四氧化三鐵顆粒大尺度空中動態吸波

周海洋, 倪長安, 李金軒, 李木養, 洪詩澤, 趙華，宋鑫華

(南昌大學建筑工程學院， 南昌 330031)

隨著現代信息探測技術的快速發展和戰場環境的瞬息萬變，新型隱身探測技術對現代武器裝備產生重大影響，成為現代戰場新型電子化戰爭探測目標和捕獲信息的重要手段[1]。目前，隱身探測手段包括雷達、紅外、磁隱身、聲隱身、可見光隱身等。現代雷達隱身技術，主要通過結構外形的改進減少雷達散射截面積或者通過表面涂敷吸波材料吸收、衰減和轉化雷達波，從而達到隱身的目的[2]。自第二次世界大戰以來，吸波材料在雷達方面應用越來越廣泛，美國和德國等西方國家從吸波體的設計、制作到測試以及性能的改進等多方面開展研究。除了在飛機外形方面進行隱身設計外，還通過噴涂高性能隱身涂料的方式使得飛機具有高隱身的特性[3]。現有的吸波材料主要是通過吸波劑提供吸波性能，基體材料提供粘結和承載作用，或者通過電特性和承載特性一體化作用來達到吸波隱身的效果。但是，雷達吸波涂層在紫外線、氧氣、熱、溫度驟變、濕度等各種因素的綜合作用容易而出現開裂、脫落和吸收劑變質等失效形式，從而導致隱身性能降低甚至失效[4]。結構吸波要采用多種結構型式進行綜合設計才能達到最佳的吸波隱身的效果，從而導致設計、制作工藝復雜、成本高等一系列問題。而利用煙幕干擾技術不僅高效價廉，且能夠在空間中制造大尺度隱身范圍，有效的躲避偵查搜索、紅外和激光制導等軍事打擊[5]。

羰基鐵粉由五羰基鐵化合物Fe(CO)5加熱到70～80 ℃時開始分解成Fe和CO，在155 ℃時大量分解，形成蔥頭狀結構的羰基鐵粉[6]；其在微波頻段具有較高的磁導率、比飽和磁化強度，且溫度穩定性好，被廣泛應用在涂敷型雷達吸波上[7-9]。四氧化三鐵(Fe3O4)是廣泛應用的幾種常見鐵氧體材料中的一種，Fe3O4同時含有Fe2+和Fe3+，是一種反尖晶石結構。四氧化三鐵顆粒從微米到納米具有不同的尺寸，且都具有吸波特性。其中納米尺寸的四氧化三鐵吸波材料化學性質穩定，粒徑可降至幾納米，具有高催化活性、良好磁響應性、耐候性、耐光性和生物相容性等特點，且對電磁波具有良好的吸收和屏蔽作用[10]。納米四氧化三鐵其獨特的表面效應、量子尺寸效應、宏觀量子隧道效應和小尺寸效應等性質，使得其在寬頻段上具有優異的吸波性能[11]。因此，納米四氧化三鐵吸波材料的使用可以提高吸收劑的吸收性能，從而在軍事隱身領域中被廣泛使用。

目前，眾多專家學者對四氧化三鐵顆粒從制備到成分組成、微觀結構等方面進行了研究，并用傳輸線法計算其在各個波段的吸波性能，即對其吸波的研究僅僅局限于毫米量級尺度的描述。為了進一步驗證四氧化三鐵顆粒在大尺度空間的吸波效果，Song等[12-13]通過球磨法將四氧化三鐵納米顆粒和碳納米管進行復合，并計算模擬其在大尺度空間的靜態吸波效果，初步的研究成果驗證四氧化三鐵/碳納米管納米復合材料應用在大尺度空間雷達波厘米波段的吸波效果是可行的。而實際過程中，顆粒通過云爆散布在大尺度空間中是隨著時間在動態變化的一個過程，現研究微米和納米兩種不同尺寸四氧化三鐵顆粒在大尺度空中真實的動態吸波特性，更真實地還原爆轟拋散的吸波衰減過程，并對其吸波機理進一步分析。

1 Fe3O4顆粒噴射分散數值模擬分析

運用大型流體力學軟件Ansys-Fluent，應用離散相模型(discret phase model，DPM)研究在云爆裝置產生的高壓作用下粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒在大尺度空中噴射分散的運動過程，并分析空間內不同區域Fe3O4顆粒濃度與時間變化的動態關系。

