的學習功能.在Hebbian理論中,當一個突觸前神經元重復或持續地刺激突觸后神經元時,兩個神經元之間的連接就會增強.也就是說,突觸連接權重可以被加強或減弱,這取決于從前神經元到后神經元的傳入信號的強度[155].這里信號強度主要指的是輸入信號的尖峰時間和尖峰速率.

STDP 指的是突觸權重根據施加峰值信號的相對時間進行調控的過程.在STDP 中,突觸權重由突觸前脈沖和突觸后脈沖之間的時間延遲來調節.根據突觸權重的變化和脈沖時間的間隔,STDP可以分為四種類型[156-159],如圖14(a)所展示的,1)反對稱 Hebbian 學習規則;2)反對稱反 Hebbian學習規則(原始STDP);3)對稱Hebbian 學習規則;4)對稱反Hebbian 學習規則.如果將突觸前(興奮性)和突觸后(抑制性)脈沖的到達時間分別定義為t1和t2,則當Δt大于或小于0 時,會使得連接強度增加或降低.Δt越小,突觸權重的變化越大,反之亦然.在一個典型的STDP 中,突觸權重被表示為一個雙指數函數,如圖14(b)所示[157,158,160].

SRDP 指的是突觸權重由施加的峰值信號的尖峰頻率調控的過程.它描述了突觸可塑性對連續動作電位之間Δt的依賴性,在類腦神經網絡中,可以通過應用一系列Δt不同的電壓脈沖模擬低頻或高頻.一般情況下,增強型的PSC 會隨著兩個電壓脈沖之間的Δt的縮短而增加,而抑制型的PSC則會隨著Δt的縮短而減小[161].如圖14(c)所示,高頻重復信號(＞10 Hz)會引起LTP,而低頻重復信號(＜10 Hz)會導致LTD[160,162,163].

圖14 STDP 和SRDP(a)四種STDP 模型突觸權重變化的示意圖;(b)典型的STDP 模型.突觸前電流(興奮性)和IPSC 的相對時間前后影響突觸權重產生LTP 和LTD;(c)典型的SRDP 模型,尖峰頻率的大小帶來的突觸權重的變化Fig.14.STDP and SRDP:(a)Schematic diagram of synaptic weight changes of the four STDP models;(b)typical STDP model.Influence synaptic weights to generate LTP and LTD on relative timing of presynaptic currents(excitatory)and IPSCs;(c)typical SRDP model;changes of synaptic weights caused by the magnitude of the spike frequency.

由于Hebbian 學習規則可以為調整突觸權重進而實現神經網絡學習提供一種有效方法,Wang等[164]基于單層MoS2設計了四端突觸器件.通過調節突觸前和突觸后脈沖的Δt來改變突觸強度,很好地模擬了STDP.其中,電流增加和減少分別代表突觸增強和抑制,并且電流隨Δt的變化符合反對稱Hebbian 學習規則,能夠很好地實現神經網絡計算學習.在相關性檢測上,其決定系數R2＞0.9,這表現了其模擬結果與生物系統STDP 有良好的相關性.此外,Liu 等[165]基于SnS2,h-BN 和少層Gr 設計了三端浮柵器件.利用浮柵器件成功模擬了SRDP,發現SRDP 指數與刺激頻率成正比.這一現象表明,頻率較高的脈沖序列可以加強突觸前和突觸后的相關性,從而產生更強的興奮作用,這也為人工突觸器件中實現高效神經網絡系統的基本功能提供了條件.簡而言之,SRDP 和STDP的模擬使該器件能夠更好地構建神經網絡.

為了更加直觀地對比不同材料的人工突觸器件性能,如表1 所列,分別從2D 材料[44,53,166,167]、氧化物材料[168-176]、有機材料[177-181]以及鈣鈦礦材料[182-185]出發,對人工突觸器件的突觸可塑性、耐久性、保持性、能耗或功耗、刺激方式等方面進行了比較.其中從表1 可以看出,2D 材料展現出較好的光響應,因為基于2D 材料的憶阻器在具有良好的保持性和耐久性的同時,其突觸器件體現出較低的能耗;氧化物材料的研究相對成熟,器件具有較好的保持性,可以很好地模擬突觸可塑性;有機材料在柔性應用方面有很大前景,可以在低功耗的基礎上實現光電耦合調控,但其在高溫下有機分子不穩定,易分解;基于鈣鈦礦材料的器件功耗相對較低,對光、電有良好的響應機制,但其在有氧以及高溫環境下,數據保持性和耐久性較差.

表1 不同材料的人工突觸器件性能對比Table 1. Performance comparison of artificial synaptic devices based on different materials.

