金剛石氮-空位色心單電子自旋的電場驅動相干控制*

吳建冬 程智 葉翔宇 李兆凱 王鵬飛 田長麟 陳宏偉

1) (安徽大學物質科學與信息技術研究院,合肥 230601)

2) (中國科學院合肥物質科學研究院,強磁場科學中心,合肥 230031)

3) (中國科學技術大學物理學院,合肥 230026)

4) (中國科學技術大學附屬第一醫院,合肥 230001)

5) (中國科學技術大學生命科學與醫學部,合肥 230026)

1 引言

氮-空位(NV)色心是金剛石中一種特殊的發光點缺陷.如圖1(a)所示,當金剛石晶格中相鄰的兩個C 原子中的一個C 原子被N 原子所替代,另一個C 原子缺失形成空位時,就形成了氮-空位色心,即NV 色心.NV 色心的電子自旋基態是一種自旋三重態系統,使用光探測磁共振(optically detected magnetic resonance,ODMR)技術[1],即通過光學共聚焦系統可對單個NV 色心進行納米級位置定位、量子態的初始化和讀出[2],結合磁共振技術方法,可實現對NV 色心自旋量子態快速而精確地控制[3].NV 色心在室溫條件下具有極佳的量子相干時間[4]和光學穩定性,可實現高保真度的量子邏輯門[5].作為量子比特應用于常溫固態量子

圖1 (a) NV 色心結構圖;(b) 存在軸向磁場 Bz 下NV 色心的基態能級圖,|↑〉 和 |↓〉 代表 15N 核自旋朝向;黃色和藍色箭頭分別代表Δms=±1躍遷和Δms=±2躍遷Fig.1.(a) Structure diagram of the NV center;(b) energy level diagram for the NV ground-state spin in the presence of an axial magnetic field Bz,|↑〉 and |↓〉 represent the spin orientation of 15N ;Δms=±1 transitions (yellow arrows) and the Δms=±2transition (blue arrows) are indicated.

? 通信作者.E-mail:hwchen@hmfl.ac.cn計算系統的搭建[6,7];也可作為納米尺寸的量子傳感器[8],用于磁場[9-12]、電場[13-19]、應力[20]、溫度[21-24]等物理量以及單核自旋[25]等微小粒子的量子精密測量.精確地調控自旋作為關鍵技術,其每一次的發展都推動了NV 色心在量子計算、量子精密測量等領域應用的發展.

NV 色心中常用的自旋控制方法是基于由共振的交變磁場所實現的磁控制.但近年來利用交變電場與自旋形成電共振來實現電場控制自旋的相關研究,引起了研究人員的高度關注.Nowack 等[26]利用局域柵極產生的振蕩電場,在量子點體系中實現了對電子自旋的電控制;Klimov等[27]對SiC半導體材料中點缺陷的電子自旋實現了電場相干控制;Asaad 等[28]在硅(Si)中對單個銻(123Sb)核自旋實現了電場相干控制等.自旋的電場控制相比傳統的磁場控制的方法有一些顯著的優點,如構建磁場所需的大線圈和強電流有可能影響其他設備,且磁場難以被局部化或屏蔽,很難實現單個自旋的尋址.而電場通過微型電極的尖端就能產生,且影響范圍較小,這使得控制納米尺寸的電子設備中的單個原子變得更加容易.本文通過加工于NV色心表面的電極所產生的可控交變電場,實現了對近表面NV 色心電子自旋的電控制.在實驗上不僅觀測到自旋在電場驅動下在|ms=-1〉與|ms=+1〉兩個能級間的Rabi 振蕩,還進一步研究了電場參數與Rabi 振蕩頻率間的關系.這種方法稱為電驅動光探測磁共振(electrically driven optically detected magnetic resonance,EODMR)[27],電場驅動自旋所展現的Rabi 振蕩稱為ERabi.對于NV 色心電子自旋的電調控技術的研究與應用發展,有助于NV 色心與半導體芯片、自旋電子學器件等量子器件的結合[29],推動NV 色心量子體系在固態量子計算機、量子傳感器等領域研究與應用的發展.

