京津冀地區散煤燃燒大氣污染物排放清單

吳華成,張茹婷,陳傳敏,周衛青,李 朋 (.國網冀北電力有限公司電力科學研究院,華北電力科學研究院有限責任公司,北京 00045；.華北電力大學環境科學與工程學院,河北 保定 07000)

近10年來,煤炭能源消耗約占中國一次能源消耗總量的 60%～70%.2018年煤炭消費占總能耗的59%,煤炭消費比例呈下降趨勢,但短期內仍是中國的主要能源來源[1].民用散煤在我國煤炭消費結構中占比不高,但單位排放強度遠高于煤炭集中燃燒[2].民用散煤燃燒供熱取暖對大氣污染貢獻不可忽視[3-4].中國環保部門為制定更精細化的大氣污染防控措施,對民用散煤燃燒污染物排放清單也提出了更高的需求.

高分辨率的多種大氣污染源排放清單可以提供一個可靠的污染物排放數據庫,用于探討區域和行業排放源的貢獻,并驅動區域氣象-化學耦合空氣質量模式[5].高時空分辨率的民用散煤燃燒污染物排放清單對空氣質量模式的精確模擬具有重要意義[6].近年來,已有學者對民用散煤燃燒污染物排放清單進行研究[7-11].但以上研究中的排放清單時間尺度為年,空間尺度為省、市,并且缺乏空間分布特征研究.傳統的根據人口密度作為權重因子的空間分配方法與實際情況之間存在巨大差異,如城市區域人口密度大,但民用散煤燃燒的污染物排放量卻低于人口密度小的農村地區[12].為了更好地反應民用散煤燃燒污染物排放的真實空間分布情況,徐媛等[13]建立了天津市 2017年散煤燃燒污染物排放 1km×1km 的網格清單.崔亮等[14]建立了 2016年太原市民用散煤的大氣污染物排放清單,并利用克里金空間插值法得到了太原市平房燃煤PM2.5排放量的空間分布.傳統的根據年排放量平均分配到月、日、小時排放的時間分配方法也不符合實際的民用散煤燃燒污染物排放情況[15].為了精細化研究民用散煤燃燒污染物排放的時間分配特征,劉洋等[16]編制了2016年長春6個城區內民用散煤燃燒大氣污染物排放清單,得到了長春市民用散煤大氣污染物排放月、周、日尺度的時間變化特征.牛宏宏等[17]建立了 2015年烏魯木齊市 3km×3km民用散煤燃燒PM2.5、SO2、NOx的排放清單,得到了月、小時尺度的時間變化特征.

本文基于現場調研及長期跟蹤調研的結果,通過 BP神經網絡估算出的人均年燃煤量結合2018年北京、天津及河北省統計年鑒數據獲得民用散煤燃燒活動水平,根據民用散煤燃燒各污染物排放因子計算 PM2.5及其他污染物的排放量,采用自下而上的清單編制方法生成京津冀地區民用散煤燃燒大氣污染物排放清單,研究各污染物排放的月、日、小時尺度時間分布特征及空間分布特征,并對排放清單使用蒙特卡羅方法進行不確定性分析.

1 數據與方法

1.1 研究區域

選取京津冀地區作為研究區域,包括北京市、天津市及河北省11個市.對采暖季期間京津冀地區民用散煤燃燒使用情況進行現場調研與長期跟蹤調研.調研內容主要包括居民散煤燃用信息及2018年11月～2019年3月采暖季期間每日添煤時間、添煤量、封火時間和旺火時間.為體現氣候、地理及經濟等方面的差異,選取的長期跟蹤調研區域見表1.

表1 長期跟蹤調研信息Table 1 Long-term tracking survey information

1.2 民用散煤燃燒排放量估算

根據《民用煤大氣污染物排放清單編制技術指南》[18],采用排放因子法進行民用散煤燃燒排放量估算.民用煤大氣污染物排放因子獲取途徑包括實驗檢測法和文獻調研法.其中,文獻調研法根據測量的技術方法、樣本數量及質量等因素劃分為4個等級.本研究中,京津冀各地區民用散煤燃燒污染物排放因子參考周衛青等[19]研究成果,依據民用散煤類型如型煤、原煤選取排放因子.排放因子質量分級為B級,相關污染物排放因子見表2.京津冀地區各區縣民用散煤燃燒活動水平參考李朋等[20]基于BP神經網絡估算出的人均民用散煤年燃用量,與京津冀各地區鄉村常住人口數乘積得到,如表3所示.京津冀地區型煤與原煤使用比例通過調研數據獲得,如表4所示.

