球形顆粒Li4SiO4吸附CO2反應動力學研究

袁偉洋，秦昌雷，陳 結，陳淑珍，冉景煜

(1.重慶大學 低品位能源利用技術及系統教育部重點實驗室，重慶 400044；2.重慶大學 煤礦災害動力學與控制國家重點實驗室，重慶 400044)

0 引 言

溫室氣體特別是CO2大量排放引起的全球氣候變化問題對于社會、經濟和環境的協調可持續發展產生了嚴重影響。截至2021年，大氣中有CO2濃度已經達到415×10-6，較1980年增加20%以上[1]，且仍在快速增加，這將導致全球平均氣溫的進一步升高。因此，減少人為CO2的大量排放已經迫在眉睫。

高溫CO2吸附是一種極具潛力的碳捕集技術[2]。相較于吸收法等捕集技術，高溫CO2吸附的CO2捕集容量與反應動力學特性更優、綜合能耗更低、且對設備無腐蝕，因此可以更為高效、低成本地減少CO2排放。該技術通過高溫吸附劑在吸附和脫附反應器內對CO2的吸附和脫附過程來實現碳捕集。因此，吸附劑是CO2捕集過程連續運行的核心，其性能會極大地影響CO2的捕集效率。目前，較為常見的高溫CO2吸附劑主要有CaO基吸附劑[3-6]和Li4SiO4基吸附劑[7-10]。相比較而言，Li4SiO4基吸附劑的長效穩定CO2吸附量為0.2～0.3 g/g，優于CaO基吸附劑，且其脫附溫度與能耗更低，因而近些年開始逐漸受到廣泛關注。

Li4SiO4基吸附劑主要通過固相反應法、溶膠-凝膠法、沉淀法等進行制備[11-12]，并通過摻雜堿金屬碳酸鹽(K2CO3，Na2CO3等)或金屬元素(Fe，Al等)、以及改善材料孔隙結構(球磨、酸洗)等方法強化其CO2吸附性能[13-14]。反應過程的宏觀動力學特性則主要是基于收縮核模型、Jander模型等來研究Li4SiO4的吸脫附速率常數、活化能等動力學參數[15-16]。……