2 實驗部分

2.1 實驗原理

金剛石NV 色心具有C3v對稱性,對稱軸為由氮和空穴形成的晶軸方向,通常稱為NV 軸.NV色心的基態為電子自旋三重態3A2,其3 個能級分別是|ms=0〉和|ms=±1〉,為表述方便,后文分別用|0〉和|±1〉來表示.在零場時|±1〉態能級簡并,且與|0〉態能級之間有大小為D(約 2.87 GHz)的零場劈裂[30].如圖1(b)所示,在外加磁場下,原本簡并的|±1〉態能級會發生塞曼劈裂,|±1〉態之間的能級差變為 2γeBz,其中γe=28.03 GHz·T-1為電子自旋旋磁比[30],Bz表示沿NV 軸的磁場分量.NV 色心基態哈密頓量可表示為[31]

其中,d//=(0.35±0.02)Hz/(V·cm-1)和d⊥=(17±3)Hz/(V·cm-1)是NV 色心軸向和橫向的電偶極矩[32],Si(i=x,y,z) 是自旋S=1 自旋算符.沿NV軸的電場(Ez)僅能改變自旋的能級大小從而引起共振頻率的偏移,并不能直接驅動不同量子態之間的躍遷,并且d//相較于d⊥小了1 個量級,因此主要考慮垂直于NV 軸的橫向電場E⊥(Ex(y))的作用.電場驅動自旋共振與常規的磁場驅動自旋共振的形式類似,區別在于它耦合了不同的自旋本征態對.橫向驅動電場和磁場的哈密頓量可以分別寫成:

式中B⊥(E⊥)和?B(E)分別是橫向平面內的磁(電)場的幅度和相位,H.c.表示厄米共軛.由(2a)式可以直觀看出,常用的磁場調控方法是通過施加橫向的共振脈沖磁場來激發電子自旋,從而實現從|0〉態到|-1〉態或|+1〉態之間的躍遷(Δms=±1).但是|-1〉態到|+1〉態之間,由于選擇定則條件的約束,Δms=±2 能級之間的直接躍遷是磁禁戒的,需要通過|0〉態作為中間態而間接實現.這不但增加了操作的復雜度,也會引入額外的誤差.(2b)式的哈密頓量表明,橫向的共振交流電場理論上可以直接驅動NV 色心自旋的|-1〉態到|+1〉態之間的躍遷,這彌補了磁控制方法的不足.將利用磁場驅動自旋|0〉態到|±1〉態之間的躍遷以及利用電場驅動自旋|-1〉態到|+1〉態之間的躍遷方法相結合,可以實現對NV 色心3 個自旋能級之間直接躍遷的全操控.

2.2 實驗裝置

實驗中選用的金剛石樣品由化學氣相沉積(chemical vapor deposition,CVD)生長而成,并經過2.5 keV 的15N 離子注入和99.999%的12C 純化,最終切割成2.0 mm×2.0 mm×0.5 mm 的塊材.在此離子注入能量下產生的NV 色心距金剛石表面約5 nm,可以更好地與外加電場耦合.生長金剛石所用的原料進行了12C 純化,使金剛石表面的NV 色心自旋也具有毫秒級以上的量子相干時間(圖3(b)).我們將電極與微波信號源組成回路,通過微波信號源在電極兩端施加交變電壓,電極上就會產生并向周圍輻射交變的電磁場,其頻率與微波信號源的頻率相同.由于NV 色心自旋與電場和磁場共振的頻率不同,將兩個微波信號源分別與兩組電極相連,其輸出頻率分別設定在電場和磁場不同的共振頻率上,就可以分別實現其與NV 自旋的電場共振或磁場共振.具體而言,為了實現電控制,我們在金剛石表面鍍了一對金電極,電極的結構如圖2(a)所示.電極厚度約為百納米,電極間的距離約為 10μm .從電極上接出兩根導線與微波信號源(MWE)相連,其產生的交變電壓施加在這對電極兩端,在這對電極中間產生交變電磁場.將 M WE的頻率設定在電場共振頻率,利用該頻率下的電場與NV 色心自旋共振,實現對NV 色心自旋的電控制.同時在距離電極 10μm 處鍍了一根金線作與微波信號源(M WB)相連,將 M WB的頻率設定在磁場共振頻率,利用流經金線的交變電流所產生的交變磁場實現實驗所需的輔助磁控制.金剛石樣品放置于基于ODMR 技術搭建的實驗平臺上.圖2(b)是激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖,電極中間是待操控的NV 色心電子自旋.金剛石色心受到特定波長的激光激發后會發出熒光,其熒光的強度(IPL)與自旋所處能級相關.NV 色心自旋處于|0〉態時發出的熒光較強,被稱為亮態;而處于|±1〉態時發出的熒光弱,被稱為暗態.我們首先通過激光極化將NV 色心自旋初始化至|0〉態上,然后通過觀測NV 色心自旋在磁驅動或電驅動脈沖序列操控后的末態的熒光強度的變化,得到NV色心自旋量子態的變化,從而實現對自旋躍遷過程的觀測.

