不同條件下燃煤顆粒物的粒徑分布研究

黃靖維，任萬興，2，康增輝

（1.中國礦業大學 安全工程學院，江蘇 徐州 221116；2.中國礦業大學 煤礦瓦斯與火災防治教育部重點實驗室，江蘇 徐州 221116；3.中國礦業大學 圖書館，江蘇 徐州 221116）

在能源消費占比中，煤炭資源一直都占有較大的比例，煤炭資源促進經濟發展的同時也帶來了一定的環境影響。在煤炭開采過程中，引發了很多地區煤的不正常燃燒現象，最終導致大面積的火災災害，這在中國新疆地區尤為常見[1-2]。煤炭以及煤矸石燃燒會排放出大量的有毒有害氣體、顆粒物質和一些冷凝副產品。這些物質會對大氣環境造成嚴重的污染，如酸雨、溫室效應等，對人體健康造成嚴重的危害，致使人類患上呼吸道疾病的概率大大增加[3-5]。煤炭燃燒會釋放出大量的細微顆粒物質，其中PM10能在空氣中停留較長時間并能進入人體，PM2.5能進入人體的呼吸系統引發重大疾病。研究煤燃燒產生的顆粒物的相關性質及其影響因素逐漸受到廣泛關注。呂建燚、周永剛等研究溫度對煤燃燒顆粒物生成特性的影響[6-7]，指出燃燒溫度是影響顆粒物生成的一個重要因素；Zellagui、Zhang 等研究發現不同煤種燃燒生成的顆粒物有較大差異，煙煤燃燒生成的顆粒物一般較多[8-9]；Li、孫在等發現燃燒的煤粒徑和質量對生成的顆粒物是有重要影響的，總體上來說，顆粒物生成量與燃燒煤粉量成正比，燃燒煤粉粒徑越小，產生的細顆粒物越多[10-11]。Zhang 等對亞微米顆粒物PM1進行研究發現，煤燃燒形成的PM1可以由0.1 μm 為界限分成2 個部分，溫度的升高會致使更多的PM1生成[12]；于敦喜、鄭麗、張凱等對煤燃燒生成的顆粒物的粒徑分布進行研究，表明PM2.5呈雙模態分布、PM10呈三模態分布[13-15]。因此，運用實驗室小型實驗對不同粒徑煤粉進行升溫燃燒，收集煙氣中的顆粒物進行具體分析，對環境保護治理和人體健康是有一定意義的。

1 實驗與方法

1.1 煤粉的工業分析

實驗選擇典型的褐煤、煙煤2 種煤種，將其充分破碎后，分別篩分為0.08、0.8 mm 粒徑，最后在烘干箱內進行24 h 的烘干。煤粉工業分析見表1。

表1 煤粉工業分析Table 1 Analysis of pulverized coal industry

1.2 實驗系統與方法

實驗系統如圖1。煤粉在燃燒爐中進行燃燒，燃燒產生的煙氣在真空泵的吸力作用下經過連接管道，最后在10 級Model 微孔均勻沉積沖擊器中進行分級收集。

圖1 實驗系統Fig.1 Experimental system

為模擬煙氣在大氣中的降溫過程，燃燒煙氣通過連接管道時會在冷卻水的作用下進行降溫。燃燒爐配備微電腦時溫控制儀，可對燃燒時間和溫度進行準確設置，最高溫度可達1 000 ℃。10 級Model 微孔均勻沉積沖擊器可對煙氣中的不同粒徑范圍的顆粒物進行收集。

實驗煤種為褐煤和煙煤，對粒徑為0.08、0.8 mm 的褐煤和煙煤進行500、600、700 ℃3 種溫度下的30 min 加熱燃燒，燃燒氣氛為空氣。煤粉燃燒后收集到的顆粒物通過精度為0.01 mg 的電子天平進行稱重，實驗顆粒物收集2 次，最終取平均值。實驗前，對采樣前的濾膜在恒溫恒濕箱中放置24 h 稱重，記錄實驗前濾膜質量。實驗后，將采樣后的濾膜在相同恒溫恒濕條件下保持24 h 后稱重，記錄實驗后濾膜質量，實驗前、后濾膜的質量之差即為收集顆粒物質量。

