柔性Hf O2/Ta2O5疊層柵介質ZnO薄膜晶體管

胡偉濤，楊 帆，2，楊小天，王 超，2，王艷杰，2，孫名揚

（1.吉林建筑大學 電氣與計算機學院，吉林省建筑電氣綜合節能重點實驗室，吉林長春130118；2.吉林建筑大學 寒地建筑綜合節能教育部重點實驗室，吉林 長春130118；3.吉林師范大學，吉林 四平136099）

1 引 言

近年來，由于氧化物薄膜晶體管（TFT）［1］在有源矩陣驅動有機發光二極管（OLED）方面的廣泛應用，被越來越多地研究和報道。氧化鋅（ZnO）基［2-3］薄膜因其良好的光學和電學性能、良好的均勻性和較低的工藝溫度而備受關注，并成為顯示領域［4］的一個熱點，使其能夠滿足未來透明和柔性［5-6］顯示電子器件應用［7］的需要。然而，由于未來的顯示應用需要更大的驅動電流、小型化、更低的功耗、更低的工作電壓［8］，甚至需要更快的開關速度，因此不斷提高ZnO-TFT的整體性能至關重要。

實現上述要求的方法之一是增加柵極電容。一種方法是減小柵極電介質層的厚度，然而柵極電介質的精確厚度很難控制，并且可能導致高柵極泄漏電流。另一種方法是使用高K柵介質材料［9］來增加柵極電場的耦合。HfO2、Ta2O5就是很有前途的高K柵介質材料，理論上相對介電常數分別約為18、25。我們發現在ZnO和Ta2O5之間插入HfO2薄層可以顯著降低柵漏電流并改善界面的質量［10］。

本文研究了具有堆疊柵極電介質結構［11-12］的底柵頂接觸型ZnO TFT的電學特性。在PI襯底上沉積Al柵電極，并在柵電極上沉積了HfO2/Ta2O5疊層柵介質、ZnO有源層和源漏電極。為得到最佳電學性能，對基于該結構中Ta2O5層濺射過程中的時長、氧氬比進行了研究，然后再與Ta2O5單層柵電介質進行比較。測量的薄膜晶體管電學特性表明，該疊層結構的采用可以明顯改善柔性ZnO-TFT的電學性能。

2 實 驗

使用PI作為基底，疊層柵電介質底柵頂接觸型薄膜晶體管的結構如圖1所示。其制備工藝如下：將PI襯底放入丙酮、無水乙醇、去離子水中，依次超聲清洗15 min，之后用氮氣吹干；采用電子束蒸鍍系統（EB）沉積Al柵電極，厚度為100 nm；在室溫條件下，采用磁控濺射法依次沉積Ta2O5薄膜、HfO2薄膜、ZnO薄膜。采用射頻磁控濺射法沉積Ta2O5薄膜，濺射功率為150 W，濺射壓強為1.07 Pa，濺射時長分別為30，60，90 min，濺射氧氬比分別為0∶100，10∶90，20∶80。接著采用HfO2陶瓷靶（純度99.99%）在氧氬比為25∶75的氛圍中以150 W濺射功率、約1.07 Pa濺射壓強下沉積1.5 h的HfO2薄膜。采用ZnO陶瓷靶（純度99.99%）在氧氬比為5∶95、濺射功率100 W、濺射壓強1.07 Pa、濺射時長15 min的條件下沉積ZnO薄膜。通過光刻和濕法蝕刻工藝對ZnO溝道層進行圖案化。最后，沉積50 nm鋁（Al）形成源極和漏極，通過剝離工藝形成器件。上述制造的器件具有HfO2/Ta2O5疊層柵介質結構，同時，在相同工藝條件下，制備了相同厚度Ta2O5單層柵介質器件進行比較。器件的溝道長為20 μm，寬為300 μm。器件電學性能測試均由Keysight B1 500A型號半導體參數儀完成；采用英國Oxford公司生產MFP-3D型原子力顯微鏡（AFM）對薄膜的表面形貌進行探測；采用日本電子株式會社（JEOL）生產的JSM-7 610 F型掃描電子顯微鏡（SEM）對薄膜的表面及橫截面進行測試；采用美國Bruker公司生產的D8 Discover型HR-XRD X射線衍射儀對薄膜晶體結構、結晶度、晶粒尺寸進行定性分析和定量計算；電子束蒸鍍系統使用的是臺灣亮杰公司的EB-420型；磁控設備使用的是Kurt J.Lesker公司的PVD 75型。