1.1 數值模型定義

針對云爆裝置爆炸產生巨大壓力從而噴射Fe3O4顆粒的現象，建立了大尺度空中Fe3O4顆粒噴射分散的數值計算模型。假設云爆裝置在爆炸瞬間產生一個長軸0.25 m、短軸0.15 m的橢圓高壓空間，壓強為100 atm(1 atm=1.01×105Pa)，高壓空間存在時間為6 ms。將Fe3O4顆粒噴射散布空間簡化為半徑為3 m的球形大尺度空間，取過球心的縱向截面為研究對象。同時采用結構化網格進行網格劃分，自適應法完善網格，根據流場壓力梯度的分布，在梯度較大處加密，較小處粗化，網格總數為23 452個[14]，如圖1所示。

圖1 數值計算網格劃分圖Fig.1 Numerical calculation meshing diagram

1.2 初始設置

采用基于壓力求解器，DPM模型進行模擬，將Fe3O4顆粒做離散相計算，顆粒注入時間為6 ms，注入顆粒直徑分別為0.25 μm和10.57 nm。工作環境中設置重力加速度9.81 m/s2，Y軸負方向。壓力入口命名為pressure-inlet，初始表壓力設置為100 atm，壓力出口命名為pressure-outlet，表壓力設置為0。壓力出入口的湍流強度和湍流耗散能分別為5%和10%。在求解時選擇壓力耦合方程組的半隱式算法，連續性方程殘差收斂極限均設為10-3，使用all-zone進行全局初始化，迭代時間步長5×10-5s，迭代時間步數為300步，每個時間步長迭代25次[15]，模擬Fe3O4顆粒在15 ms內的噴射分散過程。

1.3 不同粒徑Fe3O4顆粒散布濃度分析

選用粒徑大小分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒進行數值模擬分析，選取距離高壓空間的中心點水平距離1 m處的點和垂直上方這個點1 m的點為監測點，由于監測位置為一個點，其得到的濃度與時間變化曲線誤差比較大，故選取各監測點為圓心，半徑為0.1 m的圓形區域進行加權平均作為該監測點的濃度變化曲線[16]。如圖2所示為粒徑長為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒監測點濃度和時間變化曲線圖。

由圖2可知，距離高壓空間的中心1 m處，粒徑大小為0.25 μm的Fe3O4顆粒在0.55 ms時到達此處，在0.65 ms時該處濃度到達最大峰值，此時濃度達到0.115 kg/m3；粒徑大小為10.57 nm的Fe3O4顆粒在0.52 ms時到達此處，在0.63 ms時該處濃度到達最大峰值, 此時濃度達到0.112 kg/m3。在Fe3O4顆粒噴射分散過程中，監測點(1,0)處濃度達到最大峰值后會快速下降，維持在一個低濃度值處上下波動，此時濃度分別為0.014 kg/m3和 0.012 kg/m3。

圖2 Fe3O4顆粒監測點濃度與時間變化曲線圖Fig.2 Curve of Fe3O4 particle concentration and time change at monitoring point

2 等效電磁參數推導與計算

第1節通過數值模擬得到粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒在大尺度空間內噴射分散過程中濃度隨時間變化的曲線圖，本節使用網絡矢量分析儀測量出2～18 GHz頻率范圍內粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒相對電磁參數，并根據強擾動法對Fe3O4顆粒散布大尺度空間的電磁參數進行等效計算，最后推導計算出2～18 GHz頻率范圍內等效電磁參數式和18 GHz頻率下濃度隨時間變化的動態等效電磁參數。

2.1 相對電磁參數測量

取球磨混合后質量分數分別為50%的Fe3O4粉末和固體石蠟進行均勻的混合, 然后用模具制成外徑為7.00 mm、內徑為3.04 mm、厚度為2 mm的圓環，如圖3(b)所示, 網絡矢量分析儀如圖3(a)所示。采用同軸線法，用網絡矢量分析儀HP-8722ES進行測量，測得其在2～18 GHz頻率范圍內的電磁參數[17]，如圖4所示。

圖3 電磁參數測試儀器Fig.3 Electromagnetic parameter test instrument

ε′表示等效介電參數的實部，μ′表示磁導率的實部； ε″表示介電參數的虛部，μ″表示磁導率的虛部圖4 Fe3O4顆粒相對電磁參數Fig.4 Relative electromagnetic parameters of Fe3O4 particles

2.2 等效電磁參數推導[18]

根據強擾動理論對Fe3O4顆粒分散在空氣媒質中進行等效計算，假設Fe3O4顆粒的介電參數為εs，空氣的介電參數為εe，將Fe3O4顆粒和空氣兩相混合，設Fe3O4顆粒所占的體積比為fs，空氣的體積比為fe，故有

fs+fe=1

(1)

由擾動項相關系數系宗平均值為0，即

(2)

求解得等效介電參數公式為

(3)

