新型煙氣再循環在流化床中的行為特性及NOx排放分析

厲彥民，嚴 謹,，孫榮岳，王泰淇，王 鵬，盧嘯風

(1.南京工程學院 能源與動力工程學院，江蘇 南京 211167；2.重慶大學 低品位能源利用技術及系統教育部重點實驗室，重慶 400044)

0 引 言

近年來，為實現能源結構轉型，政府大力施行“超低排放”政策，以達到火電機組NOx質量濃度小于50 mg/m3[1]；2021年9月，中共中央國務院明確提出嚴格控制化石能源消費，加快現役煤電節能升級和靈活性改造，為實現“碳達峰、碳中和”目標，對燃煤機組低負荷運行提出了更苛刻的要求[2]。CFB鍋爐燃燒技術因其在燃料適應性、負荷調節性和低溫燃燒等方面的優勢[3-5]，在目前政策引導下必將繼續大力發展。

煙氣再循環隨富氧燃燒技術的發展而提出，獲得了長足發展，鍋爐尺寸已達到工業示范規模等級[6]。HOUSHFAR等[7]在生物質層燃反應器上開展了空氣分級燃燒與煙氣再循環降低NOx排放試驗，結果表明空氣分級燃燒可降低NOx排放約70%，加入煙氣再循環后可達75%～80%。JIANG等[8]對2臺俄制2 650 t/h煤粉鍋爐進行試驗，發現采用二次風代替再循環煙氣后，NOx平均質量濃度下降了123.2 mg/m3，該項技術可進一步降低主燃區氧濃度，更有利于分級燃燒，可有效控制燃料型NOx。上述文獻表明，煙氣再循環技術應用于層燃爐和煤粉爐減排效果較好，有必要將其應用于循環流化床鍋爐并研究其減排效果，多級煙氣再循環配風方式和二次風代替循環煙氣等方法為優化循環流化床鍋爐煙氣再循環技術提供了思路。

SUNG等[9]研究了煙氣再循環(FGR)對富氧摻燒污泥和生物質的影響。煙氣再循環率由0增至60%時，CO體積分數由3.60%降至0.91%，NO體積分數由38×10-6降至14×10-6。DUAN等[10]研究了FGR工況下各種生物質燃料摻燒的污染物排放特性，得到FGR對NOx抑制作用的主要機理及最佳運行工況。針對大型CFB鍋爐，BLASZCZUK[11]詳細評估了低FGR工況下床層的熱傳遞行為。我國部分小型流化床電廠也采用一次風改造的煙氣再循環方式，將NOx初始質量濃度降低18.0%～27.9%，但對應的煙氣再循環率超過25%，床溫下降，排煙溫度上升，直接影響了機組穩燃和燃燒效率。上述文獻表明，FGR在鏈條爐和煤粉爐應用較廣泛，在流化床則集中于以FGR為載體的富氧燃燒研究。

針對常規CFB電站鍋爐，絕大多數研究集中于循環煙氣與一次風混合的情形，鮮見再循環煙氣與二次風混合的嘗試以及再循環煙氣入爐位置對NOx減排效果的影響研究。隨著我國“深度調峰”的推進，這種技術方案使床溫下降約50 ℃，嚴重制約了機組低負荷穩燃能力，亟需尋求更優的解決方案。為了保證燃燒效率、穩定床溫和低氮燃燒等，筆者提出了一種爐膛稀相區FGR與補燃風協同作用下的新型煙氣再循環方式，探求其燃燒特性(效率)、NOx排放特性與協同運行能力。在1臺0.2 t/h CFB上開展了直通FGR試驗，重點分析FGR/補燃風流量和通入位置對溫度場和NOx排放特性的影響，以期為基于FGR的低氮燃燒系統提供設計指導，也為常規CFB電站鍋爐的低氮燃燒改造提供參考。

