張佩宇,周鑫,李應紅
空軍工程大學 航空工程學院 航空等離子體動力學國家重點實驗室,西安 710038
鎳基高溫合金是航空發動機渦輪葉片使用最為廣泛的材料,按凝固組織形貌可分為等軸晶、定向晶和單晶,使役性能不斷提高(見圖1)。單晶高溫合金(如無特殊說明,文中單晶合金均指鎳基單晶高溫合金)消除了產生偏析的全部晶界和低熔點的晶界強化元素,具有較高的高溫強度、優異的蠕變與疲勞抗力以及良好的抗氧化性、抗熱腐蝕性能。以單晶合金為材料,結合高效的空芯冷卻設計和熱障涂層,可以滿足先進航空發動機高達1 800 ℃的渦輪前溫度要求。
單晶渦輪葉片的鑄造工序復雜、成品率低、含有大量貴重元素,因此價值較高。葉片在服役過程中會不可避免承受高周疲勞、蠕變伸長、環境與熱應力復合等因素影響,出現磨損、裂紋、表面燒蝕和腐蝕等問題。如果采用新葉片替換僅存在微小鑄造缺陷、葉尖部分磨損/裂紋的葉片,將造成材料的極大浪費,經濟上也難以承受。發展高效率、高精度和高質量的修復與再制造技術,恢復損傷葉片的氣動外形、微觀組織與力學性能,使其具備繼續服役的能力,對于實現發動機性能指標、降低使用和維護成本、提高裝備可靠性具有重要意義。

圖1 航空發動機渦輪葉片凝固組織[2]Fig.1 Solidification structures of aero-engine turbine blades[2]

圖2 單晶渦輪葉片高能束修復示意圖Fig.2 Schematic of single-crystal repair by high-energy beam
20世紀80年代以來,隨著三代戰機服役、民航業發展和中大型燃氣輪機的大量運用,美、歐、日等國開始研究采用激光、電弧和電子束等高能束進行葉片損傷修復。近年來,隨著金屬增材制造技術的發展,基于增材原理的高能束再制造技術成為修復磨損、燒蝕和裂紋等損傷葉片的主要方式。然而,受限于單晶葉片復雜型面結構、特殊微觀組織、苛刻使用載荷條件等因素,實施高能束修復不僅要考慮恢復葉片幾何形狀、減少修復區冶金缺陷等問題,更大的挑戰在于保持單晶的完整性,從而滿足再次服役要求。如圖2所示,單晶葉片高能束修復作為航空發動機熱端部件特種加工領域的代表性技術,其中所蘊含的科學問題和關鍵工藝尚未完全突破。研究單晶葉片高能束修復技術,不僅能促進理解熔焊凝固組織的深層次演化規律,還能對其他關鍵熱端部件的制造和再制造應用起到示范引領作用。
本文對單晶渦輪葉片高能束修復研究現狀進行綜述。首先,從基礎凝固原理著手,總結了熔池內單晶組織形成的理論發展歷程;其次,詳細討論了修復工藝和熔池特性對單晶生長的影響機理和研究現狀,系統分析了“工藝-熔池-組織”之間的內在關聯;再次,對單晶高能束修復微觀組織、冶金缺陷和力學性能進行歸納總結,并介紹了國外航空發動機部件再制造相關的幾個重大研究計劃;最后,基于國內外研究現狀,對今后的研究方向和發展趨勢進行展望。
在單晶合金高能束表面修復過程中,激光、電子束等移動熱源作用于基材表面形成微小熔池,熔池四周溫度較低的基材充當“散熱器”,能快速吸收熱量,促使熔體定向凝固(至少在熔池局部區域是定向的)。如果單晶基材與供給粉末的成分相近并且滿足一定的初熔,那么最先凝固熔體便會呈現外延生長趨勢,即:外延組織的取向與單晶基材保持接續。盡管外延生長及其所獲得的定向柱晶是金屬增材制造(焊接)熔池凝固的典型特征之一,但在某些非穩定狀態下,外延組織會發生柱狀晶-等軸晶轉變(Columnar to Equiaxed Transition, CET)和有序-無序轉變(Oriented to Misoriented Transition, OMT)等形態變化(見圖3),限制了單晶組織的外延連續生長。針對這些凝固現象,自20世紀80年代起,國內外學者開展了一系列理論研究,為實現單晶高能束修復奠定了堅實的基礎。

圖3 單晶修復凝固現象[18]Fig.3 Solidification phenomena in single-crystal repair[18]
柱狀晶-等軸晶轉變(CET)是由異質形核引起的枝晶形貌的改變。根據經典的“成分過冷”(Constitutional Supercooling, CS)理論,CET受控于凝固前沿的成分過冷程度,而成分過冷取決于凝固前沿溫度梯度和凝固速率的比值。通常,較低的值產生更多的CS。當液相過冷度超過形核所需過冷度時,等軸晶就能先于柱狀晶形核。這些等軸晶的取向各異且偏離基材晶向,通常被稱作“雜晶”。值得注意的是,成分過冷原理只能用于定性預測CET,即:較高的或較小的有利于形成柱狀晶。
1984年,Hunt首次建立數學模型,定量分析發生CET所需的成分過冷度。Hunt認為,只有當枝晶尖端液相中的成分過冷度(等軸晶核體積分數)<0.66%時,才能保證柱狀晶的穩定形核與生長。結合該臨界條件,Hunt推導出穩態鑄造過程中發生CET的臨界溫度梯度。Hunt同時還指出,在高溫度梯度條件下,液相形核密度越大,越容易形成等軸晶。
1986年,Kurz等在綜合考慮溫度擴散、速度分配和相變等效應后,建立枝晶快速定向凝固理論(KTG模型),提出了基于凝固速度的界面穩定性判據。該理論認為,隨著凝固速度增大,凝固界面經歷“平界面→胞狀界面→枝晶界面→等軸晶界面”的形態變化,一旦速度接近或超過界面極限時,枝晶尖端半徑將急劇增大并發生CET。
1997—2001年,G?umann等結合KGT理論,將Hunt模型的使用條件從穩態凝固(鑄造)推廣至快速凝固(焊接、增材制造等),并建立了一個基于值判斷單晶、多晶和雜晶等凝固模式的準則,即