令Fe3O4顆粒的質量記為m(kg)，濃度記為w(kg/m3)；顆粒密度記為ρ(kg/m3)；Fe3O4顆粒體積記為V1(m3)，總體積記為V(m3)，體積比記為fs，有

wV=m=ρV1

(4)

(5)

將式(5)代入式(3)得等效介電參數為

(6)

2.3 2～18 GHz頻率范圍內等效電磁參數計算

已知空氣的介電常數為εe=1,εeff-t關系式、擴散過程中粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒濃度保持穩定時數值和2～18 GHz頻率范圍下Fe3O4顆粒的相對電磁參數，將上述數值代入式(6)可求得Fe3O4顆粒等效電磁參數數值，如圖5所示。

圖5 Fe3O4顆粒的等效電磁參數Fig.5 Equivalent electromagnetic parameters of Fe3O4 particles

2.4 18 GHz頻率下動態等效電磁參數計算

已知空氣的介電常數是εe=1,εeff-t關系式、粒徑大小分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒噴射分散時濃度隨時間變化的函數關系式和18 GHz頻率時Fe3O4顆粒的相對電磁參數，將上述數值帶入式(6)可求得Fe3O4顆粒動態等效電磁參數，如圖6所示。

圖6 18 GHz頻率下Fe3O4顆粒的動態等效電磁參數Fig.6 Equivalent electromagnetic parameters of Fe3O4 particles at 18 GHz frequency

3 Fe3O4顆粒動態吸波效果研究

第2節推導了Fe3O4顆粒強擾動法下的等效電磁參數公式并計算得到了粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒在2～18 GHz頻率范圍內等效電磁參數和18 GHz頻率下動態等效電磁參數。本節運用COMSOL Multiphysics軟件中的RF模塊模擬計算Fe3O4顆粒在入射電磁波頻率為2～18 GHz范圍下的電磁損耗和18 GHz頻率時隨時間變化的動態電磁損耗來研究大尺度空中Fe3O4顆粒吸波效果。

3.1 數值模型定義

假設云爆裝置在空中爆炸，Fe3O4顆粒在球形空間分散且均勻分布。當地面雷達發出電磁波偵察時，發射器遠離云爆空間，入射電磁波視為平面波。Fe3O4顆粒吸波效果數值模擬仿真結構示意圖如圖7(a)所示。外圓c3是完美匹配層[19]，可以將模型范圍限制在有限區域內，最大限度地減少模型域的非物理反射。內圓c2為空氣層，內圓c1為Fe3O4顆粒的分布空間，根據PML網格生成的需要，使用掃掠網格劃分，外圓半徑長度應大于5～6個網格單元，內圓半徑應根據云爆空間大小進行選擇。為減少計算量，選取1/4云爆高壓空間為計算模型，對Fe3O4顆粒空間域使用自由四面體網格劃分，圖7(b)、圖7(c)分別為數值模擬仿真計算模型圖和網格劃分圖。

圖7 數值模擬仿真示意圖Fig.7 Schematic diagram of numerical simulation

3.2 域與邊界方程

在Comsol Multiphysics的射頻模塊中，雷達的背景電磁場用其平面外電場分量描述為

Eb=exp[ik0(xcosθ+ysinθ)]ez

(7)

式(7)中：i為虛數單位;k0=2πf/c為真空中波束，c=3×108m/s為光速；f為頻率；θ為入射角，θ=0對應入射波為x正方向。 模型沿x軸負方向從右向左傳播。根據相對場的時間諧波方程得

Erel=E-Eb

(8)

式(8)中：E為總體可測場。電磁波空間平面方程可表示為

(9)

(10)

式中：μr是相對磁導率；εr為相對介電常數；i為虛數單位；σ為電導率；ω為角頻率；ε0為真空的介電常數；k0為自由空間電磁波數量。均由Maxwell方程組推導出來的電磁波方程，可以用來射頻模塊的穩態分析、頻域分析和模態分析[20]。

3.3 2～18 GHz頻率范圍內吸波損耗模擬分析

當2～18 GHz頻率范圍內電磁波入射到粒徑長分別為2.5 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒散布空間中，代入此時Fe3O4顆粒的動態等效電磁參數，電磁損耗數值模擬結果如圖8所示。

圖8 Fe3O4顆粒電磁損耗數值模擬圖Fig.8 Numerical simulation diagram of electromagnetic loss of Fe3O4 particles

從圖8看出，隨著入射電磁波頻率的增大，總體趨勢上Fe3O4顆粒分散空間產生電磁損耗越來越大。當入射電磁波頻率在2～18 GHz范圍內時，10.57 nm的Fe3O4納米顆粒散布空間產生的電磁損耗較大，電磁損耗為0.40～11.59 W，電磁波吸收效果較好；0.25 μm的Fe3O4顆粒散布空間產生的電磁損耗較小, 電磁損耗為0.22～4.88 W，電磁波吸收效果較差。當入射電磁波頻率為18 GHz時，10.57 nm的Fe3O4納米顆粒散布空間產生的電磁損耗達到了11.59 W，粒徑長為0.25 μm的Fe3O4顆粒散布空間產生的電磁損耗達到了4.88 W。