表2 民用散煤燃燒各污染物排放因子(kg/t)Table 2 Emission factors of pollutants from residential coal combustion(kg/t)

表3 京津冀地區民用散煤燃燒活動水平Table 3 Level of residential coal combustion in BTH region

表4 京津冀地區型煤與原煤使用比例(%)Table 4 Proportion of briquette and raw coal in BTH region (%)

民用散煤燃燒各污染物排放量計算公式如下:

式中:E為排放量,t;A為民用散煤燃燒活動水平,t;B為型煤使用比例,%;EFi,j為型煤燃燒污染物排放因子,kg/t;R為原煤使用比例,%;EFi,k為原煤燃燒污染物排放因子,kg/t;i為某種大氣污染物.

1.3 時空分配因子建立

1.3.1 時間分配因子 時間分配因子是指民用散煤燃燒污染物在對應排放時間中的權重大小[21].民用散煤燃燒由于無組織、低空排放等特點不易開展污染物排放實時監測,考慮到民用散煤燃燒污染物的排放與散煤燃用量直接相關,所以本文根據京津冀地區調研區域內各村戶長期跟蹤調研的民用散煤燃用數據(每日添煤量及添煤時間等)來體現民用散煤燃燒污染物排放在對應時間中的權重大小,得到民用散煤燃燒污染物排放的月變化、日變化及小時變化的排放特征[22].定義時間分配因子公式如下:

式中:Ki為i(月/日/小時)分配因子;Ai為i(月/日/小時)民用散煤燃用量,t;ΣiA為i(月/日/小時)民用散煤燃用總量,t;Ei,j為i(月/日/小時)分配因子對應的污染物j(PM2.5/CO/SO2/NOx)排放量,t;Ey,j為污染物 j(PM2.5/CO/SO2/NOx)的年排放量.

1.3.2 空間分配因子 空間分配因子是指每個網格中民用散煤燃燒污染物排放量在總污染物排放量中的占比[23].根據民用散煤燃燒污染物排放量以及京津冀地區各市區縣矢量地圖數據等地理信息,構建空間分配權重因子,使用ArcGIS軟件將民用散煤燃燒污染物排放量進行分配,得到京津冀地區民用散煤燃燒PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量空間分布特征.定義空間分配因子如下:

1.4 不確定性分析

基于排放因子和活動水平計算得到各種污染源、各項污染物的排放量,是目前計算排放清單的傳統方法[24].由于該方法選取的排放因子一般為基于污染源排放測試得出的具有統計特征的平均排放因子,在試驗過程會出現許多不可避免的誤差[25].同時,民用散煤燃用活動水平由于排放源特性,不易統計,現有統計年鑒數據與實際情況存在一定差異[26].本文使用蒙特卡洛方法對民用散煤燃燒污染物排放清單進行不確定性分析.蒙特卡洛方法的原理是通過對模型輸入參數重復隨機抽樣,量化相應輸出的不確定性[27].定義隨機抽樣誤差如下:

2 結果與討論

2.1 2018年京津冀地區民用散煤燃燒大氣污染物排放清單

由表5可知,2018年京津冀地區民用散煤燃燒量共計3799.22萬t,PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為9.27, 341.31 ,5.17, 5.44萬t.其中,燃煤量貢獻較大的地區為保定、北京及石家莊,燃煤量占比分別為14.41%, 10.68%, 10.60%.北京地區PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為0.18 ,40.86,0.34, 0.36 萬 t,天津地區 PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為0.62, 27.93, 0.38, 0.40萬 t,河北省PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為8.46 ,272.52,4.45, 4.68萬 t.值得注意的是,邢臺為京津冀貢獻PM2.5最多的地區,貢獻占比達 12%,而保定為京津冀貢獻CO、SO2及NOx最多的地區,貢獻占比分別達15%, 12%, 12%.

表5 京津冀地區民用散煤燃燒大氣污染物排放清單Table 5 Emission inventory of atmospheric pollutants from residential coal combustion in BTH region

楊彬等[11]研究中,2017年北京、天津、河北地區民用散煤燃燒 PM2.5排放量分別為1.88, 0.65,15.17萬 t,與本研究結果相近但略微偏高.陳睿等[8]研究顯示,2017年河北省民用煤燃燒 PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為21.11, 320.42, 12.37, 3.61萬 t.其中,PM2.5、CO、SO2的排放量均高于本研究,NOx排放量略低于本研究.徐媛等[13]研究表明,2016年天津地區民用散煤燃燒PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為16.53, 270.65, 4.84, 3.17萬t.各污染物排放量遠高于本研究,原因是2018年京津冀各地區已實行“煤改電”及“煤改氣”等散煤替代政策,大幅降低了民用散煤的使用量.張茹婷等[28]研究表明,“煤改電”政策的實施對京津冀地區PM2.5及其他污染物減排效果顯著.綜上,各地區大氣污染物排放量受燃煤量,型煤和原煤的使用比例及污染物排放因子影響呈現出不同的差異,Peng等[29]研究也可發現造成污染物排放清單差異性的原因與上述因素密切相關.