(1)
式中:和為材料相關的常數;為液相形核密度,主要取決于合金成分,熔池的流動也可能影響其大小,但一般可看作是材料相關的常數。因此,對于給定成分的單晶合金,CET的發生取決于的大小。如果將<0.66%代入式(1),則可得到臨界值。當<時,單晶保持定向生長;反之,則會產生雜晶(見圖4)。G?umann等提出的CET模型,由于其簡潔性和普適性,成為指導單晶表面高能束修復最重要的理論之一。

圖4 凝固組織形貌與溫度梯度、凝固速率關系圖[22]Fig.4 Solidification morphology as a function of temperature gradient and solidification velocity[22]

||=min(||)
(2)
式中:為枝晶沿擇優取向的生長速率;為枝晶生長速率;[]為枝晶生長方向。如果熔池凝固前沿存在多個選擇方向,就會發生OMT。
OMT限制了擇優方向上枝晶生長速率和溫度梯度分量的分布。根據圖5(a)所示的幾何關系,可得
||=||cos
(3)

(4)
||=||cos
(5)
式中:為熱源移動速度;為凝固界面推進速度;為凝固界面溫度梯度;2個關鍵角和分別為凝固界面法向(熱流方向)與熱源移動方向(軸正向)、枝晶生長方向()之間的夾角(見圖5(b))。角的大小可由熔池形狀確定,凝固前沿單位法向可表示為
=[||||,||||,||||]
(6)
式中:、和分別為在熔池移動方向、寬度方向和垂直方向的分量。由于熱源移動方向單位向量=[1,0,0],則有:
cos=·=||||
(7)
另一個角的大小取決于熔池形狀和基材晶向,根據最小速度準則可知:=min(),即:枝晶生長方向是與熱流最接近的擇優方向。如果將枝晶生長方向的單位向量記作,那么有:
cos=·
(8)

圖5 枝晶生長幾何模型Fig.5 Geometric model for dendritic growth

圖6 OMT對枝晶生長速率和方向的影響[26]Fig.6 Effects of OMT on dendritic growth velocity and direction[26]
OMT的發生取決于2個關鍵因素:熔池幾何形狀和基材晶體方向。2004—2005年,Liu和DuPont建立熔池三維數學模型,細致分析了這2個因素對枝晶生長的影響,包括擇優方向、生長面積和速度分布等。理論上,通過精準控制熔池形狀和基材晶向,能夠有效抑制甚至消除OMT。例如,對于(001)/[100]晶向,如果控制熔池的熔化角小于45°,則可以實現單一[001]枝晶的定向生長。此外,Liu和DuPont研究表明,熔池凝固前沿OMT交匯點處,枝晶相對生長速率最大(見圖6)。2010年,Anderson等進一步研究發現,在OMT交匯點位置,溫度梯度沿枝晶生長方向的分量最小。這就意味著OMT交匯點的比最小,是熔池固液前沿界面上最容易出現CET的位置。這條性質對于單晶高能束修復有重要的指導意義:減少或者消除熔池凝固前沿的OMT交匯點,有利于抑制CET、促進單晶定向生長。


圖7 單晶高能束修復基礎原理框架Fig.7 Fundamental framework of single-crystal repair by high energy beam
從構建的基礎原理框架可以看出,熔池溫度場對CET有著極為重要的影響,它同時決定熔池幾何形狀和凝固前沿溫度梯度,進而影響和這2個關鍵凝固參數的大小和分布。在外部熱源和供給材料(基材、粉材)相互作用下,熔池內部傳熱、傳質和熔體流動等行為最終決定了熔池的溫度分布,而這些熔池行為則與熱源和材料等修復工藝參數密切相關。為此,需要厘清“修復工藝-熔池特性-凝固組織”之間的內在關聯。通過 “修復工藝-凝固組織”關聯,調控熔池溫度場分布,尋找適合單晶定向外延生長的工藝窗口;通過“熔池特性-凝固組織”關聯,發展修復過程監測和閉環調控系統,保證單晶連續穩定生長。
美國橡樹嶺國家實驗室自1989年起開展了一系列單晶材料焊接修復研究,初步證明在合適的焊接參數下熔池內凝固組織可以實現單晶定向生長,為后續發展單晶高能束增材修復提供大量借鑒和指導。
高能束增材修復技術是20世紀80年代中期發展起來的基于數字化離散堆積思想的新型材料成形技術,與焊接修復相比,增材修復具有熱影響區小、精度高、不受零件結構和材料限制等一系列優點,特別適合于復雜型面部件的快速修復。按照送粉和鋪粉2種粉末供給方式,高能束增材修復可分為2大類:定向能量沉積 (Directed Energy Deposition, DED),利用激光(Laser, L)或等離子弧(Plasma Arc, PA)等熱源將同步送給的金屬粉末熔化,經快速凝固和逐層沉積,實現金屬零件的制造和修復;粉末床熔融(Powder Bed Fusion, PBF),利用激光、電子束(Electron Beam,EB)等熱源輻照預先鋪覆好的金屬薄粉,將其局部熔化再經冷卻凝固后成形。按照激光、電子束和等離子弧等高能束類型,這2大類增材技術又可細分為DED-L、DED-PA、FPB-L和FPB-EB等。
進入21世紀以來,單晶高能束修復技術的發展大致經歷了激光定向能量沉積(DED-L)、激光外延掃描(Scanning Laser Epitaxy, SLE)和電子束粉末床熔融(FPB-EB)等3個階段(見圖8)。2001年,瑞士洛桑聯邦理工學院運用DED-L技術對一代單晶渦輪葉片進行修復,是單晶高能束增材修復的首次嘗試。2016年,美國喬治亞理工學院在PBF-L的基礎上發展了SLE技術,專門用于航空發動機熱端部件增材修復,修復質量接近工程應用水平。近年來,以德國紐倫堡大學為代表的一些單位大力發展FPB-EB單晶成形技術,試圖實現單晶渦輪葉片直接增材制造。

