超快二維電子光譜與激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)（特邀）

宋寅，朱銳丹，余爽，啜曉娟，邱麗榮，趙維謙

（1 北京理工大學(xué) 光電學(xué)院，北京100081）

（2 中國(guó)科學(xué)院物理研究所 軟物質(zhì)物理實(shí)驗(yàn)室，北京100190）

0 引言

太陽(yáng)光是地球上最主要的能量來(lái)源。在自然界中，高等植物、海藻、細(xì)菌等通過(guò)光合作用將光能儲(chǔ)存在化合物中，為人類(lèi)提供了食物和化石燃料。在人造系統(tǒng)中，光伏電池利用半導(dǎo)體或有機(jī)共軛分子等將光能轉(zhuǎn)換成電能，光催化系統(tǒng)通過(guò)捕光分子、催化劑和光能合成人類(lèi)所需的燃料或者化合物。人造光合作用系統(tǒng)則與光合蛋白類(lèi)似，利用多個(gè)催化過(guò)程，將光能轉(zhuǎn)換成化學(xué)能，并儲(chǔ)存在甲醇等高能量分子中。揭示這些復(fù)雜系統(tǒng)的光能轉(zhuǎn)換機(jī)理的關(guān)鍵之一在于如何精確表征光誘導(dǎo)激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)［1-2］。

時(shí)間分辨光譜是用來(lái)表征激發(fā)態(tài)動(dòng)力學(xué)的重要手段。隨著激光技術(shù)的發(fā)展，時(shí)間分辨光譜已從微秒（10-6）時(shí)間分辨率發(fā)展到了飛秒（10-15），甚至阿秒（10-18）時(shí)間分辨率，其觀測(cè)對(duì)象也從最初的擴(kuò)散控制動(dòng)力學(xué)，拓展到了超快的振動(dòng)態(tài)、電子態(tài)與電子的運(yùn)動(dòng)［3-4］。然而，高時(shí)間分辨率仍不是揭示復(fù)雜體系動(dòng)力學(xué)機(jī)理的充分條件。這是由于復(fù)雜體系的不同組分往往具有重疊的光譜峰，其動(dòng)力學(xué)過(guò)程往往在時(shí)間上重合。如何獲取更多的信息來(lái)解耦重疊的光譜峰以及重合的動(dòng)力學(xué)過(guò)程是揭示動(dòng)力學(xué)機(jī)理的關(guān)鍵。

針對(duì)該問(wèn)題，一方面，一系列一維時(shí)間分辨光譜方法被發(fā)明，包括瞬態(tài)吸收光譜、熒光上轉(zhuǎn)換光譜、瞬態(tài)光柵、飛秒受激拉曼光譜、時(shí)間分辨和頻光譜與時(shí)間相關(guān)單光子計(jì)數(shù)等［5-6］。……