圖1 TFT器件的結構示意圖Fig.1 Schematic diagram of TFT device structure

3 結果與討論

3.1 不同濺射時長Ta2O5薄膜

圖2為具有不同濺射時長Ta2O5介質層ZnO-TFT轉移特性曲線。其中，源漏極電壓VDS=5 V，表1給出了ZnO-TFT的電學性能參數。在Ta2O5濺射時長為60 min時，介質層厚度為400 nm，器件表現出最佳的電學性能：電流開關比為1.27×106，閾值電壓為9.1 V，亞閾值擺幅為0.54 V/decade，載流子遷移率為7.03 cm2/（V·s）。當Ta2O5薄膜較薄時，會有較大的泄漏電流［13-14］以及絕緣強度的下降，減弱了柵極調控能力，導致較小的Ion/Ioff比率。

表1 不同濺射時長Ta2O5疊層柵電介質TFT的電學參數Tab.1 Electrical performance of Ta2O5 stacking gate dielectric TFT with different sputtering duration

圖2 Ta2O5濺射時長分別為30，60，90 min的薄膜晶體管轉移特性曲線。Fig.2 Transfer characteristic curves of thin film transistors with Ta2O5 sputtering time of 30，60，90 min，respectively.

圖3為Ta2O5薄 膜 在30，60，90 min濺 射 時間下的AFM圖像。隨著濺射時長的增加，均方根粗糙度（RMS）逐漸增大，分別為0.93，1.15，1.28 nm。這是因為隨著厚度的繼續增加，微晶有更多的自由結合能，產生更大的晶粒和更大的表面粗糙度，增加了界面粗糙度散射效應［15］；并且由于粗糙的界面，陷阱態的數量會相應增加［16］，從而影響器件電學性能［17］。

圖3 Ta2O5不同濺射時長的AFM圖像。（a）30 min；（b）60 min；（c）90 min。Fig.3 Ta2O5 AFM images of different sputtering times.（a）30 min；（b）60 min；（c）90 min.

3.2 不同氧氬比制備的Ta2O5薄膜

圖4為具有不同氧氬比Ta2O5介質層ZnOTFT的轉移特性曲線。其中，源漏極電壓VDS=5 V。表2給出了ZnO-TFT的電學性能參數。在氧氬比為10∶90時，器件表現出最佳的電學性能：電流開關比為1.27×106，閾值電壓為9.1 V，亞閾值擺幅為0.54 V/decade，載流子遷移率為7.03 cm2/（V·s）。氧氣的加入填補了一定的氧空位［18］，從而減少了薄膜缺陷。同時，氧氣的含量也使得濺射粒子受到影響，進而影響到薄膜的生長質量［19］。

表2 不同氧氬比的Ta2O5疊層柵電介質TFT的電學參數Tab.2 Electrical performance of Ta2O5 stacking gate dielectric TFT with different oxygen-argon ratios

圖4 Ta2O5氧氬比分別為20∶80、10∶90、0∶100的薄膜晶體管轉移特性曲線。Fig.4 Transfer characteristic curves of thin film transistors with Ta2O5 oxygen-argon ratios of 20∶80，10∶90 and 0∶100，respectively.

圖5為不同氧氬比下生長的Ta2O5薄膜的XRD圖譜，同時用AFM測量了不同氧氬比下生長的Ta2O5薄膜的粗糙度，用SEM測量了不同氧氬比下Ta2O5薄膜的厚度，相關參數如表3所示。根據Scherrer公式可以計算平均晶粒尺寸，如式（1）所示：

表3 不同氧氬比的Ta2O5的表征參數Tab.3 Characterization performance of Ta2O5with different oxygen-argon ratios.

其中Dhkl是平均晶粒尺寸，k≈0.89是形狀因子，λ是X射線波長，β是半峰寬，θ是衍射角。由圖5不同氧氬比下Ta2O5薄膜的XRD光譜可以看出，在37°附近的Ta2O5峰與44°附近的SiO2峰相比較弱，說明Ta2O5薄膜的結晶度較低［20］。根據謝樂公式計算結果，隨著氧氣含量的增加，平均晶粒尺寸逐漸縮小。這是因為氧氣的加入會增大氧分子和氬分子的碰撞概率，從而減弱了濺射粒子的動能，使得Ta2O5晶粒尺寸減小，薄膜的成膜速率降低，薄膜厚度也相應變薄，這些都會對器件電學性能產生影響。由圖6不同氧氬比Ta2O5薄膜的SEM圖可以看出，薄膜質量較好，表面平整，顆粒尺寸均勻。

圖5 Ta2O5氧氬比分別為20∶80，10∶90，0∶100的XRD光譜。Fig.5 XRD spectra of Ta2O5 oxygen-argon ratios of 20∶80，10∶90 and 0∶100，respectively.