圖8 單晶高能束修復技術發展脈絡Fig.8 Development of single-crystal repair by high energy beam
以激光為熱源的定向能量沉積(DED-L)又稱激光熔覆,是單晶高能束修復最主要的方式。2001年,洛桑聯邦理工學院以第二代單晶高溫合金CMSX-4為對象,系統研究了DED-L工藝參數與CET的內在關聯,分析了激光功率()、掃描速度()、預熱溫度()和光斑直徑()等對凝固組織的影響規律,首次建立圖9所示的“工藝-組織關系圖”指導單晶修復。在此基礎上,國內外學者進一步探索了包括熱源和材料等眾多工藝參數對凝固組織的影響規律,補充完善“工藝-組織關系圖”。

圖9 單晶修復工藝-組織關系圖[22]Fig.9 Processing map for single-crystal repair[22]
2.2.1 熱源參數對凝固組織的影響

熱源特性取決于熱源類型(激光、等離子弧等)和工作模式(連續、脈沖等),從本質上影響熔池的溫度分布規律,對凝固組織影響顯著。通常,DED-L采用連續激光作為熱源,使用連續激光能提高沉積效率和組織一致性,但連續能量輸入容易造成熱積累,增大熱裂紋趨勢。此外,熱積累效應間接提高了基材的溫度(等效于施加預熱),促進雜晶產生。采用準連續激光則能很好地解決上述問題,但由于熔池的脈沖震蕩,修復組織通常呈現不均的“鋸齒狀”,合理選擇脈沖頻率至關重要(見圖10(a))。研究表明,適當提高脈沖頻率有利于緩解“鋸齒狀”組織分布、增加柱狀晶的生長高度。除激光外,高能束等離子弧也可用作定向能量沉積的熱源。相比DED-L,DED-PA熔池較淺,更容易形成柱狀晶,但熱影響區相對較大。
2.2.2 沉積策略對凝固組織的影響
對于DED-L單晶修復,還可以通過合理設計沉積策略(沉積路徑、搭接率、熔覆頭傾角和復合修復等)調控凝固組織。研究表明,在多層多道搭接修復過程中,采用熔化道間隔往復沉積的策略有利于抑制氣孔和裂紋等缺陷,同時還能最大程度地保持熱流方向的一致性,減少層間組織差異(見圖10(b))。搭接率的選取也十分關鍵,過大或過小的搭接率均容易導致雜晶增多。對于葉尖接長修復,采用激光單向掃描策略能降低熱積累,單晶成形效果優于往復掃描策略(見圖10(c))。此外,通過調整熔覆頭傾角(例如,將熔覆頭朝激光移動方向傾斜一定的角度)改變熔池形狀和凝固前沿溫度梯度分布,也可以促進單晶外延接續生長。還有學者提出DED-L+激光表面重熔的復合修復方法,激光重熔用以去除部分頂部雜晶、平整熔化道表面,進而提高修復質量。但為避免2次激光掃描造成的過量熱輸入,重熔工藝一般采用比熔覆更小的,且隨時間線性減少的激光功率。
2.2.3 材料參數對凝固組織的影響

送粉速率對CET的影響主要體現在3個方面。首先,增大送粉量會減少熔池吸收的熱量,致使熔池內未完全熔化的粉末顆粒增多。

圖10 修復工藝對凝固組織的影響Fig.10 Effects of processing parameters on solidification structure
這些未熔顆粒充當異相核子,增加了凝固前沿附近的等軸晶形核密度,促進產生雜晶;其次,隨著送粉量的增大,每層熔高增加,但熔深減小,導致后續熔覆難以完全重熔前一層的頂部雜晶;最后,在高功率條件下,供給粉末能夠充分熔化,增大送粉量有反而利于降低熱輸入,提高單晶外延生長的能力(見圖10(e))。
合理選擇基材晶向(包括基材晶面和掃描晶向)是調控凝固組織的關鍵一環。通常,單晶高能束修復選擇(001)/[100]晶體方向,即熱源沿(001)晶面的[100]晶向移動。這種晶向條件下,熔池坐標系(--)與晶向坐標系重合。如果將基材繞/[100]、/[010]或/[001]軸旋轉某個角度(=,,),則可獲得其他晶向條件(見圖11(a))。Wang等研究表明:或軸旋轉雖然可以改變和的大小,但熔池凝固前沿總會存在至少一個OMT交匯點,因而對CET的整體趨勢影響不大;而軸旋轉則可以將OMT交匯點移至凝固前沿上具有高和低的位置,當=±45°時甚至可以完全消除OMT交匯點,從而有效抑制CET(見圖11(b))。Liu和Qi在研究DED-L單晶增材修復時得到相似的結論:軸旋轉能顯著改變CET發生位置(單晶高度比),而軸旋轉主要影響OMT模式(單晶生長方向)。近年來,Guo等進一步研究(001)、(011)和(111) 3種典型晶面上的晶向選擇對CET的影響,結果表明:相比最常用的(001)晶面,在(011)和(111)晶面上改變掃描晶向對CET的影響顯著;3種晶面抑制CET的能力由大到小依次為 (111)<(001)<(011);(011)/[01-1]晶向條件最有利于保持修復區的單晶特性(見圖11(c)和圖11(d))。盡管這些結論是基于激光重熔條件,但對DED工藝同樣有著重要的指導意義。