4 2D 材料神經形態器件的應用

基于2D 材料的神經形態器件可以將存算一體器件和傳感器的功能集成到一個設備中,這為實現感存算一體的多功能神經形態計算,尤其是對于構建人工感知系統開辟了一條新途徑.并且,基于2D 材料的神經形態器件不僅在光電子學、生物學、聲學以及熱學等方面具有良好的物理性質,同時其在納米尺度下會伴隨新奇的物理性質[186].這也使得基于2D 材料的神經形態器件可以滿足人們在生物感知(視覺識別[161,187]、聲音定位[26]、觸覺模擬[188,189])等領域的應用需求.

4.1 視覺識別

人們在用突觸器件模擬大腦神經網絡方面已經做了廣泛的研究[147,190-193].視覺作為人類感知系統中重要的一部分,可以使人能夠感知外界環境中物體的方位、形狀、大小等各種信息,并且人類依賴視覺獲得的信息比通過其他方式獲得信息的總和還要多.因此構建視覺識別系統,并對視覺信息進行存儲以及分類,是神經形態器件廣泛應用的重要部分.

然而,基于傳統圖像傳感器、存儲器的人工視覺系統依賴復雜電路,這使得在器件集成和功耗方面存在嚴重挑戰.基于此,Zhou 等[194]利用Pd/MoOx/ITO 結構設計了兩端光電電阻隨機存取存儲器(ORRAM),并發現此結構在波長為365 nm、功率密度為150 mW·cm-2的紫外激光器下可以實現HRS到LRS 的轉變,展現出了非易失特性.如圖15(a)所示,視覺信息首先通過人眼中的視網膜被檢測和提取,然后該信息進一步通過視神經,并在視覺皮層中得到處理.在構建的神經形態視覺系統中,ORRAM 陣列可以實現人類視網膜中的傳感和預處理功能.在預處理后的圖像經過三層人工神經網絡,可完成網絡的訓練和識別,如圖15(b)所示.圖15(c)展示了通過ORRAM 進行預處理后,字母的主體特征被突出顯示,背景噪聲信號被平滑.其中,圖像識別率和效率在使用ORRAM 預處理后,有了明顯的提高(圖15(d)).該方案展示了利用ORRAM 簡化神經形態視覺系統電路的能力,促進了基于簡單電路的人工視覺系統的發展.

圖15 視覺識別(a)人體視覺系統的示意圖[194];(b)基于ORRAM 陣列的人工神經形態視覺系統,以及用于圖像識別的人工神經網絡示意圖[194];(c)人工神經形態視覺系統預處理之前(左)和之后(右)的圖像示例[194];(d)有/無圖像預處理的圖像識別率比較[194];(e)在生物RC 系統上執行的認知任務示意圖[195];(f)由電和光輸入刺激的多功能憶阻器陣列示意圖;(g)對語言符號的識別準確率[195]Fig.15.Visual recognition:(a)Schematic diagram of the human visual system[194];(b)artificial neuromorphic vision system based on ORRAM array,and artificial neural network for image recognition[194];(c)images before(left)and after(right)preprocessing through an artificial neuromorphic vision system[194];(d)comparison of image recognition rates with and without image preprocessing[194];(e)schematic diagram of cognitive tasks performed on biological RC systems[195];(f)illustration of a multifunctional memristor array stimulated by various electrical and optical inputs;(g)recognition accuracy of language sign[195].

為進一步提高計算效率,降低成本,Sun 等[195]采用儲備池計算(RC),實現了在較低的計算成本下簡單快速地對數據進行訓練,讀出權重,使得學習、計算成本大幅降低.Sun 等通過2D SnS 制備了憶阻器陣列,并實現了大腦的視覺皮層功能對語言的學習和記憶.圖15(e)展示了人腦視覺皮層神經元之間的復雜連接和RC 在權重訓練后的輸出結果.語言符號作為光學信號輸入到RC 系統中,不需要專門的圖像傳感器和相關的模式數據轉換,大大節省了能耗和時耗.并且在加入隨機噪聲干擾后,對測試的語言符號的識別準確率仍然高達91%,如圖15(f)和圖15(g)所示.該研究為邊緣計算達到低訓練成本和信息的快速時效處理提供了解決方案.

此外,Du 等[196]基于單層MoS2和BaTiO3鐵電薄膜設計了基于光電晶體管結構的神經形態視覺傳感器.利用波長依賴的光學傳感和多級光學存儲特性來實現傳感器內神經形態視覺預處理,減少了冗余數據,使得MNIST 手寫數據集的圖像識別率從15%提高到91%.

4.2 聲音定位與模式識別

人類的聽覺可以檢測、處理和存儲聲音信號,這使得我們可以辨別發聲物體的性質、方向和距離等,進一步使得大腦更加準確地指導我們的行為[197,198].人類聽覺通道中的神經中樞不僅僅可以檢測、轉化電信號,還可以處理和存儲聲音[199,200].因此,對于人工聽覺系統來說,不僅僅要做到接受外界電信號,同時還要對信號進行進一步分析處理和存儲.

