鐵嶺市大氣污染時(shí)空分布特征與來源解析數(shù)值模擬研究

秦思達(dá)

（遼寧省生態(tài)環(huán)境保護(hù)科技中心，遼寧沈陽 110161）

1 引言

鐵嶺市地處遼寧省北部，松遼平原中段，南與沈陽市、撫順市毗鄰，北與吉林省四平市相連，屬溫帶大陸型季風(fēng)氣候，工業(yè)以采礦業(yè)與制造業(yè)為主，大氣污染呈現(xiàn)出典型的北方寒冷地區(qū)重工業(yè)城市的污染特點(diǎn)。鐵嶺市是連接遼寧中部城市群與哈長城市群的重要城市，其大氣環(huán)境同時(shí)受到2 個(gè)重要城市群的傳輸影響，尤其在冬季發(fā)生重污染天氣時(shí)，受外來源傳輸影響明顯。目前，開展大氣污染物來源解析的主要研究方法包括受體模型法［1-2］和擴(kuò)散模型法［3-4］。相較于受體模型法在解析過程不易解析成分相近的源類，擴(kuò)散模型法可以不受限于觀測(cè)點(diǎn)位的位置，更易獲取外來傳輸源的貢獻(xiàn)。陳顥元等［5］基于擴(kuò)散模式分析了京津冀與長三角一次重霾過程中大氣污染物的傳輸特征，劉強(qiáng)等［6］對(duì)四川地區(qū)顆粒物和臭氧的輸送進(jìn)行了研究。本研究以化學(xué)質(zhì)量平衡模型CMAQ（Community Multiscale Air Quality）作為核心，耦合氣象模式WRF（Weather Research and Forecasting Model），開展鐵嶺市大氣污染物擴(kuò)散數(shù)值模擬，以掌握鐵嶺市大氣污染物的分布特征，定量解析鐵嶺市本地污染源與外來傳輸源的貢獻(xiàn)，對(duì)城市制定空氣質(zhì)量改善措施具有重要意義，同時(shí)為北方寒冷地區(qū)開展相關(guān)大氣污染防治研究提供參考。

2 研究方法

2.1 模型選擇

采用WRF 進(jìn)行區(qū)域氣象場(chǎng)模擬，WRF 為美國環(huán)境預(yù)測(cè)中心（NCEP）與美國國家大氣研究中心（NCAR）等機(jī)構(gòu)開發(fā)的中尺度氣象模式［7-8］，可以為空氣質(zhì)量數(shù)值模擬提供氣象輸入。采用CMAQ 進(jìn)行空氣質(zhì)量數(shù)值模擬，CMAQ 為美國環(huán)保署發(fā)布的化學(xué)質(zhì)量平衡模型。本研究選用的WRF 版本為4.0，CMAQ 版本為5.1.2，化學(xué)機(jī)制選用cb05_ae6_aq。氣象參數(shù)化方案中短波輻射機(jī)制選用New Goddard，長波輻射機(jī)制選用RRTM，土地利用類型選用USGS全球土地利用類型數(shù)據(jù)，地表機(jī)制選用Pleim-Xiu，邊界層機(jī)制選擇ACM2 PBL，積云機(jī)制選擇Kain-Fritsch，云微物理機(jī)制選擇WSM6。

2.2 模擬范圍

氣象模擬設(shè)計(jì)3 層網(wǎng)格嵌套，采用蘭伯特（Lambert）投影坐標(biāo)系，中心經(jīng)緯度為（122°E，41°N），2 條真緯度為25°N 與40°N，分辨率分別為27，9，3 km，第一層與第二層模擬域網(wǎng)格數(shù)為100×100 個(gè)，第三層模擬域網(wǎng)格數(shù)為85×85 個(gè)。第一層覆蓋中國東北三省及京津冀部分地區(qū)，第二層覆蓋遼寧省全境，第三層覆蓋鐵嶺市及周邊區(qū)域。CMAQ 的核心模塊CCTM 在模擬時(shí)，需調(diào)用氣象場(chǎng)模擬結(jié)果，因此CMAQ 模擬網(wǎng)格與WRF 模擬網(wǎng)格具有相同的分辨率和網(wǎng)格中心點(diǎn)，但網(wǎng)格數(shù)略小于WRF 網(wǎng)格，第三層網(wǎng)格數(shù)為75×75 個(gè)，垂直方向共設(shè)置24 個(gè)氣壓層，層間距自近地面向上逐漸增大。