圖11 基材晶向對凝固組織的影響Fig.11 Effects of substrate orientation on solidification structure
合金成分對凝固組織的影響主要體現在2個方面:① 決定合金的固液相溫度差(過冷度),影響形核密度;② 決定合金的熱震抗力,影響裂紋敏感性。目前,單晶高溫合金已經發展和應用了三代,基于外延生長原理,單晶修復往往采用與基材牌號相同或成分相近合金粉末。但現有的單晶合金凝固溫度范圍較大、合金元素含量多,因此具有較高的裂紋敏感性,不能完全滿足修復要求。此外,二代及以后的鎳基單晶合金通常添加錸(Re)、鉿(Hf)等難熔貴金屬元素,這就要求使用具有更大熱輸入的工藝參數,致使修復工藝窗口變窄。理論上,通過調控合金成分降低柱狀晶形核所需的過冷度,能夠在較小的溫度梯度下實現外延生長并有效抑制裂紋,從而放寬單晶修復工藝窗口。但相關研究只停留于仿真階段,缺乏對增材修復專用材料的實質性研究。
2.2.4 DED工藝調控準則
總的來說,DED單晶修復技術的發展日趨完善,保持單晶外延接續生長的工藝調控準則總結如下:
1) 采用較低的熱源功率、較高的掃描速度和較低的預熱溫度等工藝參數,避免過量的熱輸入。
2) 通過優化沉積策略、設計主動冷卻和動態調節參數等方式,降低增材過程熱積累。
3) 合理選擇基材晶面和掃描晶向,減少由OMT效應引起的雜晶。
自2016年以來,國內外一些單位陸續開展了基于粉末床成形技術的單晶高溫合金修復和直接制造研究。相比DED,PBF熔池固液界面的溫度梯度更大、冷卻速率更快,具備直接成形單晶的能力。
2.3.1 粉末床電子束單晶增材制造
德國埃朗根-紐倫堡大學在單晶高溫合金直接制造方面開展了卓有成效的研究,采用PBF-EB技術成功制備了直徑約8.5 mm、高度約60 mm的CMSX-4單晶柱體,其高溫力學性能甚至超過CMSX-4鑄件。2018年,法國格勒諾布爾大學采用極高的預熱溫度(約1 020 ℃)成功在多晶基板上成形無裂紋單晶塊體(見圖12)。這些研究表明,通過精準調控PBF-EB的輸入功率、掃描速度、掃描路徑、預熱溫度和掃描間距等工藝參數,底層取向各異的晶粒能夠在競爭生長逐漸趨于定向,并最終形成單晶。然而,這種類似“選晶”的晶粒競爭生長機理尚不清晰。有學者認為,晶粒的競爭生長行為與熔池形狀(熱流方向)密切相關,凝固前沿熱流與增材方向之間的夾角越大,“選晶”效率越高。
相比PBF-EB,PBF-L制備單晶的案例較少。Yang等采用PBF-L技術在SRR99單晶基板上形成高度約2 mm的單晶外延生長區,但隨著成形高度的增加,外延生長區晶向偏離角度逐漸增大并產生裂紋。德國SLM Solutions公司以In718鎳基合金為粉料,通過改變激光熱源的能量密度分布,實現大面積單晶組織的PBF-L成形。盡管Solutions公司并未公開報道更多的工藝細節,改變激光的輪廓形狀及其能量密度分布確實能起到調控單晶組織的作用。Roehling和Shi等對比研究了圓形、橫向橢圓形和縱向橢圓形3種不同形狀的激光對PBF-L凝固組織形貌的影響,結果表明:縱向橢圓形激光有利于柱狀晶外延生長,而橫向橢圓形激光則容易形成等軸晶。

圖12 電子束粉末床單晶增材成形[77]Fig.12 Single-crystal sample fabricated by FPB-EB[77]
2.3.2 激光外延掃描單晶增材修復
美國喬治亞理工學院發展的激光掃描外延生長技術,能夠在CMSX-4、René N5和René 142等多種牌號的單晶基體上形成高度1.5 mm、寬度6 mm、長度35 mm的單晶外延生長區(見圖13(a))。不同于傳統的PBF-L技術,SLE的單層鋪粉厚度超過10 mm,需要足夠的預熱才能保證熔池完全潤濕基板,從而滿足外延生長條件。
SLE工作過程如圖13(b)所示,單晶基材上預先鋪置一層金屬粉末,激光沿方向快速重復掃描完成預熱,待穩定的線狀熔池形成后,激光按光柵掃描模式以一定的掃描間距向方向推進。其中,激光功率()、掃描速度()、掃描間距()、鋪粉厚度()和初始重復掃描次數()是SLE的主要工藝參數,這些參數決定了激光掃描能量密度=()和預熱能量=。

圖13 激光外延掃描單晶增材修復Fig.13 Single-crystal repair using SLE
增大有利于提高成形高度和表面平整度,但卻削弱了熔池垂直方向的溫度梯度,導致單晶生長比例(柱狀晶高度與成形高度之比)下降。增大能夠減少因融合不良引起的孔隙缺陷,但同樣也會削弱豎向溫度梯度,限制單晶外延生長的高度。因此,確定SLE單晶修復工藝窗口需要綜合考慮和這2個關鍵量。
近20年來,國內外先后開展DED-L、SLE、PBF-EB和PBF-L等單晶增材成形工藝研究,探索“工藝參數-凝固組織”之間的內在關聯。其中,DED-L和SLE主要用于單晶修復,PBF-EB和PBF-L不僅具備修復能力,更有望實現單晶直接制造。這些技術的工藝特點和主要挑戰總結如表1所示。