1 試 驗

1.1 試驗裝置

試驗在小型循環流化床燃燒試驗臺上進行，爐膛由碳化硅材料組成，橫截面積150 mm×150 mm，高度為3 000 mm。燃料由螺旋給料機送入爐內，通過調速電機調節給料量。沿爐膛高度方向布置多個K型熱電偶，可連續測量爐內溫度分布，同時還配備了壓力和氣體成分分析等測點。溫度和壓力數據由計算機數據采集系統(MCGS)采集分析，煙氣成分則由ECOM-J2KN型煙氣分析儀(精度：氧氣體積分數0.2%，其他組分10×10-6)進行在線監測。對于FGR系統，袋式除塵器后的煙氣由再循環風機抽出，通過噴水和干燥過濾器送入煙氣洗滌器以獲得清潔煙氣。然后，通過轉子流量計調節流量，將煙氣/空氣送入爐內，通入點分別距布風板1.31和2.26 m，試驗臺裝置如圖1所示，裝置詳細介紹可參考文獻[12]。

圖1 小型循環流化床燃燒試驗臺示意

1.2 試驗物料

試驗用煤經破碎、篩分，粒度控制在0～3 mm，其工業分析及元素分析見表1，可知該煤種灰分低、熱值高。粒徑0.15～1.00 mm且純度為95%的石英砂用作床層材料。旨在尋求循環煙氣/補燃空氣的最佳通入位置和方式以達到最佳NOx排放控制需求，因此暫不考慮爐內脫硫。

表1 煤種工業分析和元素分析

1.3 試驗過程與步驟

啟動點火前，首先通過螺旋給料機向爐內加入約7 kg床料，同時開啟爐膛和流化風電加熱系統加熱密相區床料。待爐膛密相區溫度加熱至600 ℃后，投入少量燃料點火。隨燃料著火燃燒，床溫逐漸升高，逐步關閉爐膛電加熱系統，并調節流化風量和流化風溫達設定工況。隨后開始煙氣再循環試驗，進行底渣飛灰取樣及煙氣成分測量。

1.4 工況安排

試驗工況見表2。由于床溫顯著影響NOx生成濃度[13]，因此所有工況中床溫穩定維持在930 ℃左右。工況1為無煙氣再循環時的對比工況；工況2～4為煙氣再循環率對燃燒效率和NOx排放的影響研究；工況5～7為保持截面流速不變的前提下，爐膛中部補燃風送入的影響研究；工況8～13為再循環煙氣/補燃風從爐膛上部送入的對比研究。

表2 流化床新型煙氣再循環試驗工況

為合理評價再循環過程中NO還原效果，定義NO轉化率φzh，充分考慮供風中再循環NO的影響[14]：

(1)

其中，ρFGR(NO)為FGR中NO質量濃度，mg/m3；ρfuel(NO)為燃料中NO質量濃度，mg/m3；ρout(NO)為NO質量濃度，mg/m3，由式(2)計算：

ρout(NO)=Vfρout,s(NO)，

(2)

式中，ρout,s(NO)為實測NO質量濃度，mg/m3；Vf為實際煙氣量，m3/kg，根據給煤量、過量空氣系數和排煙溫度計算求得。

1.5 不確定度分析

采用插入爐內的鎧裝K型熱電偶進行溫度測量，顯示值與實際氣固溫度的關系為

tm=tr+Δt。

(3)

其中，Δt為指示誤差，℃；tm為指示值，℃；tr為實際氣固溫度，℃。溫度測量系統的傳輸和記錄信號實際上是電信號。因此，需基于電信號不確定度分析溫度測量系統的不確定度。

測量重復性與爐內溫度波動有關，采用A類方法進行評價。以工況3為例，由貝塞爾公式計算單次測量標準差s(xi)為0.057 6 mV。實際測量中，取20次測量平均值作為最終結果，因此測量重復性的不確定度u(Δt1)為

(4)

