熔融物與混凝土相互作用的機理模型應用研究

楊洋，孫佳麗，李漢辰，豆朝宗

中國核電工程有限公司，北京，100840

0 引言

熔融物與混凝土的相互作用是在輕水堆發生嚴重事故過程時，在某些嚴重事故序列中，堆芯的燃料棒、燃料棒支架、堆芯支撐構件等熔化的構件組成的混合熔融物，會熔穿壓力容器壁，落入混凝土下隔室（堆坑）中，發生的熔融物與混凝土的相互作用（MCCI）。

為了了解MCCI相關現象，國際同行開展了許多不同規模的實驗和理論研究，并且開發了精細化模擬MCCI現象的軟件。在1970-1990年代，開展了很多實驗如Sandia Nat. Lab.-SS、SWISS、SURC和 HOT SOLID[1-2]。這些實驗主要是分析混凝土在消融過程中的行為、釋放的裂變產物和混凝土的消融動力學。最近的MCCI試驗主要研究兩個方面：混凝土的二維消融和硬殼的生成、熔化偏析。與此同時，關于MCCI的研究也開展了很多數值方法模擬熔融物與混凝土相互作用，例如CORCON、COSACO、WECHSL、TOLBIAC-ICB、ASTEC/MEDICIS等軟件。在這些軟件的計算過程中，一維的混凝土消融模型通過與實驗SWISS和SURC數據的對比，得到很好的預測計算結果，熔化溫度隨時間的變化也被預測得很好。但是也存在實驗數據和計算值偏差較大的情況。

國內針對MCCI的研究主要集中在利用現有程序對發生MCCI時堆腔消融深度及氫氣產量等的計算分析。中國原子能研究院、中國核電工程有限公司（核工業第二研究設計院）先后使用相關計算程序對核電站在全廠斷電、小破口及蒸汽發生器傳熱管破裂等嚴重事故過程中的MCCI現象進行了模擬，給出了堆腔的消融深度及氫氣產量[3]。

本文通過研究熔融物與混凝土相互作用時復雜的機理模型，包括熔融物向周圍混凝土的對流換熱模型、熔融物向上部熱構件的輻射換熱模型、硬殼生成模型、混凝土消融模型和相關化學模型，給出了模擬MCCI過程的設計框架。

1 MCCI機理模型

MCCI過程中包括復雜的物理和化學現象，特別是其中的傳熱傳質過程。MCCI的傳熱傳質過程如圖1所示，在MCCI過程當中，熔融物中的裂變產物釋放的衰變熱和相關放熱化學反應釋放的熱量持續給熔化的物質加熱。這個過程當中較高的溫度和熱流密度可能使混凝土分解和融化[4]。混凝土分解產生的大量水蒸氣（H2O）和二氧化碳（CO2）與金屬反應并產生氫氣（H2）和一氧化碳（CO），會導致安全殼超壓，其中的H2和CO是可燃氣體，若發生燃燒也增加了瞬間超壓的風險。進一步，若混凝土堆坑被熔融物熔穿，也會導致安全殼失效。除此之外，在堆芯碎片相互作用過程中形成的氣溶膠會增加安全殼內的放射性源項。

（虛線-產生氣體的過程；實線-熱源、熔融物向外的傳熱過程）

基于以上過程，本文主要研究內容包括熔融物向混凝土的傳熱過程、熔融物向上部熱構件的輻射換熱過程、硬殼的生成和混凝土的熔蝕過程。

1.1 熔池層結構模型

通常來說，熔融物包含五種組分，由輕到重分別為：LOX-輕氧化物；LMX-輕的金屬與氧化物混合物；MET-金屬；HMX-重的金屬與氧化物混合物；HOX-重氧化物。

在實際的反應堆工況下，熔融物的成分可以從完全的金屬層到完全氧化層或者兩者混合的范圍內過渡，在本文的研究過程當中，采用金屬層和氧化層均勻混合的模型假設。

1.2 守恒方程

在MCCI的傳熱傳質過程中，采用最基本的質量和能量守恒方程計算熔融物與混凝土相互作用的過程。

質量守恒方程如下：

其中mside、mbasement—為側壁、底部混凝土的質量；mcore—為從下封頭掉落的熔融物質量。

能量守恒方程考慮6個能量源項。最主要的一個熱源是裂變產物釋放的衰變熱。其他的源項包括從失效的RPV流出的熔融物的熱量、金屬和混凝土分解產生的H2O和CO2發生的氧化反應產生的熱量、冷凝階段Zr和SiO2的化學反應釋放的能量、熔融物向混凝土傳遞的能量、熔融物向混凝土傳遞的能量、熔融物向上部熱構件傳遞的能量。

能量守恒方程如下：

其中，Qm為熔融物質量變化損失的能量；Qdec為衰變能；Qht為熔融物與其他部件的傳遞的熱量；Qrad為向周圍環境輻射的能量；Eox為熔融物中氧化產生的熱量；Ede為混凝土分解產生的熱量；Qc為熔融物向硬殼傳遞的熱量；Qent為熔融物的熔化流通過產生的氣泡夾帶穿過上部硬殼損失的能量；Qrpv為RPV質量變化產生的能量；Qadd為質量計算錯誤產生的額外能量。