其中人類聽覺的一個重大作用就是可以實現聲音定位,其主要依靠雙耳時差(ITD)和雙耳水平差(ILD)進行定位,如圖16(a)所示.基于此,Sun等[26]利用單層MoS2設計了一種橫向結構的憶阻器,并可在超低能耗(幾十fJ)下實現STSP 的人工突觸計算.器件溝道中積累的焦耳熱可以使其電導發生改變,進而實現突觸可塑性可調,如圖16(b)和圖16(c)所示.為了抑制ILD 對聲音定位的干擾,圖16(d)顯示了通過抑制聲音強度或IPSC 來檢測雙耳時間差,從而對聲音源進行準確的定位.這項工作在無需使用晶體管的情況下成功演示了聲音定位對聲音源的識別過程.之后,Seo 等[167]開發了一種具有線性和對稱的電導更新特征的人工vdWs 混合突觸器件,成功實現了對聲音模式的準確識別(90%以上),如圖16(e)所示.Seo 等通過使用WSe2和MoS2雜化溝道實現了優異的電導可控性,這兩種溝道分別用于線性電導增強和抑制.通過訓練和推理模擬,證明了混合突觸對硬件神經網絡(HW-NN)的可行性,并提供了與軟件神經網絡(SW-NN)相當的高識別率,如圖16(f)所示.

圖16 聲音定位與模式識別(a)ITD 和ILD 的聲音定位示意圖[26];(b)電壓掃描下焦耳熱驅動的電導變化;(c)兩個連續脈沖刺激后的PPF 和PPD 指數與Δt 的函數關系圖[26];(d)基于ITD 的聲音定位的突觸計算工作機制示意圖;“CA”指圖(a)所示的耳蝸,藍色的圓圈代表神經元,水平虛線代表神經元放電的潛在閾值[26];(e)生物突觸與vdWs 混合突觸器件的功能和結構比較[167];(f)基于三種人工神經網絡的聲學模式識別率,并與SW-NN 的識別率進行比較[167]Fig.16.Sound localization and pattern recognition:(a)Schematic diagram of sound localization of ITD and ILD[26];(b)joule heat driven conductivity change under the sweep voltage[26];(c)the pulse intervals dependent PPF and PPD indexes stimulated by two consecutive pulses[26];(d)schematic diagram of the synaptic computing of ITD-based sound localization;“CA” refers to the cochlea shown in panel(a);the blue circles represent neurons;horizontal dashed lines represent potential thresholds for neuronal firing[26];(e)comparison of function and structure between biological synapses and vdWs hybrid synaptic devices[167];(f)acoustic pattern recognition rates based on three artificial neural networks with compared results achieved by the SW-NN recognition rate[167].

4.3 觸覺模擬

觸控操作是當前人與智能設備交互的主流方式,其工作模式高度依賴于人體的觸覺.人體皮膚深層存在觸覺小體,內有大量的神經細胞,當皮膚感受到外界環境中壓強、溫度、濕度變化時就會發出微小的電流信號,并隨著神經纖維傳輸到大腦,進而產生觸覺[201].

目前來說,開發高性能、制造工藝簡單的人工觸控突觸仍然是一個巨大的挑戰.但隨著壓電電子學的發展,研究者發現外界的機械刺激可以引起壓電極化和半導體傳輸特性之間的耦合效應,這種耦合行為與人工神經元和傳入神經中的耦合行為非常相似[201].因此,利用壓電效應驅動的突觸晶體管成為實現并行感知和計算的重要途徑.基于此,Chen 等[202]將壓電納米發電機(PENG)與離子凝膠門控晶體管集成,報告了一種基于石墨烯的壓電突觸器件.人體皮膚中的感受器接受機械刺激并將其轉化為突觸前電位,并通過神經元和突觸傳遞到中樞神經系統,如圖17(a)所示.其器件結構如圖17(b)所示,由一個作為感覺組件的PENG 和一個作為人工突觸的離子凝膠門控Gr 場效應晶體管組成.其中,信號傳輸過程是將機械應變觸發的壓電勢通過離子凝膠電容耦合到場效應晶體管來實現的.圖17(c)則進一步揭示了壓電Gr 人工感覺突觸的工作原理,通過機械應變觸發PENG 產生感應電場,使離子凝膠中的離子分布不均勻,從而導致Gr 溝道中的電導發生變化.此外,他們通過對PENG 施加的拉伸和壓縮應變脈沖模擬了人工突觸可塑性,如圖17(d)所示.這項工作為開發神經形態計算中的壓電電子突觸器件提供了新的思路,這對于未來研發具有人工智能的自供電電子皮膚、神經機器人的神經形態接口、人機交互以及智能壓電晶體管等具有重要意義.