最高床溫時，K型熱電偶的精度為0.35 mV，此時由于熱電偶精度引起的不確定度u(Δt2)為

(5)

同理，數據采集模塊的不確定度u(Δt3)為

u(Δt3)=0.10×0.05%=0.000 05 mV，

(6)

則復合不確定度u(Δt)為

(7)

覆蓋因子k=2，擴展的不確定度U(Δt)為

U(Δt)=ku(Δt)=0.352 mV。

(8)

數據波動較大的工況14～16中床溫對應的電動勢隨時間的變化如圖2所示，用圓點標記2個工況床溫對應的電動勢差達到0.352 mV的位置，可知2個工況附近至少存在200 s的床溫數據合理。因此可認定所有床溫數據在整個試驗過程中可靠。

圖2 工況14～16中床溫對應的電動勢隨時間的變化

NOx排放不確定度的計算過程類似，在此不做贅述。典型工況下NOx排放隨時間的變化如圖3所示，可知工況7及工況13中NOx平均質量濃度分別為256.156和203.033 mg/m3，這2個時間間隔開始和結束時，NOx質量濃度較低，這是為了保證測量準確性，排空采樣管道內剩余煙氣。此外，2個工況時間間隔內以及各工況前后10 s內數據都在虛線之間穩定波動。因此，可認定NOx質量濃度測量值可靠。

圖3 不同工況下NOx排放量隨時間的變化

2 結果和分析

2.1 再循環工況下溫度分布特性

中部送入不同流量的再循環煙氣后爐膛溫度分布如圖4所示。送入位置下部的溫度分布一致，說明再循環煙氣不會影響其下部燃燒，但通入位置上部的煙氣溫度逐漸下降。煙氣再循環率越大，溫度下降越多，爐膛出口的最大溫降約為30 ℃。中部送入不同流量的再循環煙氣/補燃風時爐膛的溫度分布如圖5所示，可知溫度變化與僅通入再循環煙氣時類似。保持截面流速恒定，隨補燃風流量增加，通入位置上方的煙溫略增加，不超過10 ℃。與初始工況相比，爐膛出口煙溫降低約20 ℃，小于純再循環煙氣工況下的30 ℃。同時，出口過量空氣系數從1.15 逐漸升高至1.73，可認定送入的再循環煙氣/補燃風對稀相區風煤分布無顯著影響，通過含碳量分析得知燃燒效率僅提升了約0.3%。因此，從爐膛稀相區送入再循環煙氣/補燃風對燃燒效果的提升作用不大。

圖4 中部再循環煙氣工況下的溫度分布

圖5 中部再循環煙氣/補燃風工況下的溫度分布

頂部送入不同流量再循環煙氣時爐膛的溫度分布如圖6所示。可知各工況下，在通入位置區域溫降約60 ℃，隨后又迅速提升，爐膛出口溫度最高可達880 ℃。隨再循環煙氣的通入，各工況下爐膛密相區的煙溫均高于初始工況1，表明該區域內燃燒份額逐漸增加。結合飛灰含碳量分析，通入再循環煙氣后，可燃物停留時間減少，飛灰可燃物質量分數從14.67%增至20.54%，但CO質量濃度從1 678降至332 mg/m3，說明頂部通入再循環煙氣能促進CO消耗，主要包括CO和NO之間的均相還原反應，以及O2對CO的進一步氧化。煙氣再循環率進一步增大，最大燃燒效率提升了1.02%。這是因為爐膛中部氣體橫向擴散很弱[15]，燃燒不充分。而顆粒在爐頂的反彈、團聚及出口煙窗對煙氣的吸力，可強化氣固混合，爐膛上部煙氣的通入也加強了該區域內氣體擾動，二者共同促進了氧量和焦炭的消耗，提升燃燒效率。爐膛上部送入不同再循環煙氣/補燃風時的溫度分布如圖7所示，與僅通入再循環煙氣時的趨勢類似，比參考工況的爐膛出口煙溫僅偏低5～10 ℃，說明從爐膛上部通入補燃風可進一步促進可燃物再燃，形成良好的再燃區。此外，工況12～13中補燃風量由10增至15 m3/h后，過量空氣系數由1.41增至2.03，各燃燒參數指標未發生變化，此時富足的空氣無法進一步促進焦炭燃燒。因此，該區域內通入的補燃風流量不宜太大。爐膛中部通入煙氣+爐頂通入補燃風時的溫度分布規律與上述規律類似，在此不作贅述，只分析NOx排放特性。