2.2 污染物排放時空分布特征

2.2.1 時間分布特征 京津冀地區月排放系數(圖1(a))顯示,污染物排放集中在11月份～次年3月份,1月份排放占比最高可達40%.在采暖季初期,由于承德及張家口處于京津冀高緯度地區,采暖開始日期早于其他城市,11月份排放系數分別為13%和12%,遠高于低緯度地區.在采暖季末,秦皇島地區 4月份排放系數為3%,高于其他地區.京津冀各地區都出現了不盡相同的排放情況.民用散煤燃燒污染物的排放與人為活動密切相關,在 1～2月春節前后排放占比相對較高,同樣的規律也可以在其他研究中發現[16-17].

京津冀地區日排放系數(圖1(b))顯示,采暖季污染物排放多集中在11月中旬～3月中旬,大多數地區呈現出相同的日排放趨勢,與月排放變化趨勢基本一致.張家口地區在2018年11月18日～2019年2月1日期間日排放系數均高于其他地區.保定、衡水和邢臺地區在2019年1月26日左右日排放系數陡增.2019年2月11日邢臺日排放系數遠高其他地區,約達 2%.研究表明,所在地區溫度變化及節假日因素,均會影響污染物的排放情況[30].

京津冀地區小時排放系數(圖1(c))顯示,京津冀地區8:00、11:00、18:00、21:00左右出現污染物排放峰值,各地區小時排放系數平均值分別為11%,6%, 7%, 13%,最高值可達 20%, 14%, 21%, 30%.早上時段(00:00～11:00)、中午時段(11:00～12:00)、下午時段(12:00～17:00)、晚上時段(17:00～23:00)小時排放系數平均值分別為3%, 5%, 4%, 7%.00:00～06:00、10:00、13:00～17:00、23:00小時排放系數較小,06:00～10:00及 18:00～22:00小時排放系數較大.本研究長期跟蹤調研結果顯示,農村常住居民一般以中老年人為主,生活習慣大體為早晨燒煤旺火,晚上添煤封火.可以看出,民用散煤燃燒小時排放特征與居民的散煤燃用習慣及作息等生活因素相關性較大.

圖1 京津冀地區污染物排放系數Fig.1 The pollutant emission coefficient in BTH region

2.2.2 空間分布特征 京津冀地區各污染物排放空間分布特征見圖2.由圖2(a)可知,京津冀地區PM2.5排放主要集中在北部、東部及部分南部地區,如承德、天津、唐山、秦皇島、滄州、邢臺及邯鄲地區.京津冀西部地區排放強度偏低,大部分區縣PM2.5排放量不超過0.06萬t.京津冀地區CO的高排放地區主要集中在北京及天津地區(見圖2(b)).由于北京及天津地區使用的都是政府統一售賣的無煙煤球,該煤型CO排放因子較高,從而導致燃燒后CO排放量大[31].SO2和 NOx的排放高值區基本集中在天津、承德地區,如天津薊州區、天津寶坻區及承德圍場縣(圖2(c)～(d)).北京通州區燃煤量為90.54萬t,PM2.5、CO、SO2、NOx排放量分別為0.04, 9.12, 0.08,0.08萬t,表現出較高的污染物排放強度.值得注意的是,相較于北京通州區,年燃煤量高達92.53萬t的天津薊州區PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量僅為0.19,8.51, 0.12, 0.12萬t.根據調查結果顯示,北京地區已全面實行清潔型煤替代政策,該煤型污染物排放因子低于原煤,但 CO排放因子較高.此外,北京、天津地區型煤及原煤的使用比例也會對污染物排放結果造成影響.

圖2 京津冀地區污染物排放空間分布Fig.2 Spatial distribution of pollutant emission in BTH region

總體來看,京津冀地區各污染物排放地域分布特征明顯,污染物排放強度與民用散煤消耗量及人口密度等因素相關[32].區域在不利氣象條件下,可能產生復合型大氣污染,從而影響該區域及周邊的環境空氣質量[33].高時空分辨率的污染物排放清單是準確模擬區域空氣質量,研究大氣污染物傳輸機理,反映真實地空氣污染變化趨勢,從而制定精準化地大氣污染防控措施的重要前提[34].污染物排放清單輸入空氣質量模型前,需轉化為與空氣質量模型相對應的數據格式.如對于本文中民用散煤燃燒大氣污染物排放清單,需使用 GIS差值技術,將污染物排放量轉換為小時排放強度的網格化排放清單.高分辨率的污染物排放清單作為提供給空氣質量模型的重要輸入數據,有助于更好地了解區域空氣污染的真實情況,從而研究不同氣象條件下復雜的污染物形成機制,并針對區域污染制定精準的污染防控措施和政策.針對民用散煤燃燒對大氣環境質量的具體影響有待進一步研究.