圖6 不同氧氬比Ta2O5薄膜的SEM圖。（a）0∶100；（b）10∶90；（c）20∶80。Fig.6 SEM images of Ta2O5 thin films with different oxygen-argon ratios.（a）0∶100；（b）10∶90；（c）20∶80.

3.3 疊層與單層柵電介質結構

圖7為Ta2O5單層柵電介質和HfO2/Ta2O5疊層柵電介質薄膜晶體管的轉移特性曲線。其中，源漏極電壓VDS=5 V，表4給出了其電學性能參數。相比于同等厚度Ta2O5單層柵電介質，使用HfO2/Ta2O5疊層柵電介質結構的薄膜晶體管總體展現出優異的電學性能。在電流開關比、閾值電壓、亞閾值擺幅、載流子遷移率達到了1.27×106、9.1 V、0.54 V/decade、7.03 cm2/（V·s）。由圖7可以明顯看出采用單層柵電介質的薄膜晶體管存在較大柵漏電流［21-22］，從而導致其開關比大幅減小，這可能與柵電介質材料與半導體層之間的界面態以及晶格適配有關。

圖7 Ta2O5單層柵電介質和HfO2/Ta2O5疊層柵電介質薄膜晶體管轉移特性曲線Fig.7 Transfer characteristic curves of Ta2O5 single-layer gate dielectric and HfO2/Ta2O5 stacking gate dielectric thin film transistors

表4 Ta2O5單層柵電介質和HfO2/Ta2O5疊層柵電介質TFT的電學參數Tab.4 Electrical parameters of TFT with Ta2O5 single-layer gate dielectric and HfO2/Ta2O5 stacking gate dielectric

圖8顯示了Ta2O5單層柵電介質和HfO2/Ta2O5疊層柵電介質層和ZnO有源層的橫截面SEM圖。單層結構Ta2O5為480 nm，疊層結構中Ta2O5、HfO2、ZnO分別為400，80，80 nm。從圖8中可以看出各層之間界面較為明顯，并且可以清晰地看出Ta2O5無論是與HfO2還是ZnO接觸，都會產生明顯的界面。然而，HfO2在與ZnO接觸時，在很大程度上改善了這種情況，二者之間形成了良好的界面［23-24］，從而提高器件性能和可靠性。另外，可以看出Ta2O5層有明顯的納米柱形狀晶粒邊緣懸掛鍵，可以為柵漏電流提供通道，而HfO2層的引入可有效阻隔這一路徑，使得柵漏電流顯著降低。我們認為這些是導致疊層柵電介質電學性能優于單層柵電介質的原因。

圖8 單層柵電介質（a）、疊層柵電介質層和有源層（b）的橫截面SEM圖像。Fig.8 Cross-sectional SEM images of single gate dielectric layer（a），stacking gate dielectric layer and active layer（b）.

4 結 論

本文研究了在不同條件下制備HfO2/Ta2O5疊層柵電介質材料對ZnO-TFT電學性能的影響。不同的濺射時長直接影響薄膜的厚度，較薄的柵電介質層會有較大的泄漏電流并導致絕緣性能的下降，同時厚度過大也會對絕緣層表面粗糙度產生影響。通過AFM觀察到隨著濺射時長的增加，薄膜的RMS逐漸增大，進而引起了界面粗糙度散射效應，對其電學性能產生負面影響。不同氧氬比直接影響晶粒尺寸大小，氧氣的引入一方面填補了氧空位缺陷，另一方面也增大了氧分子和氬分子之間碰撞的概率，減弱了濺射粒子動能，使薄膜厚度減小。通過SEM和X射線衍射儀（XRD）觀察到氧氣的引入使薄膜的厚度減小，結晶度變差，晶粒尺寸也變小。在疊層柵電介質與單層柵電介質比較中，單層柵電介質結構薄膜晶體管的柵漏電流較大，這與柵介質-半導體層界面和絕緣層材料有關。通過橫截面SEM圖也證實了這一點，Ta2O5薄膜存在明顯的納米柱形狀晶粒邊緣懸掛鍵，為柵漏電流提供通道，HfO2層的引入可以明顯改善這一情況。疊層柵電介質結構薄膜晶體管優異的電學性能可以為未來柔性顯示提供可行的解決方案。