2.3 模擬時(shí)間

模擬時(shí)間為2019 年1 月、4 月、7 月、10 月，分別代表春、夏、秋、冬四季。為降低初始場(chǎng)影響，模擬時(shí)將時(shí)間提前7 d 以供模型預(yù)熱［9］。

2.4 數(shù)據(jù)來源

數(shù)值模擬采用的清單數(shù)據(jù)包括本地源清單、外來源清單、天然源清單。本地源清單在2019 年環(huán)境統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)及現(xiàn)場(chǎng)調(diào)研數(shù)據(jù)基礎(chǔ)上，通過物料平衡法、排放系數(shù)法等方法估算獲取。外來源排放數(shù)據(jù)采用2018 年MEIC 排放清單［10］。天然源采用MEGAN 模型［11-12］計(jì)算獲取，該模型可用來評(píng)估從陸地生態(tài)系統(tǒng)排放到大氣中的氣體和氣溶膠的排放量。本研究將本地源清單、外來源清單與天然源清單進(jìn)行空間嵌套，根據(jù)鐵嶺市本地的人口、道路、土地等信息進(jìn)行再分配，合成為適用于鐵嶺市本地，可用于空氣質(zhì)量數(shù)值模擬的高分辨率網(wǎng)格化清單。空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)來自鐵嶺市空氣質(zhì)量自動(dòng)監(jiān)測(cè)站的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，指標(biāo)包括SO2，NO2，PM10，PM2.5，CO，O3。

3 結(jié)果與討論

3.1 模型評(píng)估

利用空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)與模擬對(duì)應(yīng)網(wǎng)格的濃度數(shù)據(jù)進(jìn)行比對(duì)，以驗(yàn)證CMAQ 模擬結(jié)果的可靠性［13］。將鐵嶺市PM2.5的監(jiān)測(cè)值與模擬值進(jìn)行擬合驗(yàn)證，時(shí)間為2019 年1 月1 日至28 日、4 月1 日至28日、7月1 日至28 日、10 月1 日至28 日，分別代表四季的變化情況。為量化模擬結(jié)果準(zhǔn)確性，本研究采用平均偏差（Mean Bias，MB）、標(biāo)歸一化平均偏差（Normalized Mean Bias，NMB）、歸一化平均誤差（Normalized Mean Error，NME）、均方根誤差（Root Mean Square Error，RMSE）及相關(guān)性指標(biāo)（R）評(píng)價(jià)模型的可靠性。模型對(duì)鐵嶺市大氣污染物模擬的表現(xiàn)評(píng)估見表1。

表1 模型對(duì)鐵嶺市大氣污染物模擬的表現(xiàn)評(píng)估

由表1 可知，本次模擬的各項(xiàng)統(tǒng)計(jì)指標(biāo)與同類研究的誤差及偏差分析水平接近，各項(xiàng)污染物的NME 與NMB 值在50%以內(nèi)，MB 在35 以內(nèi)，模擬結(jié)果比較可靠［14］。SO2，NO2，PM2.5，PM10，O3的相關(guān)性R值分別為0.72，0.66，0.78，0.70，0.86。

2019 年鐵嶺市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)值與模擬值的趨勢(shì)對(duì)比見圖1。結(jié)合圖1 可以看出，鐵嶺市大氣污染物的模擬值與監(jiān)測(cè)值擬合度較高，二者之間峰谷變化趨勢(shì)有較強(qiáng)的一致性。因此，本次模擬結(jié)果較為理想，可以實(shí)際反映鐵嶺市的污染現(xiàn)狀。

圖1 2019 年鐵嶺市空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)值與模擬值的趨勢(shì)對(duì)比

3.2 污染物濃度分布特征

通過鐵嶺市大氣污染數(shù)值模擬，獲取鐵嶺市大氣污染物濃度時(shí)空分布特征，見圖2。

圖2 2019 年鐵嶺市大氣污染物濃度分布

2019 年鐵嶺市SO2，NO2，PM10，PM2.5濃度分布總體呈現(xiàn)出西南高、東北低的趨勢(shì)，污染物高值區(qū)出現(xiàn)在城市西南平原的建成區(qū)附近，并呈遞減形態(tài)向周邊擴(kuò)散。這一方面是由于城市中心人口稠密，人員活動(dòng)密集，主要排污企業(yè)多集中在城市附近，排污量大；另一方面與鐵嶺市地勢(shì)呈現(xiàn)東高中低、北高南低的趨勢(shì)有關(guān)，東部低山丘陵區(qū)空氣質(zhì)量狀況較好，西部遼河低丘平原空氣污染較為嚴(yán)重。