1.3 化學反應模型

在熔融物和混凝土的相互作用過程中，當熔融物溫度足夠高，混凝土開始分解并釋放出氣體。

這里主要考慮的分解反應如下：

混凝土分解出來的水蒸汽和二氧化碳會與熔融物中的金屬發生反應，產生H2和CO。反應方程式如下：

Zr和熔融的SiO2也會發生化學反應。主要的反應如下：

其中，方程（11）在2784K以下發生，其他的反應只在2784K以上發生。

1.4 熔融物向混凝土壁面傳熱模型

熔融物和混凝土之間的傳熱過程直接影響混凝土的熔蝕速率，隨著時間的延長堆腔可能會失效。向側部和向底部的傳熱系數與熔融物的固化份額系數成指數關系。而熔融物周圍混凝土壁面的傳熱量為：

其中，Tcorium0，TCN分別為熔融物初始溫度和混凝土壁面溫度；A為熔融物與混凝土的接觸面積。

1.5 熔融物向上部熱構件的輻射換熱模型

熔融物向上部熱構件輻射換熱的過程中，可以把熔融物和上部空間視為兩個物體組成的輻射傳熱系統，如圖2所示。

這里將熔融物和上部熱構件看成是由兩個表面組成的封閉系統，重點在于灰體表面間輻射傳熱的計算方法。黑體系統輻射傳熱量計算的關鍵在于角系數，但對于灰體系統的情況就要復雜得多，這是因為：①灰體表面的吸收比小于1，投入到灰體表面上的輻射能的吸收不是一次完成的，要經過多次反射；②由一個灰體表面向外發射出去的輻射能除了自身的輻射力外還包括了被反射的輻射能在內。所以本文考慮有效輻射的概念，即單位時間內離開表面單位面積的總輻射能。系統的輻射傳熱量為：

其中，εS為相較于黑體系統的灰體系統的修正因子；A1為熔融物的表面積即計算面積；A2為上部熱構件下表面；X1,2為熔融物表面1發出的輻射能中落到上部熱構件下表面2的百分數，即熔融物表面1對上部熱構件下表面2的角系數；E1，E2分別是熔融物和上部熱構件的熱量。

假設：

（1）由熔融物表面1發出的落在熱構件下表面2的輻射能與熔融物表面1發出的總的輻射能相等，即熔融物表面1發出的輻射能全部落在熱構件下表面2上，角系數X1,2=1；

（2）表面積A1和A2相差很小，即A1/A2→1。

則系統的輻射傳熱量Ф1,2式（15）則可簡化為：

1.6 混凝土消融模型

早期的堆芯熔融物-混凝土相互作用試驗清楚地顯示，熔融物與混凝土之間的傳熱控制著混凝土侵蝕[5]。

穿過熔融物與混凝土的接觸界面i的熱流密度由下式給出：

其中，h為熔融物與混凝土的換熱系數；Ti為熔融物與混凝土邊界的表面溫度。

熔蝕混凝土邊界上的熱平衡方程式如下：

其中，ΔHconcrete為加熱和熔化單位質量混凝土所需的分解焓；ρ為混凝土的質量密度；vabl為熔融物與混凝土界面i上的局部熔蝕速率；δabl為時間t內混凝土的熔蝕深度。

1.7 硬殼生成模型

當熔融物接觸到混凝土壁面時，如圖4所示，就會出現硬殼。隨著熱傳導過程，混凝土壁面溫度和硬殼與混凝土之間的界面溫度開始上升；而隨著溫度的上升，硬殼向混凝土壁面傳遞的熱量也逐漸減少。

根據硬殼向混凝土傳遞熱量的能量守恒，可以得到硬殼生成的厚度為：

其中，λcrust為硬殼的導熱系數；TiCrustCorium為硬殼與熔融物之間的界面溫度；TiCrustCN為硬殼與混凝土壁面的硬殼溫度。

2 MCCI過程的模擬實現

基于以上機理模型，本文給出了MCCI過程中熔融物向混凝土下壁面和側壁面的軸向和徑向的對流換熱過程、熔融物向上部熱構件的輻射換熱過程、硬殼的生成、混凝土消融等過程的模擬實現方法，如圖5所示。

如圖5所示為MCCI模擬的流程圖，首先對熔池進行幾何建模，然后分別計算向下腔室和側壁混凝土的對流換熱系數和對流換熱量、向上部熱構件的輻射換熱系數和輻射換熱量、混凝土的熔蝕深度，此時，對熔融物溫度是否降低至起固相線溫度進行判斷，若到達固相線溫度，則硬殼開始生成并計算隨時間變化的硬殼厚度。隨后，對熔融物和混凝土壁面的溫度進行重新計算。最后，當熔融物溫度降低小于混凝土壁面溫度時，計算停止；當混凝土的熔蝕深度大于混凝土的壁厚時，停止計算，此時混凝土被熔穿。

3 結語

本文研究了熔融物與混凝土相互作用（MCCI）的復雜現象，給出了熔池層結構、守恒方程、化學反應、熔融物向混凝土壁面傳熱、熔融物向上部熱構件輻射換熱、混凝土消融、硬殼生成等物理化學模型，并基于模型給出了模擬實現的流程設計，為嚴重事故中MCCI過程的研究奠定了基礎。