2.2.3 不確定性分析 首先將輸入參數(燃煤量)設置為對數正態分布函數,標準偏差參考李朋等[20]研究設置為0.44;將輸入參數(型煤及原煤使用比例)設置為對數正態分布函數,標準偏差設置為0.10[35];將輸入參數(排放因子)設置為三角分布函數[36].然后對設置的概率密度分布函數隨機抽取樣本后,將樣本帶入模型輸出結果,采用輸出結果的平均值和標準差來描述量化結果的不確定性.

經過10000次重復計算,在95%的置信區間下,模擬得到京津冀地區民用散煤燃燒大氣污染物排放清單的不確定性范圍,如表6所示.PM2.5、CO、SO2、NOx的不確定性區間分別為-43.23%～47.94%,-27.32%～28.16%, -41.44%～41.30%, -36.58%～37.15%.結果與Cheng等[7]研究中2013年京津冀地區家庭燃煤產生的空氣污染物估算的不確定性結果相近.各污染物隨機誤差都呈現出輕微不對稱性,原因跟模型輸入參數的偏斜分布有一定關系[37].民用散煤燃燒大氣污染物排放清單的不確定性影響因素主要有散煤活動水平、燃用煤型、使用爐型及各污染物排放因子[8,13,16].其中,對于民用散煤活動水平的影響方面,現有統計年鑒數據與實際情況出入較大,嚴重低估了民用散煤的使用量[7,15,29].而對于燃用煤型及各污染物排放因子的影響方面,研究表明煤質中含硫量的差異是影響SO2排放因子大小的主要因素,SO2排放與煤中硫含量呈正相關[9-10].CO的產生主要與煤的燃燒效率有關,煤質中揮發分的含量直接影響 CO 排放因子.揮發分含量越高,燃燒越充分,爐子的熱負荷就越高,從而導致 CO 排放濃度低[38].使用爐型方面,使用不同爐型(如正燒爐、反燒爐、蜂窩煤爐等)進行民用散煤燃燒,對各污染物排放因子會造成差異性影響[19,39].不同的煤爐組合對空氣污染及緩解效率的影響也有一定差異[40-41].此外,民用散煤在不同燃燒狀態(如點火、封火、旺火階段等)各污染物排放因子也有所不同[42-43].

表6 京津冀地區民用散煤燃燒大氣污染物排放清單不確定性分析Table 6 Uncertainty analysis of atmospheric pollutant emission inventory of residential coal combustion in BTH region

3 結論

3.1 2018年京津冀地區民用散煤燃燒量共計3799.22萬 t,PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為9.27, 341.31 ,5.17, 5.44萬t.其中,北京地區PM2.5、CO、SO2、NOx的排放量分別為0.18, 40.86, 0.34,0.36萬t,天津地區PM2.5、CO、SO2、NOx排放量分別為0.62, 27.93, 0.38, 0.40萬t,河北省PM2.5、CO、SO2、NOx排放量分別為8.46, 272.52, 4.45, 4.68萬.邢臺為貢獻 PM2.5最多的地區,貢獻占比達 12%.保定為貢獻CO、SO2、NOx最多的地區,貢獻占比分別達15%, 12%, 12%.

3.2 京津冀地區民用散煤燃燒污染物排放時間分布特征顯示,污染物排放集中在 11月份～次年3月份,1月份排放占比最高可達 40%.大多數地區呈現出相同的日排放趨勢.8:00、11:00、18:00、21:00左右出現污染物排放峰值,各地區小時排放系數平均值分別為11%, 6%, 7%, 13%,最高值可達20%, 14%,21%, 30%.早上時段(00:00～11:00)、中午時段(11:00～12:00)、下午時段(12:00～17:00)、晚上時段(17:00～23:00)小時排放系數平均值分別為3%, 5%,4%, 7%.00:00～06:00、10:00、13:00～17:00 及 23:00小時排放系數較小,06:00-10:00及18:00～22:00小時排放系數較大.

3.3 京津冀地區民用散煤燃燒污染物排放空間分布特征顯示,各污染物排放地域分布特征明顯.其中,PM2.5排放主要集中在北部、東部及部分南部地區,如承德、天津、唐山、秦皇島、滄州、邢臺及邯鄲地區.西部地區排放強度偏低,大部分區縣 PM2.5排放量不超過0.06萬t.CO高排放地區主要集中在北京及天津地區.SO2和NOx的排放高值區基本集中在天津、承德地區,如天津薊州區、天津寶坻區及承德圍場縣.

3.4 經過10000次重復計算,在95%的置信區間下,京津冀地區民用散煤燃燒大氣污染物排放清單中PM2.5、CO、SO2和 NOx排放量的不確定性區間分別為-43.23%～47.94%、-27.32%～28.16%、-41.44%～41.30%及-36.58%～37.15%.