圖6 頂部再循環煙氣工況下的溫度分布

圖7 頂部再循環煙氣/補燃風工況下的溫度分布

2.2 再循環工況下NOx脫除特性

不同煙氣再循環率下NO折算質量濃度如圖8(a)所示，可知初始NOx質量濃度達344 mg/m3，與部分大型CFB鍋爐接近。隨煙氣再循環率增加，NOx質量濃度逐漸下降，NO轉化率降至11%。研究表明，燃料N主要包括揮發分N和焦炭N，揮發分N在高溫條件下化學活性很高，會迅速分解成NH3、HCN等小分子化合物，并在高氧環境中被NH2、NH、NCO等基團進一步氧化為NO和N2O等，焦炭N會在燃燒過程中逐漸釋放NO[16]。同時NCO以及NHi基團等作為HCN的重要中間產物能通過均相反應路徑還原NO[17]。而焦炭N釋放的NO在焦炭表面和內部空隙被還原為N2或N2O，還原反應程度與外部燃燒條件密切相關。如床溫升高通常會使CFB鍋爐NOx質量濃度增加，主要是由于高溫下燃料熱解過程中揮發分N釋放量明顯增加，以及揮發分N氧化時生成NOx的選擇性升高。隨煙氣再循環率增加，煙氣含氧量和溫度減小，流速增加，還原性氣氛增強，抑制了焦炭充分燃燒和焦炭NO生成，并促進了NH3/HCN和NO的均相還原反應以及焦炭和NO的均相還原反應。此外，煙氣體積增加也增強了對NO的稀釋作用。

圖8 不同再循環工況下NOx折算質量濃度與N轉化率

中部送入不同再循環煙氣/補燃風時NOx折算質量濃度如圖8(b)所示。可知同截面流速下，即與煙氣再循環率16.15%相比，各工況的NOx質量濃度均有增加，且補燃風流量越高，對NOx的抑制能力越差，NO轉化率從17%逐漸升高至30%。焦炭N在最終NOx排放中起關鍵作用[18]。引入補燃風促進了剩余焦炭的燃燒，隨爐膛出口過量空氣系數增加，NOx排放量增大，無論是揮發分N還是焦炭N，只有在O2存在的條件下，才能被氧化，因此燃料燃燒過程中隨O2體積分數增加，HCN和NH3的氧化反應加劇，NO排放值增加；同時焦炭對NO的還原性與煤種、爐膛燃燒溫度及周圍氣氛等有關：隨床溫升高，煤顆粒揮發分釋放速度變快，NH3和HCN分壓升高，二者更易被氧化生成NOx。同時，床溫升高進一步強化了爐內的氧化性氣氛，強烈的氧化氛圍限制了焦炭和NOx之間的還原反應[19]以及HCN/NH3和NO的均相反應，加速其向NO的轉化速率，增大焦炭和CO燃燒份額，逐漸減弱了對NOx的還原效果。此外，DE DIEGO等[20]研究表明，煙氣中H2O也能抑制NO形成。煙氣比例減少，抑制作用減弱。因此，從中部通入再循環煙氣/補燃風混合氣不會明顯強化焦炭燃燒，同時造成燃盡區充足的氧濃度，在低氮燃燒中應該避免。

