包殼相關行為對嚴重事故進程的影響分析

袁顯寶， 石強， 張彬航*， 魏靖宇， 張永紅， 周建軍， 郭盼

(1.三峽大學機械與動力學院， 宜昌 443002； 2.湖北省水電機械設備設計與維護重點實驗室， 宜昌 443002)

核電站嚴重事故下,鋯合金包殼與水反應是安全殼內氫氣的主要源項。2011年，海嘯沖破了日本福島第一核電站發生的防御設備，導致廠內交直流電源喪失，地震及海嘯造成的嚴重破壞導致外部援助無法到達，堆芯失去冷卻，導致此次嚴重事故[1]。事故后期發生數次氫氣爆炸現象，造成最后一道安全屏障破壞。包殼行為主要包括外側鋯合金與水反應，內側熔融液鋯與二氧化鈾的共晶反應。破口事故中，燃料包殼迅速升溫會引起嚴重后果[2]。因此，對包殼行為進行研究是非常有必要的。石興偉等[3]研究發現二氧化鈾與二氧化鋯共晶反應能夠加速燃料和包殼的失效，促進堆芯損壞進程加速；Zhu等[4]應用移動粒子半隱式方法開發共晶反應模型，發現在反應堆嚴重事故期間，共晶反應可以導致燃料包殼的低溫熔化和堆芯結構失效；文獻[5-7]在Prater-Courtright原始數據的基礎上，與其他試驗進行對比分析，考慮了蒸汽不足和β-Zr氧化后轉化成α-Zr(O)時氧化速率變慢的現象，以及不同氧化層中的溫度梯度和氧的擴散系數，并給出了溫度在1 800 K以上的最佳擬合關系式；石興偉等[8]對目前廣泛使用的鋯水反應氧化模型進行評述，得出Cathcart-Pawel & Volchek-Zvonarev的氧化模型在包殼溫度預測以及產氫量等方面與試驗測量保持一致，且準確性高于其余模型。上述研究分別針對包殼共晶反應以及不同鋯水反應氧化模型進行了研究，但是對于包殼相關行為對嚴重事故進程影響的研究較少。現使用一體化嚴重事故分析程序，對百萬千瓦級壓水堆核電廠進行建模，在發生全場斷電疊加熱管段破口事故下，研究包殼行為對嚴重事故進程的影響。

1 程序介紹

針對典型百萬千瓦級壓水堆核電站進行建模，如圖1所示為一回路系統節點圖。一體化嚴重事故分析程序將整個一回路分為破口環路和未破口環路。發生事故的環路稱為破口環路，且破口環路上有穩壓器。未破口環路包括熱管段、蒸汽發生器(熱段傳熱管、冷段傳熱管)、過渡段和冷管段。破口環路包括熱管段、蒸汽發生器(熱段傳熱管、冷段傳熱管)、過渡段、冷管段和穩壓器。

圖2為堆芯節點圖，核電站的堆芯模型是為了模擬堆芯內的熱工水力相應，含有堆芯邊界內的氣液兩相及三相流以及嚴重事故序列中所有階段的堆芯構件相應。堆芯節點的劃分比其他節點更復雜，建模中該部分的參數通常用于定義反應堆的輸入參數。

堆芯分為七個徑向環和十三個軸向層。堆芯軸向上共有十三層，分為十層堆芯活性區與三層非活性區，其中的三層非活性區有一個在頂部，分別為堆芯上部隔板和上部氣體腔室；有兩個在底部為堆芯下部支撐板和下部氣體腔室與下部隔板。

圖1 一回路系統節點圖Fig.1 Nodalization of one-loop system

圖2 堆芯節點圖Fig.2 Nodalization of core

2 事故假設與模型介紹

2.1 事故假設

對于全場斷電疊加不同尺寸熱管段破口事故,做出如下事故假設。

(1)0時刻，發生全場斷電疊加破口事故。

(2)破口直徑劃分為4 cm(小破口)、13 cm(中破口)、30 cm(大破口)[9]。并分別命名為SBO1、SBO2、SBO3。

(3)破口事故發生位置為熱管段。

(4)破口高度(相對壓力容器底部)為8.095 m。

(5)當堆芯出口溫度超過650 ℃時，開啟穩壓器安全閥。

(6)當換料水箱水位低于2.7 m限值時，開啟循環泵。

嚴重事故運行時間為25 000 s,最大計算時間步長為0.5 s。

2.2 鋯水反應精細化計算模型

嚴重事故中，鋯合金包殼與水蒸氣劇烈的氧化反應會對堆芯產生嚴重后果。鋯水反應計算過程，根據現在很多的測試結果和Zr-O相圖顯示，相轉換點約為1 773 K(四方相ZrO2開始轉變為立方相ZrO2)[10]。