圖2 (a)電極和微波線的結構設計簡圖;(b) 激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖Fig.2.(a) Structural design diagram of electrode and microwave line;(b) fluorescence diagram of NV centers scanned by a laser scanning confocal microscope.

2.3 實 驗

圖2(b)為激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖,其中孤立的亮點即是單個NV 色心,實驗中所使用的NV 色心由白圈標出,其周圍較暗的背景熒光是由激光長時間猝滅造成的.在通過激光共聚焦掃描NV 色心的熒光圖定位到待操控的NV色心后,我們基于ODMR 的序列掃描微波頻率得到ODMR 頻率譜,見圖3(a).在零磁場條件下,|±1〉態能級簡并,在頻率等于零場分裂能D=2870 MHz處會有一個共振峰,代表|0〉到|±1〉態能級的躍遷.當施加沿NV 軸的外磁場Bz時,由于塞曼效應,共振峰會分裂為2 個,對應的頻率為D±γeBz.由于該NV 色心電子自旋有一個近鄰的自旋為 1/2 的15N 核自旋,受到核自旋與電子自旋的耦合作用,根據15N 核自旋的方向不同,每個共振峰各自又會分裂為2 個.最終在頻率掃描譜上,零場共振峰頻率兩側的對稱位置會出現2組共4 個共振峰,頻率分別為D-γeBz ±A/2 和D+γeBz ±A/2,其中A的值為3.05 MHz,是15N核自旋與NV 色心的電子自旋的耦合常數[33].同樣受到15N 核自旋的影響,|-1〉態到|+1〉態間的躍遷會有兩個共振頻率(2γeBz ±A).如圖3(a)所示,紅線是用洛倫茲函數進行的數據擬合,通過ODMR 頻率譜共振峰的位置解析計算,可以得到軸向磁場Bz為181.47 G (1 G=10—4T),并且可以估算出|-1〉態到|+1〉態的兩個躍遷頻率分別為1013.25 MHz 和1019.32 MHz.

圖3 (a) ODMR 的頻率譜;(b) NV 色心電子自旋的相干時間測量.12C 純化延長了電子自旋的相干時間,弛豫時間 T2 經指數衰減函數 e xp[-(2τ/T2)2] (紅線)擬合約為1.6 msFig.3.(a) The frequency spectrum of ODMR;(b) coherent time measurement of electron spin in NV center.The purification of 12C prolongs the coherence time of electron spin,and the relaxation time T2 is estimated to be 1.6 ms through the exponential attenuation function e xp[-(2τ/T2)2] (red line).

要實現電場驅動控制,電場的頻率需要滿足共振條件.EODMR 的自旋躍遷過程如圖4(a)所示.首先利用532 nm 的激光將NV 色心自旋初始化至|0〉態,通過橫向的共振交變磁場驅動 πMW脈沖將自旋轉至|-1〉態,隨后施加一定時間的電場脈沖PE,上文已經通過ODMR 譜估計了|-1〉態到|+1〉態之間躍遷對應的頻率,保持電場作用的時間和功率不變,在預估的躍遷頻率附近進行掃頻.當電場的頻率達到共振頻率時,共振的電場就會驅動NV 色心電子自旋|-1〉態的布居度向|+1〉態遷移.這將導致在隨后讀出過程中,用微波將|-1〉態轉回|0〉態的布居度會小于非共振電場時的布居度,使觀測得到的熒光計數降低.對測量的熒光計數使用洛倫茲函數進行擬合,如圖4(b)所示,在熒光譜頻率為1019.3 MHz 處觀測到一個共振信號峰,結合前面的推導分析,此信號峰是15N 核自旋向下時,電場頻率與NV 色心電子自旋發生共振,驅動電子自旋在|-1〉態到|+1〉態之間躍遷而產生的共振信號峰,通過讀取譜圖中信號峰的位置可以得到準確的電場共振頻率.此時施加的電場功率為0.28 W,外磁場Bz為181.47 G.