爐膛上部送入不同FGR時NOx折算質量濃度如圖8(c)所示。雖然NOx質量濃度和NO轉化率的變化趨勢相同，但從爐膛頂部通入FGR的減排效果劣于從爐膛中部通入，且煙氣再循環率越大，NOx質量濃度的差值逐漸由27增至51 mg/m3。由于底部一次風不變，密相區原始還原性氣氛得以維持，同時FGR通入位置升高增大了下部還原氣氛的空間，從而抑制NOx生成。此外，密相區的流化風速降低，氣體和煤顆粒在該區域的停留時間增加，即揮發分析出后在還原性氣氛下停留時間延長，雖然揮發分N可以分解為NH3、HCN等小分子化合物，但在還原性氣氛下將失去最佳生成NOx的機會。在FGR通入位置上方，由于稀相區物料懸浮質量濃度的增加及燃燒份額的提高，未燃盡碳濃度增加，對NOx還原效果有所增加。爐膛中部通入低氧濃度的FGR更大程度抑制主燃區NOx的生成，在更大的擴散空間內維持還原性氣氛；同時在爐頂煙氣會發生偏折，當FGR通入位置升高至爐膛上部處，橫向通入煙氣，隨煙氣再循環率增加，爐頂溫度有所提升，將進一步促進爐內氣固混合和燃燒，從而使再燃區誘導生成更多的燃料型NO。過量空氣系數相近時，NOx質量濃度理應增加，但本試驗采用高揮發分煤種，在上部燃燒過程中產生更多的HCN/NH3來促進NO轉化。因此各工況下NOx質量濃度會低于參考工況，但高于從中部送入FGR的工況。

爐膛上部送入不同再循環煙氣/補燃風時NOx折算質量濃度如圖8(d)所示。在相同截面流速時，頂部通入再循環煙氣/補燃風的NOx質量濃度均高于僅通入FGR時的NOx質量濃度，且隨補燃風流量增加和煙氣量減少，NOx質量濃度從249增至304 mg/m3，NOx轉化率從17%逐漸增至33%。與前文分析類似，再燃區內可燃物的燃燒生成了更多燃料型NO。同時，較短的反應路徑和強烈的氧化性氣氛阻礙了焦炭和NOx之間的還原反應以及HCN/NH3和NO的均相反應，此時HCN/NH3將進一步氧化生成NO。因此，從NOx控制角度考慮，頂部通入補燃風的流量不宜太大。

爐膛中部直通煙氣，NOx質量濃度相較于通入補燃風由344降至235 mg/m3，NOx排放減幅達32%；而從爐膛上部通入再循環煙氣的NOx減排效果要劣于從爐膛中部通入，應首先考慮從爐膛中部通入煙氣。為進一步降低NOx排放并提高燃燒效率，基于以上工況在爐膛頂部通入補燃風，研究恒定出口氧量下煙氣再循環對NOx排放和燃燒特性的影響。擬采用“爐膛中部煙氣+爐頂補燃風的煙氣再循環方式”，并調整風量維持煙氣含氧量為6%，以獲得最優的污染物控制能力和燃燒性能，具體見表3。

表3 爐膛中部通煙氣+爐頂通補燃風工況

爐膛中部通入不同煙氣流量+爐膛頂部通入補燃風維持煙氣含氧量6%的工況與無煙氣再循環工況下NOx折算質量濃度和燃燒效率如圖9所示。可知爐膛中部通入不同煙氣流量+爐膛頂部通入補燃風維持煙氣含氧量6%的煙氣再循環方式NOx質量濃度均低于250 mg/m3，爐膛中部通入煙氣對于維持低NOx排放發揮了重要作用；另外，隨煙氣量增加，NOx質量濃度先降低后趨于不變，這主要是由于隨煙氣量增加，爐內未燃盡碳增多，且為維持煙氣含氧量恒定，爐頂通入補燃風增多，導致爐頂NOx生成量增加，總NOx質量濃度基本不變。

