基于MARC理論計算設計回收鈾分離級聯

孫繼全 楊小松 王 鵬 張育颯

（中核陜西鈾濃縮有限公司，陜西 漢中 723312）

0 引言

當前，我國能源結構中非化石能源占比約為15%，在碳達峰、碳中和的大背景下，我國能源電力系統清潔化、低碳化轉型進程將進一步加快，核能作為近零排放的清潔能源，具有廣闊的發展空間。“十四五”規劃和2035年遠景目標綱要指出，要安全穩妥推動沿海核電建設，預計到2025年核電運行裝機容量可達到7 000萬千瓦，在建機組容量接近4 000萬千瓦。

隨著核電機組投運需要越來越多的核燃料，同時也將會產生更多的乏燃料。現階段我國核電站大多采用壓水堆，使用的核燃料U的豐度通常為3.5%到4.5%，而卸出的乏燃料中U的豐度一般還剩余0.9%到1.1%，可見乏燃料中含有可觀的再利用鈾資源，如果將乏燃料中的鈾資源再回收利用，可減緩天然鈾資源的消耗速度，有利于保障核電的長期穩定發展。

乏燃料從反應堆卸出后，要經過中間冷卻儲存、剪切溶解后處理、鈾濃縮和核燃料元件制備等環節。本文只針對氣體離心機濃縮回收乏燃料中U進行級聯計算和設計。回收鈾中鈾的同位素有U、U、U、U和U，所以回收鈾的分離濃縮屬于多組分分離問題，多組分分離理論是回收鈾分離濃縮的理論基礎和依據。

1 MARC解析解

級聯理論研究的內容就是級聯的計算設計、分析級聯性能等，怎樣設計和運行級聯，搭建成本低、級聯效率高的級聯是級聯理論研究的主要目的。對多組分的分離的研究討論大多都是在準理想級聯中完成的，俄羅斯的G.A.Sulaberidze等學者，提出分離多組分同位素的準理想級聯方案，還對準理想級聯的特殊形式MARC（Matched Abundance Ratio Cascade）模型進行了理論分析，得出級聯參數的解析解。MARC以在多組分級聯的料流匯合點處兩個關鍵組分的相對豐度匹配而得名，可通過改變關鍵摩爾質量M*對級聯進行優化，其特點是當級聯足夠長時，分子摩爾質量M≤M*的組分在級聯的濃化方向得到濃縮，M＞M*的組分在級聯的貧化方向得到濃縮。

當級聯運行達到定常態，MARC各參數的解析解：

對于級聯濃化段：

對于貧化段：

級聯精貧料中各組分的豐度C和C：

再進一步求得各級各組分貧化流流量和供料流流量：

以及各級的流量和豐度：

式中，M稱之為關鍵摩爾質量（key molar mass[6]），它是互相匹配的兩種組分的分子摩爾質量的代數平均；M和M分別是第i、j兩種組分的摩爾質量數；γ為基本全分離系數。

2 回收鈾MARC計算及設計

2.1 回收鈾的特殊性

表1是天然鈾和回收鈾的各組分的摩爾質量和豐度，C表示天然鈾的各組分豐度，C表示回收鈾的各組分豐度，回收鈾的各組分豐度是壓水堆VVER-440的乏燃料儲存10年后的典型豐度。

表1 天然鈾和回收鈾中各組分的摩爾質量及其豐度

回收鈾分離濃縮后要滿足以下兩個條件：

（1）由于U及其衰變產物的強放射性，回收鈾回堆燃燒前必須除去U或將其稀釋到一定的程度。分離濃縮后回收鈾中的U與U豐度比須滿足：

（2）回收鈾在反應堆內燃燒時，回收鈾中的U會吸收中子，進一步轉變為Np或Pu。為了補償U對燃耗深度的負面影響，須將回收鈾中的U濃縮到更高的豐度，一般滿足：

式中，C表示濃縮后回收鈾中U的豐度；表示濃縮后天然鈾中U的豐度；C表示濃縮后回收鈾中U應達到的豐度；K是與反應堆類型有關的補償因子，一般K=0.2～0.6。

設定濃縮天然鈾C=3.5%，補償因子設定為K=0.25，利用MARC理論設計出合理的級聯，使回收鈾達到與豐度為3.5%的天然鈾同樣的燃耗深度。

2.2 回收鈾級聯初步計算

先以只有一個供料點的單層MARC進行計算。為了與依據矩形級聯模型計算得出的參數進行比較，設定目標組分U的精貧料端的豐度與高磊的研究一樣，即U在級聯精貧料端豐度分別為0.041和0.000 068。設供料流量F=1個單位流量，基本全分離系數。選取U和U作為關鍵組分。利用MATLAB計算出級聯的總級數和供料級序數為22級和第14級；精料流量P=0.204；各組分在精貧料取料中的豐度見表2。