圖17 觸覺模擬(a)生物觸覺神經系統[202];(b)帶有離子凝膠門控晶體管的 PENG 示意圖[202];(c)壓電Gr 人工觸覺突觸工作原理[202];(d)PSC 幅度與應變脈沖數的關系圖[202]Fig.17.Tactile mimicking:(a)Biological sensory nervous system[202];(b)schematic diagram of a PENG with iongel-gated transistors[202];(c)the working principle of piezoelectric Gr artificial sensory synapse[202];(d)PSC amplitude shown as the function of strain-pulse number[202].

5 總結展望

2D 材料及其異質結的新奇物理特性,使得神經形態器件能夠實現低工作電壓以及高開關速度,降低了能耗,提高了器件性能.另一方面,2D 異質結界面性質能夠通過柵極電壓進行調控,從而更好地模擬神經元和突觸功能.因此,2D 材料及其異質結對于構建具有多功能突觸器件,設計合理的神經形態集成電路,實現神經形態器件在柔性器件、感知系統等方面的應用上顯得至關重要.本文在綜述了神經形態器件工作的物理效應之外,還介紹了2D 材料在神經形態發展中的特點和優勢.另外,對基于2D 材料的神經形態器件實現人工突觸功能做了詳細闡述,比如STSP,LTSP 以及STDP 等,并且與傳統神經形態器件相比,具有高集成度、低功耗、權重可調、突觸學習加速等優勢.最后本文對神經形態器件在視覺識別、聲音定位、模式識別及觸覺模擬等方面的應用做了舉例介紹.

雖然近些年基于2D 材料的神經形態器件有了重大研究進展,例如在單一憶阻器單元實現感存算功能[194]、超快感存算神經網絡用于圖像識別[203]、340 ℃高溫極端環境下穩定性良好的異質結憶阻器[130]、高密度存儲的憶阻器陣列等[122],但是對于實現人工智能神經形態計算應用體系走向實際應用的角度來看,目前仍在材料制備、工藝兼容、高密度集成、高效能算法構架等方面具有挑戰性[204,205].

1)高質量均勻2D 材料的晶圓級合成及無損傷轉移;大面積、高質量的2D 晶體是開發下一代光電器件的基礎.而晶圓級2D 材料的合成是產業化應用的關鍵步驟.目前,CVD 可實現晶圓級合成,并且操作相對簡單,但是在CVD 生長過程中會引入不必要的缺陷,影響材料的質量,同時會使得材料表面產生不可逆的粗糙度改變從而影響了器件的性能[116,206].此外,2D 材料之間清潔的界面對器件性能有很大的限制.為了獲得理想的vdW異質結,可以通過以下幾種有效方法來獲得潔凈的表面: 在真空中退火,樣品表面的殘留物會顯著減少[207],或者用氯仿溶解聚合物殘留物[208];另外,通過原子力顯微鏡接觸模式對樣品表面機械清潔[209].在vdW 異質結搭建過程中,層間氣泡的產生是很難避免的.但這可以使用熱傳導來抑制氣泡的產生,同時去除材料表面上的吸附物[210].總之,高質量均勻2D 材料的晶圓級合成及無損傷轉移是器件制造過程的重要環節.

2)與傳統CMOS 工藝的兼容性;2D 材料及其異質結能否集成到現有硅基器件在很大程度上取決于它們與現有CMOS 制造工藝的兼容性[211].現有用于2D 材料的CVD 生長工藝需要600-900 ℃范圍內的溫度,這限制了它們在已成型的CMOS 基板上的直接生長[212].盡管存在一些降低生長溫度的技術,但所得材料的質量仍有待解決[213,214].因此,解決神經形態計算器件的 CMOS工藝兼容性問題,是實現大規模集成并設計用于實際應用的類腦芯片的基礎.

3)低功耗、高穩定性的器件開發;突觸器件的能耗在神經形態計算器件的實現中起著至關重要的作用.沉積在2D 材料上的金屬電極會部分破壞原子晶格中的共價鍵,產生費米能級釘扎效應形成肖特基接觸,導致接觸電阻增加,從而會引起功耗的增加[215,216].這需要通過改變摻雜或者接觸方式來降低2D 材料與金屬電極接觸電阻產生的能耗.另外,通過降低操作電壓,以及降低漏電流、提高電流的開關比也可明顯地降低器件的功耗[217].

因此,對于面向未來計算的神經形態器件集成陣列,首先要制備出高質量、大面積、與傳統CMOS工藝兼容的2D 材料,并通過特定的物理效應設計出高開關比、低功耗的神經形態器件,同時開發與人類大腦相媲美的神經網絡來存儲和處理信息,最后利用高密度的集成工藝構建出大規模、基于存算一體架構的神經形態計算系統,延續摩爾定律,克服馮·諾依曼瓶頸的限制,提高計算能力.