圖4 (a) EODMR 脈沖序列及自旋躍遷示意圖;(b) EODMR 的共振峰譜圖Fig.4.(a) EODMR pulse sequence and spin transition diagram;(b) the resonance peak spectrum of EODMR.

通過掃描電場得到準確的電場共振頻率后,將產生的交變電場頻率固定為共振頻率1019.3 MHz,保持電場的功率不變,并不斷增加電場脈沖PE作用的時間,脈沖序列如圖5(a)所示.在熒光譜中可以清晰地觀測到熒光計數隨驅動時間的周期性變化,這種周期性振蕩信號即為電驅動下電子自旋的Rabi 振蕩.這是由于電場驅動NV自旋在|-1〉態與|+1〉態之間躍遷,使得|-1〉態的布居度周期性改變,最終導致轉回到|0〉態的布居度也發生周期性改變.圖5(b)中3 條ERabi振蕩曲線分別對應于功率為0.28,0.20,0.14 W的電場驅動,紅線是使用正弦衰減函數進行的數據擬合.可以直觀地發現ERabi 振蕩的頻率受到驅動電場的功率調制,電場驅動功率越大,ERabi 振蕩越快.電場源功率為0.28 W 時,πE脈沖的時間約為 6.65μs,在目前相干時間約為 1.6 ms 的情形下,可對NV 色心進行數百個量子邏輯門操控.

圖5 (a) ERabi 脈沖序列;(b) 在不同電場驅動功率的作用下,NV 色心電子自旋的ERabi 振蕩譜Fig.5.(a) ERabi pulse sequence;(b) ERabi oscillatory spectrum of electron spin in NV center under the action of different electric field driving power.

為了進一步找到ERabi 振蕩頻率與驅動電場的頻率、功率等參數之間的關系,我們觀測在不同共振頻率下電場功率與電子自旋的ERabi 振蕩的頻率的關系.實驗測量了頻率從0.2,0.4,0.8 至1 GHz 下,不同功率的電場驅動ERabi振蕩的頻率.從圖6 中可以清楚地看到,ERabi 的振蕩頻率與驅動電場頻率無直接關系,與驅動電場功率開方(即驅動電場場強)成線性正相關,ERabi振蕩頻率與電場源功率W的開方的擬合函數關系為:實驗結果也進一步表明觀測到的ERabi 振蕩是由電場驅動,通過電場對金剛石NV 色心電子自旋實現精密操控是完全可行的.通過增加驅動電場功率,從而加大電極間的電壓可以提高自旋的操控速度,以減少量子邏輯門的操作時間.但目前由于電極之間的介質為空氣,其擊穿電壓約為30 kV/cm.為了避免電極被擊穿,電極電壓無法加得很高,電驅動速率較慢.在后續研究中可通過微納加工將電極置入金剛石內,金剛石的擊穿電壓約為21.5 MV/cm[34],可以極大提高控制電場的功率上限,理論預計可提計2—3個數量級,達到與磁控制相近的控制能力.

圖6 不同共振頻率下電場功率與電子自旋的 ERabi 振蕩頻率的關系Fig.6.Relationship between electric field power and ERabi oscillation frequency of electron spins at different resonance frequencies.

3 結論

目前電場對量子自旋進行操控的研究十分重要且具有廣闊的應用前景.本文通過施加交變電場實現了對NV 色心自旋的電場調控,觀測到在共振電場的驅動下NV 電子自旋在|-1〉態與|+1〉態之間 Δms=±2 的直接躍遷,并探究了電場功率與操控速率的線性關系.研究結果表明利用共振的電場與共振的磁場一樣可以實現對量子自旋的快速精準的操控.在金剛石NV 色心量子體系中引入電場調控方法,將電控制與磁控制技術方法相結合,能夠實現對NV 色心三個自旋能級間直接躍遷的全操控.自旋電調控技術的深入研究,有助于NV色心與半導體芯片、自旋電子學器件等量子器件的結合[29],進一步推動NV 色心量子體系在固態量子計算、量子傳感等領域研究與應用的發展.