基于石墨烯的空間輻射探測傳感器設計與試驗研究

安 恒，李得天*，文 軒，楊生勝，張永哲，王 鹢，張晨光，王 俊，曹 洲

（1.蘭州空間技術物理研究所 真空技術與物理重點實驗室，蘭州 730000；2.北京工業大學，北京 100124）

0 引言

高分辨率輻射探測器能夠在室溫或室溫附近分辨出窄能量峰，為材料科學、天體物理學、國土安全以及核取證等領域的輻射探測提供新的能力。研究表明，利用硅漂移型探測器可以實現能量分辨率的顯著提升。目前還有一些潛在的可用于高分辨率輻射探測器的材料，如高密度高電荷數材料碘化汞（HgI2）、碲鋅鎘（CdZnTe）等。雖然這些材料具有很好的能量沉積能力，也可以實現大面積制備，但它們的電學特性和電荷收集性能會受到硅和鍺單晶基底的影響。此外，這些寬禁帶化合物半導體的摻雜、加工和集成電路技術遠不如單質半導體的成熟與先進，因而限制了它們的進一步應用。幾種輻射探測用半導體材料的電學特性參數如表1所列[1]。

表1 輻射探測用半導體材料的特性Tab.1 Characteristics of semiconductor materials for radiation detection

石墨烯是一種平面碳原子膜結構材料，具有獨特的電學和力學特性，包括極高的機械強度、極高的雙極性遷移率和高導熱性[1]。石墨烯可以通過標準的微芯片制造工藝形成圖案。由于石墨烯的固有電容幾乎可以忽略，因此在開發室溫高分辨率半導體輻射探測器方面具有特別的應用價值。將石墨烯應用到場效應晶體管結構中，有可能制備出具有很高分辨率的輻射敏感探測器。將石墨烯、基底吸收層和中子轉換層相結合，可用于中子探測，且具有體積小，轉換效率比塑料閃爍體高的優點，在未來空間中子、地面核爆、空間站中子輻射環境探測等方面具有廣闊的應用前景[2-3]。基于石墨烯的能帶結構和電場效應，主要針對石墨烯場效應管對電子和質子的輻照響應進行分析，為后續研制可用于空間電子和質子探測的小型化探測器提供指導。

1 石墨烯場效應晶體管的工作原理和探測方法分析

石墨烯是一種零帶隙半導體材料，導帶和價帶重合在Dirac點。在Dirac點附近，利用色散關系，石墨烯晶體在k空間單位面積的狀態數表示為：

式中：gs=2、gv=2分別為自旋簡并度和能谷簡并度；?為普朗克常數；vF為費米速度；q為Dirac點附近的電子態的相對動量；E為能量；π為弧度。石墨烯在Dirac點附近的態密度為：

即石墨烯在Dirac點的態密度與能量呈線性關系，在E=0處，態密度為零。

在電場的作用下，Dirac-費米子可以從電子（或空穴）連續轉變為空穴（或電子）。在距離Dirac點較遠的地方，石墨烯中只有單一的載流子，其濃度和加載的電壓成正比。由于電導率和載流子濃度成正比，因此石墨烯的電阻值受到電壓的影響，即石墨烯的電場效應[4-6]，如圖1所示。

圖1 石墨烯的電場效應Fig.1 Electric field effect of graphene

圖1（a）是石墨烯場效應晶體管的基本結構；（b）是在沒有輻照情況下石墨烯電阻隨電場強度的變化，圖中綠色圈表示的是場效應晶體管的Dirac點的位置；（c）是石墨烯晶體管遭受了輻射，其基底部分發生電離；（d）是石墨烯場效應晶體管的Dirac點發生了偏移。

石墨烯輻射傳感器包括3層：石墨烯敏感探測層、SiO2絕緣層和Si半導體吸收基底。其中，Si半導體吸收基底作為輻射探測的工作介質，吸收入射的射線并在基底內產生電子-空穴對；SiO2絕緣層在石墨烯探測層和Si半導體吸收基底之間形成絕緣，阻止輻射射線在基底內產生的電子直接被石墨烯接收。石墨烯敏感探測層主要用于感知輻射產生的電子所形成的電場。

射線入射到探測器Si半導體基底中，使其電離產生電子-空穴對，電子-空穴對數目與射線能量成正比。在石墨烯探測層和Si半導體吸收基底之間加載電壓，使探測器內部形成一個合適的電場分布，引導電子（空穴）向石墨烯探測層漂移，并被SiO2絕緣層阻擋而最終匯集在石墨烯探測層下方。匯集電子（空穴）產生電場改變石墨烯探測層所處的電場強度，石墨烯載流子濃度被電場調控，使石墨烯的電阻值發生改變。通過測量石墨烯電阻值的變化量，可以推算出其電場強度的變化量，進而可以推算出入射射線所產生的電子-空穴對數目，結合后續電子學系統得到入射射線的注量[7-8]，即得到空間輻射探測結果，如圖2所示。圖中Is是源極電流，Vs是源極電壓。常將柵極與源極之間的電壓稱為柵源電壓，記為VGS。