式中：W 為顆粒物質量，g；W2為實驗后濾膜質量，g；W1為實驗前濾膜質量，g。

2 結果與討論

將粒徑區間編號如下：Ⅰ為10～18 μm；Ⅱ為＜10～5.6 μm；Ⅲ為＜5.6～3.2 μm；Ⅳ為＜3.2～1.8 μm；Ⅴ為＜1.8～1.0 μm；Ⅵ為＜1.0～0.56 μm；Ⅶ為＜0.56～0.32 μm；Ⅷ為＜0.32～0.18 μm；Ⅸ為0.18～0.10 μm；Ⅹ為＜0.10～0.056 μm；Ⅺ為＜0.056～0 μm。

2.1 溫度對顆粒物生成的影響

不同溫度下顆粒物質量分布如圖2。圖2 是粒徑為0.8 mm 的6 g 褐煤在500、600、700 ℃下生成的顆粒物質量分布情況。

圖2 不同溫度下顆粒物質量分布Fig.2 Mass distribution of particulate matter at different temperatures

1）由圖2 可知，粒徑為0.8 mm 的褐煤在500 ℃的溫度下燃燒，其產生的顆粒物質量分布主要集中在0.18～0.32 μm 和0.056～0.010 μm 2 個區間，占到整個顆粒物質量的絕大部分。生成的顆粒物質量遠遠高于600、700 ℃下生成的顆粒物質量，初步推斷這與其煤粉的不充分燃燒有關。500 ℃下收集到的細顆粒物，即0.18～0.32 μm 區間以下的顆粒物，呈現明顯的黃色黏稠物質，這是其質量增加的主要原因。根據顆粒物生成相關理論，亞微米顆粒物主要由元素的氣化凝結機理生成[16-17]。亞微米顆粒物的生成量與前期元素的氣化量成正比，而S 通常在超細粒徑中富存，主要通過均相成核、異相冷凝反應生成顆粒物，黃色黏稠物質主要是S 的氧化物以及與揮發性元素生成的硫酸鹽凝聚成的顆粒團聚物[18-19]。這種生成物隨著溫度的升高逐漸消失，細顆粒物元素組成發生較大變化。

2）粒徑為0.8 mm 的褐煤在600、700 ℃的溫度下燃燒，其產生的顆粒物質量分別集中分布在0.056～0.010 μm、0.18～0.32 μm 2 個區間，呈現單峰分布。600 ℃下的褐煤燃燒生成的顆粒物總質量遠遠大于700 ℃下褐煤生成的顆粒物總質量，這說明隨著溫度的升高，顆粒物生成總質量也在隨之降低，其降低的主要原因是PM1元素成分的變化，溫度的升高會導致氣化元素濃度的降低從而使生成的顆粒物質量減少。且由于溫度的升高，在700 ℃時收集到的較大粒徑范圍內的顆粒物也有所增加。

按照顆粒物收集情況來看，3 個溫度下生成的顆粒物質量在1.0～10 μm 內差異不大，主要質量差異體現在1.0 μm 以下。褐煤燃燒生成的顆粒物質量分布在500 ℃下呈現雙峰分布，在PM1部分以0.1 μm 為界限分為2 部分，在600、700 ℃下呈現單峰分布，質量差異較大。

2.2 不同質量煤粉燃燒對顆粒物生成的影響

實驗室小型實驗采用在不同溫度下分別燃燒6、8、10 g 的粒徑為0.8 mm 的煤粉，從而對顆粒物生成規律進行初步研究，不同質量煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況如圖3。

圖3 不同質量煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況Fig.3 Distribution of particulate matter produced by pulverized coal with different mass at different temperatures

由圖3 可知，在較低溫度500 ℃燃燒的情況下，煤粉燃燒質量基本沒有對顆粒物的分布規律產生影響。隨著燃燒煤粉質量的增加，顆粒物生成質量也隨之增加；600 ℃燃燒的情況下，顆粒物質量分布主要集中在0.056～0.010 μm，8 g 煤粉燃燒生成的質量分布曲線在1.0～1.8 μm 區間內有較大變化。在1.0～10 μm 區間內較500 ℃時的顆粒物質量有所增加，溫度升高促進了煤粉的充分燃燒，而煤粉燃燒質量對顆粒物分布規律無明顯影響；700 ℃燃燒的情況下，隨著煤粉質量的增加，顆粒物質量分布情況產生了較大的變化，總體呈現出3 峰值分布，主要集中在1.0～1.8 μm、0.18～0.32 μm 和0.056～0.010 μm 3個區間。700 ℃下的煤粉燃燒相對更加完全，顆粒物質量分布呈現出更清晰的趨勢，顆粒物質量隨煤粉質量增加的趨勢也更加明顯。