表1 單晶高能束修復技術對比Table 1 Comparison of different technology in single-crystal repair
對于單晶修復,SLE相比DED-L的優勢在于:① 打破同軸送粉對運動速度的限制,從而能夠以數百mm/s的掃描速度實施增材修復;② 避免由送粉沖擊引起的形核核子增加和熔池紊流,抑制雜晶的產生。但SLE設備相對復雜、成形表面平整度調控難度較大,不適合用于缺口、裂紋等微小損傷修復。對于單晶直接增材制造,PBF-EB的發展前景更好。相比PBF-L,其優勢在于:① 采用無機械慣性磁場實現電子束高速掃描(最大掃描速度可達8 000 m/s),通過電子束快速預熱粉末床可實現極高的預熱溫度(1 000 ℃以上),能夠形成近似“平面狀”的熔池。熔池主熱流方向與增材方向基本保持一致,有利于促進柱狀晶外延接續生長;② 電子束的束斑面積大、能量密度低,能夠有效避免孔匙(keyhole)效應,在逐層成形過程中維持較為穩定的凝固條件。但PBF-EB的工藝調控較為復雜,涉及前預熱、成形熔化和后保溫等3個階段的工藝策略。此外,PBF-EB通常采用較大尺寸的束斑,導致成形精度較低。
根據圖8所示的單晶高能束修復基礎理論框架,建立“熔池特性-凝固組織”之間的關聯,不僅能加深理解單晶修復組織演化機制,還能指導發展熔池監控系統、提高外延接續組織的穩定性。
熔池溫度場決定熔池的幾何形狀和凝固前沿溫度梯度,對凝固組織有著極為重要的影響。通常,可采用Rosenthal解析法或有限元仿真獲得熔池的三維溫度場分布。Rosenthal解析法基于許多簡單的假設(如:穩態熱傳導、忽略熔化熱和熱損失、熔池沒有對流等),使用方便快捷,但計算精度較低;有限元仿真能綜合考慮傳熱、傳質和熔體流動的耦合作用對溫度場的影響,仿真結果與實驗吻合度高,但計算時間較長。如圖14所示,一旦獲得熔池的溫度場及其三維形狀,就可以根據凝固前沿的溫度梯度和凝固速率確定CET。



圖14 熔池固液界面凝固參數三維分布[28]Fig.14 Distribution of solidification parameters within melt-pool interface[28]

圖15 熔池特性-凝固組織關系圖Fig.15 Relationship between melt pool characteristics and solidification structures
在增材修復和制造等快速凝固過程中,熔池內劇烈的溫度變化致使熔體密度和表面張力存在區域性差異,引發多種類型的流動。其中,由浮力/重力驅動的對流稱為自然對流,而由表面張力梯度驅動的對流稱為馬蘭戈尼對流(又稱熱毛細對流)。在極高的表面溫度梯度條件下,馬蘭戈尼流是主要的對流模式,驅動流體由熔池溫度最高的中心位置向四周流動。
熔池流場有利于促進傳熱傳質,進而改變熔池形狀以及凝固前沿界面的溫度梯度。根據經典的Rosenthal傳熱模型,快速移動熔池的溫度場呈“淚滴”狀分布,熔池底部區域等溫線密集,溫度梯度最大。但在馬蘭戈尼效應作用下,熔池表面的大量熱量將隨對流傳至底部,顯著降低熔池底部的溫度梯度。此外,課題組在研究DED-L單晶搭接修復時發現,搭接效應導致熔池傾斜,熔體在重力作用下的流動削弱了豎向溫度梯度,促進雜晶形成。

