煤氫解反應(yīng)中催化劑和溶劑對產(chǎn)物的影響綜述

楊 晴，王興寶，李文英

(太原理工大學 省部共建煤基能源清潔高效利用國家重點實驗室，山西 太原 030024)

0 引 言

煤直接液化工藝是重要的潔凈煤轉(zhuǎn)化技術(shù)之一，可通過化工單元過程完成對化石燃料中元素的提取。如通過溶劑溶脹煤顆粒、強化催化劑與煤接觸、傳遞氫及供氫，鐵基催化劑有效促進煤裂解和加氫等系列反應(yīng)過程。在此過程中，溶劑和煤裂解后的有機物間存在復雜的氫傳遞關(guān)系，試驗表明，H2S和FeS2存在時，二苯甲烷(DPM)在十氫萘(DHN)中易加氫裂解；在DHN和9,10-二氫蒽(DHA)中，只有當催化劑存在的情況下，才會誘發(fā)二(1-萘)甲烷(DNM)的裂解。同時發(fā)現(xiàn)DHA、蒽等芳烴會搶奪氫自由基，對煤裂解產(chǎn)生抑制作用[1]。因此，揭示煤直接液化過程中溶劑與催化劑之間的協(xié)同作用、促進供氫、提高液體收率等研究結(jié)果，對提高煤直接液化工程效益意義重大。筆者通過煤的模型化合物熱解、煤直接液化所用溶劑和催化劑以及煤直接液化過程中溶劑和催化劑在氫傳遞中的協(xié)同作用3方面展開論述，以期了解影響煤直接液化產(chǎn)物收率的根本因素。

1 煤直接液化反應(yīng)機理

1.1 自由基機理

在煤炭直接液化工藝中，煤通過熱解生成苯、甲苯、二甲苯等芳香族化合物或大分子碎片(自由基)，這些自由基非常不穩(wěn)定[2-3]。在高壓氫氣環(huán)境和溶劑分子存在條件下，H2可與S生成SH2或通過溶劑的氫穿梭作用將大分子碎片自由基加氫生成穩(wěn)定的低分子產(chǎn)物，生成油品；在沒有高壓氫氣環(huán)境和供氫溶劑的條件下，自由基又會相互結(jié)合而生成較大的分子，產(chǎn)生瀝青質(zhì)等不溶物。……