表2 各組分在精、貧料端中的豐度

可以看到，U被濃縮到4.0383%，根據條件（8），C即U的豐度滿足約束條件（8）。而U被濃縮到4.901 3×10，C/C=1.21×10，不滿足約束條件（7），需要重新設計級聯對以便對U進行稀釋。

利用矩形級聯模型進行計算時，對U的稀釋通常有兩種方案：一是重新設計一個級聯（凈化級聯），在凈化級聯的不同級加入第一個級聯的精料和運載氣體，U在精料端得到濃縮，從貧料端取產品，或者在級聯中部設置凈化級；二是重新設計一個級聯，用天然鈾作為主供料，回收鈾作為附加供料，以此提高U在整個級聯里的含量，起到稀釋U的作用，產品從精料端收取。下面僅針對第二種方案，用MARC模型進行計算。

2.3 有附加供料回收鈾的級聯計算

級聯有兩個供料點，用天然鈾作為主供料，回收鈾作為附加供料。固定天然鈾供料量和回收鈾供料量之和F+E=1個單位流量，以供入的天然鈾最少和級聯相對總流量最小而使產品滿足要求為目標，計算天然鈾不同的供入級、不同的供入量與級聯參數之間的關系，得到天然鈾的最佳供料位置和供料量，如圖1、圖2所示。

圖1 單位精料對應總流量隨附加供料量及位置的變化

圖2 232U與235U豐度之比隨附加供料量及位置的變化

可以看出，單位精料對應的級聯總流量隨著天然鈾供料量增加而增加，而隨著天然鈾供料位置向回收鈾供料位置靠近，單位精料對應的級聯總流量先增加后降低；要滿足約束條件（7），天然鈾供料流量至少為0.11，而對應的供料位置在回收鈾供料級的前一級。綜上，要產品豐度滿足要求，同時兼顧最少天然鈾供入量和最小級聯相對總流量，級聯總級數為22級，回收鈾的供入級為第14級、供入量為0.89，天然鈾供入級為第13級、供入量為0.11，對應的單位精料級聯總流量∑G/P=546。

確定級聯的外參量之后，可計算出了各組分在精貧料取料中的豐度見表3。同時，計算出級聯各級流量分布以及各組分沿級聯的豐度分布，分別如圖3、圖4所示。

圖3 有附加供料的級聯流量分布

圖4 有附加供料的級聯的各組分豐度分布

表3 有附加供料的各組分在精、貧料端中的豐度

U被濃縮到4.056 3%，U被濃縮到1.697 0%，根據條件（8），算出C=3.924 2%，即U的豐度滿足約束條件（8）。而U被濃縮到4.453 2×10，可算出C/C=1.098×10，滿足約束條件（7）。

在本方案中，計算得到單位精料對應的級聯總流量∑G/P=546；而矩形級聯得到的單位精料級聯總流量∑G/P=1 452。可見，對于回收鈾的分離濃縮，得到同樣豐度和流量的產品，如果采用階梯級聯去逼近MARC，會大幅減小級聯的總流量。

3 結論

本文以多組分分離MARC為級聯模型，設計了分離回收鈾的級聯方案，用MATLAB軟件編程對設計的級聯方案進行了計算，得到了符合要求的產品。得出以下結論：

（1）只有一個供料點的一次分離產品不能滿足要求。

（2）采用附加供料分離回收鈾，產品能達到要求的同時，與采用矩形級聯級模型計算出的結果相比，具有分離級數少、單位產品對應的總流量小等優點。

（3）如果采用階梯級聯對回收鈾進行分離濃縮，相對矩形級聯，能明顯降低級聯的建設成本和運行成本。