2.3 煤種及其尺寸對顆粒物生成的影響

對粒徑為0.8 mm 的褐煤和煙煤進行不同溫度下的燃燒實驗，并收集顆粒物，不同煤種在不同溫度下生成的顆粒物分布情況如圖4。對粒徑為0.8 mm和0.08 mm 的褐煤進行500、600 ℃下的燃燒實驗，不同尺寸煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況如圖5。

圖4 不同煤種在不同溫度下生成的顆粒物分布情況Fig.4 Distribution of particulate matter produced by different coals at different temperatures

圖5 不同尺寸煤粉在不同溫度下生成的顆粒物分布情況Fig.5 Distribution of particles produced by pulverized coal with different sizes at different temperatures

由圖4 可以看出，煙煤和褐煤在不同溫度下燃燒收集到的顆粒物分布具有較大的差異。3 種溫度下，煙煤燃燒產生的顆粒物總量都遠遠大于褐煤燃燒的顆粒物生成量。在500 ℃，煤粉未完全燃燒情況下，煙煤燃燒產生的顆粒物生成量約為褐煤的4.87倍，600、700 ℃下分別約為1.42 倍和2.92 倍。在相同溫度下，煙煤產生的顆粒物粒徑分布較褐煤總體增大，粒徑峰值出現在0.32～1.0 μm 區間附近，且粒徑大于1.0 μm 的顆粒物也有明顯增加。

在研究不同尺寸煤粉對顆粒物生成的影響實驗中，考慮到600 ℃和700 ℃對粒徑為0.08 mm 的煤粉的燃燒影響基本不大，故只做褐煤在500、600 ℃2 個溫度下的對比。由圖5 可以看出，粒徑為0.8 mm 的煤粉燃燒生成的顆粒物質量遠遠大于粒徑為0.08 mm 煤粉燃燒的顆粒物生成量。隨著燃燒煤粉尺寸的增大，相同溫度下燃燒生成的顆粒物總質量也隨之增加。在500、600 ℃的環境下，0.8 mm 煤粉燃燒的顆粒物生成量分別約為0.08 mm 煤粉的7.58、3.35 倍。0.08 mm 煤粉燃燒生成的顆粒物的粒徑峰值出現在0.056～0.10 μm 區間內。結果表明，煤尺寸大小對燃燒生成顆粒物是有重要影響的。

3 結 論

1）溫度對褐煤燃燒生成顆粒物有重要影響。在低溫500 ℃不完全燃燒狀態下，燃盡率較低，收集到的顆粒物質量遠遠大于高溫狀態下顆粒物生成量。顆粒物粒徑分布峰值在0.056～0.10 μm 區間。隨著溫度升高，燃燒反應更加徹底，較大粒徑范圍內顆粒物有所增加，粒徑峰值出現在0.18～0.32 μm 區間。

2）隨著煤粉質量的增加，生成的不同區間范圍內的顆粒物質量都有明顯增加。在500、600 ℃下，煤粉質量對顆粒物質量分布曲線無明顯影響。在700℃的高溫狀態下，隨著燃燒煤粉質量的增加，粒徑區間出現三峰值分布現象，主要集中分布在1.0～1.8 μm、0.18～0.32 μm 和0.056～0.10 μm 3 個區間。

3）煤種及其尺寸大小的不同產生的顆粒物差別較大。在相同溫度和質量的情況下，煙煤產生的顆粒物質量遠遠大于褐煤，分布粒徑區間也有所增大，粒徑峰值出現在0.32～1.0 μm 內。在500、600 ℃的環境下，0.8 mm 煤粉燃燒的顆粒物生成量分別約為0.08 mm 煤粉的7.58、3.35 倍，質量分布相比較為平均。煤尺寸大小的增大致使更多顆粒物的生成。