本文中采用的計算模型，Cathcart-Pawel式與溫度在1 773 K以下的鋯合金包殼氧化分離實驗的數據吻合較好[5]；Volchek等[6]對溫度為1 800～2 400 K的鋯合金包殼-蒸汽氧化數據進行整理評估，并充分考慮了不同氧化層溫度梯度變化和蒸汽不足的情況，得到了一份最佳擬合關系式。根據溫度范圍，將模型分為低溫段(T<1 773 K)、高溫段(T>1 800 K)，溫度在1 773～1 800 K之間為過渡段，采用線性插值計算，詳細模型見表1。

表1 氧化速率常數關系式

2.3 包殼共晶模型

嚴重事故下，鋯合金包殼與水蒸氣反應生成二氧化鋯層，在燃料與包殼接觸良好的情況下，當包殼溫度達到鋯的液化溫度時，則會發生包殼的共晶反應。同時發生的反應如下。

(1)二氧化鈾燃料熔化在熔融的液鋯中。

(2)二氧化鋯熔化在熔融的液鋯中，在熔融區域有U-Zr-O生成。

二氧化鈾芯塊內的溶解長度δu(m)服從霍夫曼動力學關系式所示的拋物線定律[11]，即

(1)

Ku=0.104e-3.103 95×108/(RT)

(2)

式中：Ku為二氧化鈾在熔融液鋯中的溶解速率；t為時間,s；R為理想氣體常數；T為包殼溫度，K。

同理，可以得到二氧化鋯在熔融液鋯中的溶解速率為

(3)

3 計算分析

3.1 事故分析

選取破口面積為0.7 m2的大破口疊加全場斷電事故對鋯水反應精細化計算模型進行驗證(Baker-Just代表原有的鋯水反應模型，Volchek-Zvonarev代表修改后的鋯水反應模型，E為開啟共晶模型)

圖3所示為堆芯產氫量變化曲線，可以看出，共晶模型開啟/關閉兩種狀態下，兩組數據堆芯產氫量有較大差異。開啟共晶模型狀態下，包殼部分鋯合金由于鋯水反應產生二氧化鋯，當達到共晶反應條件時，部分二氧化鋯將熔化在熔融的液鋯中。因此關閉共晶反應產生的氫氣約為720 kg，比開啟共晶反應多大約420 kg。對比開啟共晶模型后，兩段堆芯產氫量變化曲線，Baker-Just模型堆芯產氫量最終為297.3 kg， Volchek-Zvonarev模型堆芯產氫量最終為273.2 kg，模型修改后，堆芯產氫量減少了24.1 kg。兩段曲線主要差異出現在2 500 s以后，此時由于堆芯熱量積累，結合圖4堆芯最高溫度變化曲線，由于模型的主要差異在于高溫下鋯水反應速率不同，Volchek-Zvonarev模型由于考慮不同氧化層溫度梯度變化和蒸汽不足的情況，產氫速率較Baker-Just模型低。結合圖5中堆芯液位變化曲線，在2 000 s附近，滿足換料水箱開啟條件時，循環泵開始運行，堆芯液位降低速度變慢，液位出現小幅上升，隨后堆芯液位持續下降。

關閉共晶模型后，堆芯產氫量約為720 kg，兩模型產氫量變化曲線主要從2 700 s出現差異，結合圖5堆芯最高溫度變化圖，在2 700 s附近，此時堆芯最高溫度達到峰值，隨后，堆芯溫度一直維持在最高溫度。Volchek-Zvonarev模型在高溫段鋯水反應速率較Baker-Just 模型偏低，因此到鋯水反應結束，修改后的模型堆芯產氫量一直低于Baker-Just模型。但是，由于沒有共晶反應,參與鋯水反應的鋯合金總量相同，最終堆芯總產氫量基本相同。

圖3 堆芯產氫量Fig.3 Hydrogen production in core

圖4 堆芯最高溫度變化曲線Fig.4 Core maximum temperature change curve

圖5 堆芯液位變化曲線Fig.5 Core level change curve

設置共晶反應模型開啟/關閉兩種狀態，通過對全場斷電疊加破口事故主要事件的發生時間順序進行計算，表2列舉了全場斷電疊加熱管段不同破口事故主要事件的發生時間序列(E代表開啟共晶模型)。