圖16 熔池流場Fig.16 Fluid field inside melt pool
另一方面,熔體流動可能會造成枝晶破碎和元素偏析,增加枝晶尖端附近液相的形核密度。Acharya等針對SLE單晶增材修復開展“溫度場-流場-凝固組織”關聯研究,結果表明:熔池內部“渦結構”(見圖16(a))對流能打破枝晶生長,破碎的枝晶充當形核核子,促進雜晶形成。此外,在具有超高溫度梯度、超快冷卻速率和超小尺寸等特性的PBF熔池內部,劇烈的熱毛細對流導致凝固生長界面震蕩失穩,形成獨特的亞晶粒胞狀/帶狀結構。相比PBF熔池,DED熔池的表面溫度梯度較低,熔體對流現象相對緩和。這種流場條件雖然不太可能造成枝晶破碎,但卻致使枝晶生長偏離初始方向,形成小角度晶界(見圖16(b))。有研究表明,給熔池施加適當方向的外部電磁場,可以削弱熔體流動、提高外延生長趨勢。
在單晶高能束修復過程中,由于持續熱輸入引起的熔池溫度變化不可避免。此外,熱源功率衰減、送粉/鋪粉不均勻和熔化道擾動等異常情況也會造成熔池擾動。即便設置恒定的修復工藝參數,也很難保證熔池的穩定性以及凝固組織的一致性。因此,需要發展熔池在線監控技術,提高修復質量。
目前,常用的熔池監控手段包括CCD/CMOS相機、紅外熱像儀/高溫計和光電二極管/光譜儀等,分別用以實時采集熔池的形貌尺寸、溫度信息和輻射強度。其中,對熔池溫度和形貌的監測是控制單晶定向生長的關鍵。Rottwinkel等采用高溫計對DED-L單晶修復實施在線監控,通過監控熔池溫度并反饋調控激光功率,維持熔池溫度穩定在1 400 ℃左右,保證成形過程具有較低的熱輸入。Huarte-Mendicoa等使用CMOS相機實時采集熔池的幾何形貌,認為維持穩定的熔池短軸長度有利于單晶生長。Bansal發展了基于紅外熱成像儀的SLE單晶增材修復熔池監控系統,通過機器視覺算法提取熔池尺寸、形狀和平均溫度等關鍵特征,并建立閉環反饋控制模型,提高單晶成形的穩定性。
上述研究表明,發展過程監測和反饋調節系統的關鍵在于建立監測特征量與粉末冶金參數、修復工藝參數和微觀組織結構之間的直接聯系。但這種聯系往往是高度非線性的,很難用一個基礎的數學模型來描述。近年來,基于神經網絡算法的機器學習技術迅猛發展,特別適用于處理高維度大數據。因此,借助機器學習算法,厘清“工藝-熔池(監控信號)-組織”之間的復雜關聯,發展數據驅動的加工過程監測和質量閉環調控,是實現高質量單晶修復的發展方向。
成形部件具備優異的使用性能是單晶渦輪葉片高能束修復的最終目標,保持單晶組織的完整性(無雜晶)是實現該目標的必要前提。除此之外,其他凝固組織形貌(一次枝晶間距和析出強化γ′相等)以及裂紋、氣孔等成形缺同樣影響部件的性能。
修復過程快速移動熔池在復雜溫度場和熱循環條件下,快速凝固形成非平衡相與組織,與基體鑄態近平衡組織有顯著不同。其中,一次枝晶間距(Primary Dendrite Arm Spacing,PDAS)用于表征枝晶尺寸,是單晶/定向凝固合金重要的凝固組織特征之一。PDAS與溫度梯度和凝固速度的乘積密切相關,值越大,PDAS越小。較小的PDAS(微細柱晶)不僅能夠減少元素偏析和二次相析出,還有助于抑制形成孔隙裂紋,從而提高部件的力學性能。如圖17(a)所示,由于增材修復/制造的高、高特性,修復區單晶PDAS相比鑄態基材顯著減小。
′-Ni(Al,Ti)相是鎳基單晶高溫合金的主要強化相,在凝固組織中通常以′相和基體共格形態存在。′相的形貌、尺寸和數量(體積分數)很大程度上決定合金的蠕變、疲勞等力學性能。增材熱影響區經歷反復熱循環,雖未經歷熔化過程,但其內應力水平顯著增加。反復熱循環作用下的局部內應力將在相通道內產生大量位錯,致使基材和沉積區′相的形貌尺寸存在較大差異。如圖17(b)所示,鑄態單晶基材′相尺寸較大、呈立方狀均勻分布,而沉積區′相尺寸較小、呈球狀不均勻分布。此外,′相的形貌尺寸還隨增材高度的變化而變化。在高溫服役環境下,這種細小且不均勻′相的穩定性差,可借助熱處理恢復為均勻立方狀粒子。

圖17 不同區域微觀組織形貌Fig.17 Microstructures in different regions
除了′強化相,鎳基單晶合金常見的微觀組織還包括-′共晶、碳化物和密排拓撲相(TCP)等析出相。相比鑄態組織,增材微觀組織中-′共晶和碳化物的尺寸均有所減小,-′共晶通常呈網狀或島狀分布,而碳化物以塊狀或鏈狀分布為主。TCP脆性相通常富含Re和W等難熔元素,危害合金的抗蠕變性能,通過調控增材工藝或實施熱處理可以消除TCP相。
4.2.1 熱裂紋
高Al+Ti含量(>5%)鎳基單晶高溫合金的焊接性差,增材成形存在熱裂紋難題,主要包括凝固裂紋和液化裂紋2個方面。凝固裂紋產生于熔池固液兩相糊狀區(脆性溫度區間),與凝固過程后期形成的網狀縮孔結構有關(見圖18)。即,固態枝晶既被連續的液膜分隔,又存在相互之間的接觸,在收縮應力作用下網狀結構被撕裂。液化裂紋是熔化道臨近的熱影響區,由于增材熱循環作用,晶界上-′共晶、粗大′相、碳化物和Laves相等低熔點相被重新熔化成液膜,在收縮力作用下沿晶開裂。

圖18 凝固縮孔結構示意圖[108]Fig.18 Schematic of solidification shrinkage cavity[108]
熱裂紋的形成取決于2個條件:① 形成液膜;② 足夠的熱應力。在單晶增材成形過程中,CET、OMT和枝晶偏斜等凝固行為將破壞單晶特性并形成晶界,由晶界兩側晶體取向差引入的熱裂紋是近年來的研究熱點。研究表明:晶界角大小影響部件的局部裂紋敏感性。單晶和低晶界角區域的界面能低、穩定性好,因此裂紋敏感性低;而高晶界角處枝晶間殘留的脆性液膜增多,界面能顯著提高,容易產生應力集中和開裂。如圖19所示,DED-L單晶增材樣品不同區域(R20、R30和R40)均觀察到明顯的高角度晶界裂紋。也有學者研究晶界類型對抗裂紋性能的影響,結果表明:相比發散型晶界(沿增材方向),收斂型晶界能夠促進枝晶聯結,有利于抑制裂紋的萌生和擴展。此外,在成分偏析作用下,Al、Ti、Ta和Re等元素遷移至晶界,一方面阻礙液相填充枝晶間空隙,另一方面削弱周圍晶體的強度,進而增大熱裂紋趨勢。成分偏析還可能導致低熔點B元素在晶界富集,增大凝固溫度區間和液膜存活時間,促進形成熱裂紋。