2019 年鐵嶺市大氣污染呈明顯的季節(jié)性變化特征，SO2，NO2，PM10，PM2.5的平均濃度值1 月＞10月＞4 月＞7 月，其中冬季大氣污染影響范圍廣，高值區(qū)濃度高，是重污染天氣多發(fā)的時(shí)段。這一方面是鐵嶺地區(qū)冬季供暖導(dǎo)致燃煤量增加，尤其是民用散煤的燃燒，導(dǎo)致污染物排放量明顯高于其他季節(jié)；另一方面，鐵嶺地區(qū)冬季以北風(fēng)、西北風(fēng)為主，混合層高度與近地面風(fēng)速明顯低于其他季節(jié)，易產(chǎn)生靜穩(wěn)天氣，擴(kuò)散條件的不利造成污染物的積累。

2019 年鐵嶺市O3污染時(shí)間變化規(guī)律呈現(xiàn)春夏季高于秋冬季的特點(diǎn)，這可能是由于夏季氣溫高，太陽輻射強(qiáng)，同時(shí)夏季日照時(shí)間長于冬季，有利于O3的生成與積累［15］。鐵嶺市O3空間變化規(guī)律為城市遠(yuǎn)郊濃度大于城市近郊濃度，城市近郊濃度大于建成區(qū)濃度，考慮是由于建成區(qū)中城市道路與生活生產(chǎn)排放的前體物NOX和VOCs 受氣團(tuán)影響，向下風(fēng)向傳輸過程中，在高溫、低濕條件下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，生成大量O3并富集在該區(qū)域。張紅星等［16］在對(duì)北京市區(qū)與遠(yuǎn)郊地表O3濃度梯度研究中發(fā)現(xiàn)，城市郊區(qū)的O3濃度達(dá)到城市O3濃度的2 倍，并提出道路等級(jí)越高，車流量越大，排放的還原性氣體越多，越容易導(dǎo)致建成區(qū)內(nèi)的O3的消耗。另外，王麗萍［17］、陶瑋等［18］提出城市區(qū)域與郊區(qū)下墊面的差異起到了重要作用，促使建成區(qū)與周邊區(qū)域發(fā)生大氣污染物運(yùn)移、交換，郊區(qū)植被覆蓋率高，生物源VOCs 排放量增大，NO 等污染物排放減少，導(dǎo)致O3消耗水平降低。同時(shí)，鐵嶺市東北部多山地、丘陵的地貌也是造成O3積累的原因之一。

3.3 PM2.5 外來傳輸解析

本研究采用Zero-out 法［19］，定量解析周邊地區(qū)對(duì)鐵嶺市的PM2.5的濃度貢獻(xiàn)，即應(yīng)用完整的區(qū)域污染源清單模擬作為基準(zhǔn)情景，應(yīng)用去除目標(biāo)污染源的區(qū)域清單模擬作為對(duì)比情景，分析不同情景下的污染物濃度變化情況，以獲得該地區(qū)對(duì)鐵嶺市空氣質(zhì)量狀況的影響。本研究重點(diǎn)關(guān)注遼寧中部城市群（沈陽、鞍山、撫順、本溪、營口、遼陽），其他地區(qū)包括遼寧省內(nèi)其他城市、吉林省、黑龍江省及內(nèi)蒙古自治區(qū)等地區(qū)。

全年來看，2019 年外來污染物對(duì)鐵嶺市PM2.5的濃度貢獻(xiàn)率為33.5%，來自遼寧中部城市群的貢獻(xiàn)率為21.7%，其中沈陽（8.0%）＞撫順（3.9%）＞遼陽（3.5%）＞鞍山（3.3%）＞本溪（1.9%）＞營口（1.1%），考慮是由于遼寧中部城市群集中在遼河平原，地勢(shì)較低，平均海拔在50 m 左右，城市間距離近，人口密度高，大氣污染物排放量較大，尤其是沈陽市中心與鐵嶺市中心的直線距離約為60 km。鐵嶺市全年盛行風(fēng)向?yàn)槲髂巷L(fēng)，鐵嶺市西部多平原、東部多丘陵的地勢(shì)產(chǎn)生的狹力，使其易受到來自西南方向中部城市群的影響。2019 年其他地區(qū)對(duì)鐵嶺市PM2.5的貢獻(xiàn)率為11.8%。