3.4 18 GHz頻率下動態吸波損耗模擬分析

當18 GHz頻率的電磁波入射到粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒散布空間中，代入此時Fe3O4顆粒的等效電磁參數，動態電磁損耗數值模擬結果如圖9所示。

圖9 18 GHz頻率下Fe3O4顆粒電磁損耗數值模擬圖Fig.9 Numerical simulation diagram of electromagnetic loss of Fe3O4 particles at 18 GHz frequency

從圖9可以看出，隨著入射電磁波頻率的增大，總體趨勢上Fe3O4顆粒分散空間產生電磁損耗呈上升趨勢。在入射電磁波頻率為18 GHz時，10.57 nm的Fe3O4納米顆粒散布空間產生的電磁損耗較大，電磁損耗為11.381～11.559 W，電磁波吸收效果較好；0.25 μm的Fe3O4顆粒散布空間產生的電磁損耗較小，電磁損耗為4.812～4.899 W，電磁波吸收效果較差。

3.5 四氧化三鐵顆粒吸波機理

在微波頻段，羰基鐵的磁損耗機制主要是自然共振和磁泄損耗，介電損耗則由電偶極子取向極化引起。由上文計算可知，納米尺寸的Fe3O4的吸波損耗性能優于微米尺寸的Fe3O4，其原因主要是當羰基鐵尺寸達到納米級別的時候，其主要吸波機理主要有三方面原因：①納米材料界面組元所占比例大，納米顆粒的比表面積高，不飽和鍵和懸掛鍵多，大量懸掛鍵的存在使界面極化；②由于其納米量子尺寸效應使得電子能級分裂，分裂得能級間距處于微波能量范圍(10-2～10-4eV),為納米材料創造了新的吸收通道；③納米材料中原子和電子在微波場的輻照下，運動加劇，使得其電磁能轉化為熱能[21]。如圖10所示。

圖10 納米尺度Fe3O4的懸掛鍵極化損耗、 能級分裂損耗和電磁能轉化成熱能損耗Fig.10 The polarization loss of suspension bond, energy level splitting loss and the loss of electromagnetic energy conversion to heat energy of nanoscale Fe3O4

4 結論

采用Ansys-Fluent和Comsol Multiphysic軟件，對粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒散布大尺度空間的動態電磁損耗進行數值模擬研究，盡管建立的數值模型忽略了一些影響因素，但是采用了一種全新的方法，較為成功地模擬了大尺度空中Fe3O4顆粒動態吸波效果。

首先，基于大型流體力學軟件Ansys-Fluent，應用DPM模型進行模擬，研究在云爆裝置產生的高壓作用下粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒在3 m大尺度球形空間的噴射分散過程，并分析了空間內不同區域Fe3O4顆粒濃度隨時間變化的關系。

其次，用網絡矢量分析儀測量出2～18 GHz頻率范圍內粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒相對電磁參數，并根據強擾動法對Fe3O4顆粒散布大尺度空間的電磁參數進行等效計算，將Fe3O4顆粒在大尺度空間中濃度與時間擬合函數關系式代入等效電磁參數中，推導計算出2～18 GHz頻率范圍內等效電磁參數式和18 GHz頻率時隨時間變化的動態等效電磁參數。

最后，利用Comsol Multiphysics中RF模塊，模擬計算粒徑長分別為0.25 μm和10.57 nm的Fe3O4顆粒散布空間在入射電磁波頻率為2～18 GHz范圍內的電磁損耗和18 GHz頻率時隨時間變化的動態電磁損耗。研究結果表明，隨著入射電磁波的頻率的增大，總體趨勢上Fe3O4顆粒散布空間產生的電磁損耗也逐漸增大。當入射電磁波頻率為2～18 GHz范圍內時，10.57 nm的Fe3O4顆粒散布空間產生的電磁損耗為0.40～11.59 W，入射電磁波頻率為18 GHz時，產生的電磁損耗為11.381～11.559 W，電磁波吸收效果較好；當入射電磁波頻率為2～18 GHz范圍內時，0.25 μm的Fe3O4顆粒散布空間產生的磁損耗為0.22～4.88 W，入射電磁波頻率為18 GHz時，產生的電磁損耗為4.812～4.899 W，電磁波吸收效果較差。最后從三個方面分析了納米Fe3O4顆粒吸波性能優于微米Fe3O4顆粒的原因。