在圖2堆芯節點圖中，選擇徑向第一列，由上至下分別選取軸向第11、9、8、5層的四個節點，依次編號為節點1至節點4。圖6～圖11分別為全場斷電疊加小、中、大破口事故下堆芯節點溫度隨時間的變化曲線。

以圖6與圖7為例分析曲線變化，所有節點溫度隨時間的變化趨勢相似，從0～5 000 s，節點溫度先上升至某一峰值，由于是小破口事故，冷卻劑流失較慢，安注箱等設備可在短時間內緩解嚴重事故進程，降低堆芯溫度。隨著事故進行，堆芯得不到有效冷卻，堆芯溫度會繼續上升直至堆芯熔毀，熔融物進入下腔室，最終導致壓力容器失效。

對比圖6與圖7，節點3為堆芯熔化較嚴重的一個節點，在0～10 000 s這段時間，圖6中節點3峰值溫度為3 000 K，較圖7節點3峰值溫度2 650 K高350 K，這是由于開啟共晶反應，包殼中部分鋯合金由于共晶反應的消耗，參與鋯水反應的鋯合金總量較開啟共晶反應少，因此關閉共晶反應，堆芯鋯水反應產生的熱量更多，假設堆芯衰變熱相同，集熱效應使得關閉共晶反應時節點溫度相對更高。因此，開啟共晶反應緩解了堆芯節點溫度快速上升。

通過對比圖6與圖7中四個節點最終熔毀時間可以得出，開啟共晶反應后節點熔毀時間較關閉共晶反應有明顯延長。由于共晶反應的存在，使得堆芯熔化過程中形成復雜的共晶氧化物，將堆芯熔化變成了一個非連續、非線性的復雜物理化學過程。開啟共晶反應時，節點熔化溫度低于其熔點，熔融共晶氧化物較早向下遷移并在較低節點處凝固，關閉共晶反應時，只有達到堆芯材料熔點，才會發生熔融物向較低位置遷移并凝固。

圖6 SBO1事故下堆芯節點溫度Fig.6 Core node temperature under SBO1 accident

圖7 E-SBO1事故下堆芯節點溫度Fig.7 Core node temperature under E-SBO1 accident

表2 事故序列一

圖8～圖11分別為全場斷電疊加中破口、大破口事故下，堆芯節點溫度隨時間變化曲線。其中，圖8與圖10變化趨勢一致，關閉共晶反應時，堆芯節點溫度先上升至某一峰值后持續一段時間，然后堆芯節點迅速熔毀。

圖12與圖13分別為中破口事故下關閉/開啟共晶反應時堆芯節點質量隨時間的變化曲線，可以看出節點3是四個節點中最先熔毀的節點。結合圖8與圖12，可以得出在節點3發生熔毀后，由于上部節點熔融物向下遷移凝固，其他堆芯節點質量均有增加，隨著堆芯嚴重事故加劇，節點質量也會發生變化。

圖9與圖11分別為開啟共晶反應時SBO2與SBO3事故中堆芯溫度隨時間變化，圖形變化規律一致，節點3溫度迅速上升至2 700 K后，節點發生熔毀，節點1與節點2處在上部，在熔融物熔穿下部支撐板后，節點仍未完全熔毀，隨后節點溫度繼續升高，直至節點完全熔毀。

通過圖8與圖9對比，在SBO2事故下，開啟共晶反應，堆芯節點開始發生熔化的時間比關閉共晶反應提前，主要是由于堆芯節點發生共晶反應，節點溫度在低于其節點失效溫度時發生熔化且向下再定位。但是，對比關閉共晶反應，開啟共晶反應后堆芯節點完全熔毀的時間有一定的延長，這是因為共晶反應的存在,使得熔融共晶氧化物向下遷移并在較低節點處凝固，將堆芯上部的熱量通過熔融物向下部節點傳遞，緩解了堆芯節點溫度快速上升和堆芯材料向下進一步熔解，同時提升下部節點開始熔化的溫度，從而緩解堆芯向下失效降解。

圖8 SBO2事故下堆芯節點溫度Fig.8 Core node temperature under SBO2 accident

圖9 E-SBO2事故下堆芯節點溫度Fig.9 Core node temperature under E-SBO2 accident

圖14為堆芯下腔室內熔融物質量隨時間變化的曲線。結合表2，可以得出破口面積越大，堆芯開始熔化時間最早，壓力容器失效最早。同一事故下，開啟共晶反應，進入下腔室熔融物質量較關閉共晶反應少。小破口事故下，安注箱等設備對嚴重事故有一定緩解效果，堆芯溫度上升速度慢，溫度上升至節點熔化溫度時間也相對延遲，從而堆芯熔毀反應更徹底，進入下封頭的熔融物量最多。