2019 年鐵嶺市PM2.5濃度秋冬季來自遼寧中部城市群的貢獻(xiàn)率分別為19.8%與27.5%，其中冬季沈陽市的貢獻(xiàn)率達(dá)到14.6%，明顯高于全年平均水平（8.0%）。鐵嶺市秋冬季伴隨北方高壓勢(shì)力不斷增強(qiáng)，西、北風(fēng)勢(shì)力強(qiáng)，寒干冷空氣從西、北不斷侵入鐵嶺市，但是位于西南方向的沈陽市對(duì)鐵嶺市的影響不減反增，考慮這可能是冬季用于集中供暖與居民散燒的煤炭量大幅增加導(dǎo)致的。2019 年遼寧省統(tǒng)計(jì)年鑒顯示，沈陽市人口數(shù)量是鐵嶺市的3 倍，因此在采暖期沈陽市的燃煤增量遠(yuǎn)高于鐵嶺市本地，造成了沈陽市的貢獻(xiàn)率占比大幅增加。秋冬季來自其他地區(qū)的貢獻(xiàn)率分別為6.5%與7.3%，低于全年平均水平。受氣候因素影響，白城、通遼、錫林郭勒盟、興安盟及鐵嶺市周邊的四平、松原、遼源等地是鐵嶺市除遼寧中部城市群以外的潛在影響區(qū)域。

2019 年鐵嶺市PM2.5濃度春夏季來自遼寧中部城市群的貢獻(xiàn)率分別為21.8%與16.7%，其中沈陽市在春季的貢獻(xiàn)率為8.1%、在夏季的貢獻(xiàn)率為3.7%，考慮造成這一變化的原因是鐵嶺市春季風(fēng)速最大，大風(fēng)次數(shù)最多，最大風(fēng)速達(dá)到19～25 m/s，夏季風(fēng)速最小［20］。春夏季鐵嶺市的PM2.5外來源主要為遼寧省中部城市群，在西風(fēng)、西南風(fēng)的作用下，污染物伴隨氣團(tuán)運(yùn)動(dòng)至鐵嶺市，在東部丘陵地的阻隔下，對(duì)鐵嶺市區(qū)的PM2.5濃度造成影響。同時(shí)，春夏季其他地區(qū)的貢獻(xiàn)率為10.6%與19.8%，推測(cè)該部分貢獻(xiàn)率可能是西南方向京津冀地區(qū)污染物的遠(yuǎn)距離傳輸、渤海海面輸送海鹽粒子途經(jīng)遼寧南部輸送至鐵嶺市等，加速鐵嶺本地硫酸鹽與硝酸鹽的生成。另外，有研究［21］認(rèn)為，西北方向輸送的沙塵會(huì)對(duì)鐵嶺市春季PM2.5污染造成重要影響，但是受到污染源清單及CMAQ模型機(jī)制的限制，本研究未能模擬出遠(yuǎn)距離傳輸沙塵的影響，這可能是造成春季其他地區(qū)貢獻(xiàn)率偏低的原因之一。2019 年周邊地區(qū)對(duì)鐵嶺市PM2.5濃度的貢獻(xiàn)率見圖3。

圖3 2019 年周邊地區(qū)對(duì)鐵嶺市PM2.5 濃度的貢獻(xiàn)率

3.4 PM2.5 本地來源解析

本研究將鐵嶺市本地污染源劃分為工業(yè)源、電力源、居民源、移動(dòng)源、揚(yáng)塵源以及供暖源6 類，分別進(jìn)行情景模擬，以定量解析2019 年鐵嶺市本地排放源對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)情況，見圖4。