圖2 石墨烯場效應管輻射傳感器結構Fig.2 Structure of graphene field effect transistor radiation sensor

從圖2中可以看出，器件的幾何結構類似于金屬-氧化物-金屬（MOS）結構。當電壓通過背面歐姆接觸的柵極施加到半導體上時，在半導體的石墨烯下方形成一個耗盡區；耗盡區中剩余的固定電荷會產生一個內部電場，將由能量粒子撞擊產生的電子-空穴對分離；分離的電荷在絕緣體/半導體界面聚集，增強了施加于石墨烯上的橫向電場。通過施加恒定的源漏電壓，石墨烯電導率的變化可以被測量為漏源電流的變化。耗盡區域的深度決定了將被收集的電子-空穴對的數量，并與摻雜劑的密度以及背柵電壓的大小有關。

2 仿真分析

采用蒙特卡洛方法（Monte Carlo Method）對高能電子的穿透路徑以及能量沉積情況進行仿真，以獲得入射射線在基底介質中的穿透深度及能量沉積[9]。以500 keV電子為例，說明射線與基底介質相互作用過程。圖3所示為500 keV能量的電子在半導體硅材料中的運行軌跡模擬圖。圖中紅色線表示發生背散射后逃逸離開的電子運動軌跡，藍色線表示電子在Si片中的運動軌跡，500 keV電子的最大穿透深度能夠達到680μm。在實際傳感器制備過程中，可依據探測粒子的能量范圍，設計Si吸收層的厚度。500 keV質子在Si中的穿透深度和電離能損如圖4所示。

圖3 500 keV電子在Si中的運行軌跡Fig.3 500 keV electron trajectory in Si

圖4 500 keV質子的穿透深度和電離能損Fig.4 Penetration depth and ionization energy loss of 5 MeV proton

3 試驗器件制備

用CVD法沉積的單層多晶石墨烯薄膜制備試驗器件。為了探測空間輻射粒子，要求半導體探測敏感面積達到毫米量級，因此采用刻蝕技術將石墨烯薄膜刻蝕成陣列分布的微米大小的石墨烯單元[10-11]。

圖5為石墨烯場效應晶體管器件樣品（以下稱樣品），該樣品經退火處理，以改善電極的接觸特性[12]，使之盡量成為歐姆接觸。圖中1～6為電極。

圖5 金絲引焊樣品示意圖Fig.5 Schematic diagram of gold wire lead welding sample

為了表征測試的需要，采用金絲引焊工藝將微器件的電極1和2引出，方便器件的封裝互聯。

4 試驗結果及分析

4.1 試驗及數據

選擇4組樣品，依次編號為1#、2#、3#和4#，進行質子和電子輻照試驗，以驗證樣品的電學特性[13]。電子輻照試驗參數如表2所列。樣品制備完成并經拉曼測試之后，真空封裝保存，待輻照時再取出。輻照完成后再次將樣品真空封存，等待后期測試時拆封。

表2 電子輻照試驗參數Tab.2 Electron irradiation test parameters

用半導體參數測試分析儀Keysight B1500A測得的2#樣品在不同累積注量下電子輻照前后的輸出特性變化曲線如圖6所示，施加的漏源電壓VDS=1.0 V，柵源電壓VGS=0 V。為保證各個樣品之間的電學特性具有可比性，對輻照前后的測試數據進行了歸一化處理。

圖6（a）為線性坐標下的輸出特性曲線。可以看出，不同劑量電子輻照后，樣品的輸出特性（柵源電壓VGS為定值時，漏極電流ID與漏源電壓VDS的關系）大幅下降，表明電子輻照對樣品的電學特性具有較大影響。為了對比不同輻照劑量對樣品的影響程度，對線性坐標（Y軸）進行對數處理后得到圖6（b）。從圖可以看出，輻照后，樣品的輸出特性下降1～2個量級，但下降程度沒有隨電子輻照注量增大而顯示出明顯趨勢。

圖6 電子輻照前后樣品的輸出特性曲線Fig.6 Output characteristic curves of devices before and after electron irradiation

圖7為樣品輻照前后的轉移特性（漏源電壓VDS為定值時，漏極電流ID與柵源電壓VGS的關系）曲線。測試時施加的柵壓VGS=-50～50 V，漏源電壓VDS=0.1 V。可以看出，電子輻照后樣品的電流大幅下降。為對比 不同輻照劑量下的下降程度，進行了對數化處理。