圖9 爐膛中部通入煙氣+頂部通補燃風對NOx排放和燃燒效率的影響

與無煙氣再循環工況相比，爐膛中部通入不同煙氣流量+爐膛頂部通入補燃風的煙氣再循環方式的燃燒效率更高，且始終維持在98.7%以上，其主要原因為：① 只從底部通入一次風的工況下會形成垂直向上的“塞柱流”影響燃燒效率；② 中部通入一定量FGR，保持流化風量不變，會增加氣固擾動，提高燃燒效率；③ 爐膛頂部的氣固擾動最強烈，可促進氣固混合，有利于進一步提高燃燒效率。

2.3 再循環工況下NOx排放預測

現有很多基于NOx生成機理的傳統NOx排放預測公式，但鮮見考慮煙氣再循環工況下的NOx排放預測。因此根據已有NOx質量濃度預測公式，結合本文工況擬合適用于煙氣再循環工況下的NOx預測公式。本文所有工況的試驗均在自主搭建的小型流化床鍋爐試驗臺上完成，擬合的NOx排放預測經驗公式需在工業級CFB鍋爐進一步驗證。

無煙氣再循環時，式(9)給出了燃料N理論上全部轉化為NOx的排放值，然而在CFB鍋爐實際運行中，NOx排放值還需考慮燃用煤質不同導致N元素轉化率不同以及燃燒溫度對NOx排放的影響，總結出標準狀態下的NOx排放預測公式(10)：

(9)

(10)

(11)

其中，α為過量空氣系數。有煙氣再循環時，根據工況安排和測試計算結果，需重點考慮煙氣再循環率β和煙氣通入位置(h/l)的影響。經過MATLAB擬合計算，得到煙氣再循環工況下的NOx排放預測公式：

(12)

可知隨煙氣再循環率的增大，NOx質量濃度降低；煙氣通入位置上移，低氮燃燒效果減弱。為確保公式的準確性，擬合的NOx排放預測公式中β和h/l取值有一定范圍，分別為(0,0.35)和(0.05,0.85)。NOx質量濃度測量值與計算值比較如圖10所示，可知各工況誤差均在10%以內，預測較精確。基于郭佳明等[22]對鎮江某熱電廠CFB鍋爐的研究，計算得到NOx質量濃度為449.19 mg/m3，與文獻中NOx初始質量濃度451 mg/m3基本吻合。結合本文提出的公式(12)，當過量空氣系數α為1.05、煙氣再循環率β為30%、煙氣入爐位置與爐膛高度之比為0.1 時，NOx質量濃度可降至341.83 mg/m3，與文獻中采用傳統底部煙氣通入的方式相比，NOx減排效果相當，但本文采用的新型煙氣再循環方式能保證足夠的床溫，能更好地適應深度調峰需求。

圖10 煙氣再循環工況下NOx質量濃度預測值和測量值對比

3 結 論

1)爐膛中部通入FGR能有效控制NOx排放。隨煙氣再循環率增加，NOx質量濃度從344降至235 mg/m3，爐膛出口最大溫降約為30 ℃，燃燒效率下降；當中部混合送入補燃風后，燃燒效率升高，NOx抑制效果減弱，應避免從爐膛中部通入補燃風。

2)爐膛頂部通入FGR可保證880 ℃出口煙溫及高燃燒效率，同時控制NOx排放，但效果低于從中部通入。頂部混合送入補燃風后，燃燒器燃燒效率最高，但NOx抑制效果明顯減弱。

3)爐膛中部通入FGR+爐頂通補燃風維持煙氣含氧量為6%的方式能使NOx初始質量濃度低于250 mg/m3，爐膛中部通入煙氣對于維持低NOx排放發揮重要作用。燃燒效率較高，且隨著煙氣量增加，燃燒效率始終維持在98.7%以上且變動不大。

4)提出了煙氣再循環工況下NOx排放模型，在工業級CFB鍋爐中同樣具備預測和應用價值。