圖10 SBO3事故下堆芯節點溫度Fig.10 Core node temperature under SBO3 accident

圖11 E-SBO3事故下堆芯節點溫度Fig.11 Core node temperature under E-SBO3 accident

圖12 SBO2事故下堆芯節點質量Fig.12 Core node mass under SBO2 accident

圖13 E-SBO2事故下堆芯節點質量Fig.13 Core node mass under E-SBO2 accident

圖14 下腔室熔融物質量Fig.14 Mass of total meltings in lower plenum

3.2 蓄壓安注對嚴重事故的影響

為了驗證蓄壓安注對嚴重事故進程的影響，在全場斷電疊加不同尺寸破口事故中，設置強制關閉安注箱，在表3中列舉嚴重事故相關序列。對比表2與表3，可以看出關閉安注箱后各個破口事故均有影響，其中小破口事故影響最大，同時也說明安注箱對小破口失水事故的緩解能力最強。表3中，關閉安注箱后，對比從堆芯裸露到熔融物向下腔室遷移時間，這是堆芯熔化降解進入下封頭的過程。同一事故下開啟共晶反應后堆芯的熔化時間均比關閉共晶反應后堆芯熔化時間短。小、中、大破口事故下，開啟共晶反應堆芯熔化時間較關閉共晶反應分別減少1 441.43、797.85、717.87 s；對比熔融物在下封頭滯留時間，開啟共晶反應后熔融物滯留時間較關閉共晶反應均有延長，小、中、大破口事故下熔融物的滯留時間分別延長1 634.29、1 378.41、1 419.64 s。

綜上可知，在沒有嚴重事故緩解措施的情況下，共晶反應可以加快堆芯損壞降級同時延長熔融物在下封頭滯留時間。由于對熔融物在下封頭內的滯留時間更長，各個事故下共晶反應都可以延長壓力容器失效時間，相較于大、中破口事故，小破口事故下，冷卻劑流失較慢，共晶反應對加速堆芯熔化以及延長熔融物滯留下封頭影響最大。

3.3 堆腔注水對嚴重事故的緩解

為了驗證堆腔注水對嚴重事故緩解的影響，在全場斷電疊加13 cm的中破口事故下，設置是否開啟堆腔注水，在表4中列舉嚴重事故相關序列(E為開啟共晶反應)。

從表4中可以看出，對比堆腔注水開啟前后，在開啟堆腔注水后的同一事故下，堆芯最高溫度超過2 499 K的時間與熔融物向下腔室遷移的時間都有推遲，這是由于嚴重事故下，通過堆腔注水將壓力容器內的熱量通過壁面傳出，緩解了嚴重事故下的堆芯熔化。堆腔注水最大的好處在于，可以持續將下封頭外壁的熱量帶出，阻止了壓力容器的失效。

4 結論

通過研究鋯合金包殼的鋯水反應和共晶反應對堆芯熔化事故進程的影響，得出如下結論。

(1)在發生全場斷電疊加大破口事故下，由于考慮到考慮不同氧化層溫度梯度變化和蒸汽不足的影響，高溫段鋯水反應計算速率降低，鋯水反應模型優化后，堆芯產氫量降低，同時反應放熱量也隨之降低，對氫氣源項和嚴重事故進程的預測能力得到提高。

表3 事故序列二

表4 事故序列三

(2)在發生全場斷電疊加破口事故下，共晶反應可以使鋯合金包殼和二氧化鈾燃料在低于其熔點發生熔化，加快堆芯損壞降級。共晶形成的共晶氧化物較早向較低位置遷移凝固，將堆芯熔化變成一個非線性的、非連續的物理化學過程，延長了熔融物在下封頭滯留時間。共晶反應在加快堆芯損壞降級同時延長熔融物在下封頭滯留時間，由于熔融物在下封頭滯留時間更長，所以共晶反應可以延長壓力容器失效時間。

(3)堆腔注水將壓力容器內的熱量通過壁面傳出，可以持續將下封頭外壁的熱量帶出，阻止了壓力容器的失效，緩解了嚴重事故下的堆芯熔化進程，也防止裂變產物的進一步擴散。