圖19 高角度晶界裂紋[120]Fig.19 Hot cracks caused by high grain boundary[120]
綜上所述,通過緩解熱應力、消除高角度晶界和降低成分偏析能有效抑制增材熱裂紋,常用的手段主要包括:優化工藝參數、調控合金成分和熱等靜壓處理等。對于DED-L單晶增材修復,過小或過大的搭接率、掃描速度和熱源功率均不利于抑制熱裂紋;通過基材預熱、降低熱輸入以及增大熔覆頭傾角等方式緩解應力集中,能夠實現單晶無裂紋增材修復;對于PBF-EB單晶增材修復,采用較小的功率和速度參數獲得細小的枝晶結構,能夠增加晶界面積、降低元素偏析,提高部件的抗裂紋性能。然而,對于某些焊接性極差的鎳基高溫合金,調控增材工藝始終無法避免熱裂紋,優化合金粉末的元素配比是唯一選擇。Harrison等在不影響粉末總體成分配比的前提下,適當增加固溶強化元素、減少夾雜元素,能有效減少微裂紋。
4.2.2 孔 隙
孔隙缺陷按形成機制可分為3類:① keyhole氣孔,高功率熱源容易形成“匙孔”狀熔池,孔隙的形成與熔池底部失穩塌陷、金屬蒸汽滯留有關,通常呈圓形;② 滯留氣孔,熔池內滯留的氣體在凝固過程中來不及逸出形成微小的圓形孔洞,滯留氣體可能來自粉末夾雜氣、保護氣和金屬蒸汽等;③ 融合不良氣孔,熱輸入不足導致粉末未完全熔化、基材(先前熔化層)熔深不夠,形成不規則長條狀的孔洞缺陷。
由于孔隙缺陷是金屬增材制造存在的普遍性問題,專門針對單晶合金的相關研究較少。課題組在開展DED-L單晶高能束修復時發現,當采用有利于單晶生長的低激光功率時,熔化道表面兩側極易形成尺寸較大的氣孔缺陷(見圖20(a)),并伴隨裂紋的產生(見圖20(b))。借助先進的原位高速攝像技術,課題組清晰觀察到熔池表面流動和氣泡運動等復雜行為(見圖20(c)),認為表面氣孔缺陷是由于未爆炸氣泡滯留熔體造成的,氣泡滯留位置取決于熔池表面流動和熔池邊界運動的共同作用。

圖20 單晶修復表面氣孔缺陷[94]Fig.20 Surface pore defects in single-crystal repair[94]
調控增材工藝是減少孔隙缺陷、提高成形致密度的主要途徑。可以通過減小熱源功率、增大掃描速度和重熔等方式減少keyhole氣孔。對于融合不良引起的氣孔缺陷,減小搭接率(掃描間距)和送粉量(鋪粉厚度)是主要調控方式,也可以通過增大熱源功率、減少小掃描速度和重熔等方式降低孔隙率。而對于滯留氣體形成的微小氣孔,可以借助熱等靜壓等后處理方式加以消除。
鎳基高溫合金增材成形部件的性能與增材技術類型、工藝參數、熱處理條件、幾何型面和測試狀態等密切相關。一般而言,其力學性能介于同種材料鑄件和鍛件之間。由于單晶渦輪葉片增材修復/制造的難度極大,國內外關于單晶成形部件性能的報道并不多,且基本以試驗件的性能評估為主。
美國喬治亞理工學院的研究表明,SLE單晶增材修復區的顯微硬度相比基材提高約10%。中國科學院金屬研究所采用DED-L修復DD32單晶合金,經標準熱處理后,修復試樣在1 000 ℃/280 MPa條件下拉伸性能優于鑄件。德國弗勞恩霍夫激光技術研究院采用改進的PBF-L設備在極高的預熱溫度下(>1 000 ℃)實現了René N5單晶材料的René 142定向凝固組織修復,孔隙率小于0.2%,凝固組織<001>方向外延生長晶向偏離度<7°,修復后在980 ℃下蠕變強度大于MAR-M-247LC定向凝固材料。德國紐倫堡大學采用PBF-EB制備CMSX-4單晶棒,熱處理后的低周疲勞和蠕變等力學性能接近甚至優于同等條件的CMSX-4鑄件,當然這與增材成形單晶棒的截取測試位置有關。
上述結果表明,單晶增材成形試樣的部分力學性能優異,但缺乏大量全面的力學性能考核數據,距離實現單晶渦輪葉片高能束修復工程化應用的目標仍有不少挑戰。
高性能單晶增材修復的主要挑戰之一在于確定合適的工藝窗口,兼顧柱晶定向生長(無雜晶)、無裂紋和致密成形(孔隙率低)3個條件,從而確保獲得優異的使用性能(見圖21)。
然而,這3個條件對應的工藝調控方法往往相互矛盾,致使增材工藝窗口較窄。以DED-L單晶增材修復為例,一般認為較小的激光功率、較大的掃描速度和較低的預熱溫度有利于促進單晶定向生長。但如果激光功率太小、掃描速度太快則難以成形,而基板過冷則會增大熱裂紋趨勢。因此,需要綜合考慮增材工藝與雜晶/裂紋/孔隙的耦合關系,在保持單晶定向生長和抑制成形缺陷之間尋找平衡點。

圖21 單晶修復工藝窗口Fig.21 Processing window for single-crystal repair
高性能單晶增材修復的另一大挑戰在于設計熱處理制度,調控析出相形貌和尺寸,恢復力學性能。主要包含2個階段:一是在修復前對長期服役組織退化的葉片開展熱處理,二是在修復后對增材成形區域開展熱處理。
修復前熱處理的難點在于:渦輪葉片具有復雜的氣膜冷卻結構,葉片不同區域的服役環境(熱應力、旋轉離心力等)相差較大,致使退化組織存在區域性差異。課題組在研究葉片長期服役微觀組織退化機制后,通過調整標準熱處理制度,實現對球化、筏化′相的部分恢復,但距離完全恢復退化組織至新葉片水平仍有不小差距(見圖22)。