從圖7（b）看出，電子輻照后歸一化電流隨柵壓的增加而下降的程度小于電子輻照前，表明樣品的柵極調控石墨烯溝道載流子濃度的能力有所下降。

圖7 電子輻照前后樣品的轉移特性曲線Fig.7 Transfer characteristic curves of samples before and after electron irradiation

對于質子輻照試驗，同樣設定40 keV的輻照能量，試驗參數如表3所列。樣品的保存方式與電子輻照樣品相同。

表3 質子輻照試驗參數Tab.3 Proton irradiation test parameters

圖8為質子輻照前后樣品的輸出特性曲線，測試參數與電子輻照樣品的輸出特性測試參數相同。從圖8（a）中可以看出，質子輻照對樣品的輸出特性影響是巨大的，導致了漏極電流的大幅下降；從圖8（b）可以看出，隨著輻照注量的增大，樣品的漏極電流逐漸減小，表明質子輻照注量與樣品電學特性的變化成正相關。

圖8 質子輻照前后樣品的輸出特性曲線Fig.8 Output characteristic curves of samples before and after proton irradiation

圖9為質子輻照前后樣品的轉移特性曲線。可以看出，隨著質子輻照劑量的增加，漏極電流降低，表明質子輻照對石墨烯的破壞較大；此外，從轉移特性曲線中還可以看出，質子輻照后，歸一化的漏極電流隨柵壓增大的變化程度變小，表明樣品的柵控能力下降，這與質子輻照增加了石墨烯的缺陷并一定程度破壞了SiO2介質層有關。

圖9 質子輻照前后樣品的轉移特性曲線Fig.9 Transfer characteristic curves of samples before and after proton irradiation

4.2 結果分析

電子輻照前后樣品的電流穩定性測試曲線（I-t曲線）如圖10所示。測試時施加的漏源電壓VDS=0.1 V，柵源電壓VGS=0 V，測試時長t=60 s。從圖中可以看出，輻照后樣品的電流明顯下降，電流穩定性稍變差，其中2#～4#穩定性下降較嚴重，但整體上輻照后樣品性能較為穩定。

圖10 電子輻照前后樣品的I-t曲線Fig.10 I-t curves of samples before and after electron irradiation

提取漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V時的漏極電流，再分別歸一化后，得到了漏極電流隨電子輻照注量的變化關系，如圖11所示。從圖中可以看出，電子輻照對石墨烯電學特性影響明顯。隨著輻照注量的增加，漏極電流呈現大幅下降后又上升的趨勢。對比漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V的漏極電流發現，VDS=0.1 V時的漏極電流受電子輻照影響程度大于VDS=0.1 V時的漏極電流，但二者的變化趨勢相同。

圖11 樣品的歸一化漏極電流隨電子輻照注量的變化Fig.11 The normalized leakage current of samples varies with electron irradiation dose

質子輻照前后樣品的漏極電流穩定性測試曲線如圖12所示。測試參數與電子輻照的測試參數相同。可以看出，質子輻照后雖然漏極電流大幅下降，但電流的穩定性仍然較好，表明質子輻照不影響樣品性能的穩定性。

圖12 質子輻照前后樣品的I-t曲線Fig.12 I-t curves of samples before and after proton irradiation

提取漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V時的漏極電流，再分別歸一化后，得到漏極電流隨質子輻照注量的變化關系，如圖13所示。可以看出，質子輻照對樣品的影響同樣較大，隨著質子輻照注量的增加，歸一化漏極電流逐漸下降。從圖中可以分析出，漏極電流的下降與石墨烯的缺陷增多有關；對比漏源電壓VDS=0.1 V和VDS=1.0 V的漏極電流，二者的下降趨勢和下降程度基本相同。此外，對比電子輻照的影響和質子輻照的影響，可以看出質子輻照的影響比電子輻照稍大。

圖13 樣品的歸一化漏極電流隨質子輻照注量的變化Fig.13 The normalized leakage current of device samples varies with proton irradiation dose

5 結論

研究驗證了石墨烯場效應管在收集輻射誘導電荷方面的應用。試驗研究發現，在無防護的情況下，石墨烯器件樣品的電學和光電性能衰減較小，具有較強的抗輻射能力。若后續對樣品進行封裝保護，樣品的抗輻射特性將進一步增強，輻射的影響會更小。電子和質子輻照試驗表明，樣品的電子輸運特性下降較大，因此在實際應用中，須對器件進行一定的封裝等防護，以免樣品遭受大劑量輻照后性能受到影響。