圖4 2019 年鐵嶺市大氣污染源對(duì)PM2.5 濃度的貢獻(xiàn)率

從2019 年全年來看，鐵嶺市大氣污染源對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)率中居民源（21.2%）＞揚(yáng)塵源（20.4%）＞工業(yè)源（11.3%）＞移動(dòng)源（8.1%）＞電力源（3.7%）＞供暖源（2.8%）。因此，居民源排放與揚(yáng)塵污染是鐵嶺市PM2.5污染的重要來源，居民排放源主要為民用燃煤、生物質(zhì)鍋爐以及居民餐飲油煙，揚(yáng)塵源主要來自道路揚(yáng)塵以及堆場(chǎng)與施工揚(yáng)塵。居民源秋冬季的貢獻(xiàn)率較高，分別為24.8%與23.5%，考慮是受氣溫影響，北方秋冬季居民燃煤量高于春夏季。揚(yáng)塵源春季的貢獻(xiàn)率明顯高于其他季節(jié)，為27.2%，考慮是鐵嶺市春季多大風(fēng)天氣，在西北強(qiáng)風(fēng)影響下更易產(chǎn)生揚(yáng)塵污染。因此，鐵嶺市應(yīng)進(jìn)一步控制秋冬季的燃煤散燒，加強(qiáng)春季大風(fēng)天氣時(shí)的施工與堆場(chǎng)的覆蓋管理，增加路面降塵次數(shù)，這對(duì)改善鐵嶺市PM2.5濃度有重要意義。

2019 年鐵嶺市電力源對(duì)PM2.5濃度的貢獻(xiàn)占比年均為3.7%，且4 個(gè)季度變化幅度在±1.4%，考慮電力源雖然燃煤消耗量大，但在發(fā)電運(yùn)行與末端治理等過程中，通過多種污染物高效協(xié)同脫除集成系統(tǒng)技術(shù)實(shí)現(xiàn)了超低排放，加之電力源的排放高度通常在120 m 以上，煙氣抬升后對(duì)周邊地區(qū)的影響相對(duì)較小。鐵嶺市的采暖期為每年的11 月至次年3 月，供暖源產(chǎn)生的污染主要集中在這一期間，貢獻(xiàn)率為11.4%，低于相鄰城市撫順市［22］的20.7%（2017 年數(shù)據(jù)），考慮是由于近兩年來，鐵嶺市實(shí)施供暖燃煤鍋爐淘汰工程、燃煤鍋爐脫硫脫硝改造，并大力推進(jìn)清潔能源取得了效果。

4 結(jié)論

（1）鐵嶺市大氣污染特征受人口、地貌、經(jīng)濟(jì)發(fā)展等因素影響，總體呈現(xiàn)出西南高、東北低的趨勢(shì)，污染物高值區(qū)出現(xiàn)在西南平原的建成區(qū)，并呈遞減形態(tài)向周邊擴(kuò)散。2019 年鐵嶺市大氣污染物中SO2，NO2，PM10，PM2.5的濃度值時(shí)間變化規(guī)律均表現(xiàn)為1月＞10 月＞4 月＞7 月，其中冬季大氣污染影響范圍廣，高值區(qū)濃度高，是重污染天氣多發(fā)的時(shí)段。O3則呈現(xiàn)出春夏季高于秋冬季的特點(diǎn)，高值區(qū)多出現(xiàn)在城市周邊。

（2）2019 年外來污染物對(duì)鐵嶺市PM2.5濃度的貢獻(xiàn)率為33.5%，主要來自遼寧中部城市群（21.7%），其中沈陽市的貢獻(xiàn)值最大，達(dá)到8.0%。鐵嶺市秋冬季的外來污染物主要來自遼寧中部城市群的傳輸，其中沈陽市在冬季的貢獻(xiàn)率達(dá)到14.6%，明顯高于其他季節(jié)。春夏季受西南方向氣團(tuán)的遠(yuǎn)距離傳輸影響較大，除遼寧中部城市群以外區(qū)域的貢獻(xiàn)率達(dá)到10.6%與19.8%。

（3）2019 年鐵嶺市本地源中居民源排放與揚(yáng)塵污染是鐵嶺市PM2.5污染的重要來源，年均貢獻(xiàn)達(dá)到21.2%與20.4%。居民源的影響主要在秋季（24.8%）與冬季（23.5%），揚(yáng)塵源的影響主要在春季（27.2%）。電力源燃煤消耗量大，但年均貢獻(xiàn)占比僅為3.7%。因此，鐵嶺市應(yīng)進(jìn)一步加強(qiáng)秋冬季燃煤散燒污染防治與春季大風(fēng)天氣時(shí)的揚(yáng)塵控制。