圖22 服役渦輪葉片性恢復熱處理[129]Fig.22 Rejuvenation heat treatment of gas turbine blades[129]
修復后熱處理的難點在于:由于增材制造過程引入較高的殘余應力和大量位錯缺陷,如果直接進行標準固溶熱處理工藝,′相完全溶解使得高密度位錯幾乎可以不受阻礙地運動,很容易產生再結晶形核和晶粒長大,破壞單晶的完整性。因此,有必要研究單晶增材成形再結晶的內在機制和沉積區微觀組織結構在熱處理過程中演化的規律,進而提出抑制再結晶的熱處理工藝,避免再結晶的同時降低沉積層的位錯密度、調節微觀組織,提高修復后材料性能。
根據國內外統計,航空發動機的維修費用可占到飛機總使用費用的8%,其中50%的發動機維修費用為葉片維修費用,尤其是核心機(高壓壓氣機、高壓渦輪)的葉片更換和再制造費用。歐美發達國家早已認識到航空發動機再制造修復技術的重要意義和巨大的技術經濟效益,美、德等國在軍用和民用噴氣發動機葉片部件修復技術的研究中投入巨額資金,突破新材料、新結構的修復關鍵技術。其中,多個航空發動機再制造重大研究計劃涉及單晶渦輪葉片,可為國內相關研究工作的開展提供借鑒和指導。
2003年,歐盟開展了為期3年的AROSTAEC研究項目,采用先進的葉片再制造技術,替代以手工打磨為主的修復技術,并致力于實現維修企業跨空間、跨區域的合作;德國MTU等已經掌握葉片部件修復的相關技術,認為葉片頂端磨損量在1~5 mm內具有修復利用價值,采用激光熔覆結合自適應磨削加工的修復方法,葉片修復后的精度和性能非常好;德國ALSTOM電力科技中心建立了定向凝固葉片修復的工藝生產線,修復ALSTOM GT26發動機葉片尖端,熔覆層高度接近2 mm,修復出來的零件接近最終要求的形狀,修復的葉片已通過發動機測試,工作時間超過2 800 h。
歐盟于2006—2010年啟動了FANTASIA計劃,全稱為“航空發動機復雜結構部件的柔性、近凈成形加工制造和維修技術計劃”。研究對象是基于DED-L和PBF-L的風扇/壓氣機/渦輪轉子部件先進制造與修復技術,目標是服務于羅·羅、透博梅卡、AVIO等企業,形成高質量的先進制造與修理工藝和裝備,減少至少40%的航空發動機零件維修費用和周轉周期。在該計劃中,成功采用DED-L修復航空發動機ReneN5單晶材料導向葉片外環磨損問題,通過控制熱輸入和過程主動冷卻而實現單晶組織連續外延生長,并抑制變形和微裂紋產生;該項目同時運用PBF-L技術修復Mar-M-247合金導向葉片,采用高達1 150 ℃的預熱和熱等靜壓工藝可以有效避免表面和內部裂紋。
德國于2010年在弗朗霍夫創新中心框架下啟動了TurPro計劃(見圖23),全稱為“高能效燃氣渦輪發動機綜合制造技術”,針對航空發動機/燃機的壓氣機和渦輪葉片修復開展研究,成員包括羅·羅、MTU、西門子等單位。其研究目標為:減少發動機維修、修理和大修費用,發展激光增材制造高性能零部件,提高潤滑系統和被動減震系統性能;利用激光增材制造技術實施渦輪葉片葉邊和葉尖局部維修;結合初始設計和生產,研究利用激光增材制造技術直接替換損傷葉片;研究利用激光增材制造技術直接制造葉片,尤其是在單晶葉片基體上制備復雜精細結構。
德國科學基金會從2010年開始資助漢諾威萊布尼茨大學開展合作研究中心項目“復雜高價值部件維修技術”(CRC 871)研究,重點對航空發動機渦輪葉片(2010—2014年)維修技術基礎和適應性工藝開展探索性研究,發展了包括“檢查與狀態評估-修復過程模擬-修復后功能及壽命模擬-不同修理工藝評價”在內的全套修理流程(見圖24)。CRC 871項目共包含4個專題,旨在形成渦輪葉片修復示范生產線。專題1:葉片檢查和狀態評估,主要包括渦輪葉片無損檢測、多尺度形貌測量、排氣溫度場分析、燃燒室故障分析和故障件可靠拆卸等內容;專題2:修復工藝與修復后葉片性能關聯研究,主要包括靈巧修復單元、復雜表面結構損傷特性、近凈成形渦輪葉片修復工藝、隨機結構分析、單晶葉片激光焊接、鈦合金整體葉盤弧焊等內容;專題3:材料特性和修復后自適應加工研究,主要包括修復后自適應加工流程設計、復雜曲面結構的快速測量、修復引起的失調、葉片的氣動彈性、裂紋擴展特性等;專題4:修復過程的綜合控制研究,主要包括修復全流程系統建模、修復后驗收標準、葉片形態差異耦合分析、修理示范生產線驗證等。

圖23 TurPro研究計劃[131]Fig.23 TurPro research project[131]
此外,德國科學基金會還資助魯爾大學、紐倫堡大學和德國航空航天中心等多家單位開展“從原子到渦輪葉片:新一代單晶高溫合金科學基礎研究”(SFB/TR 103),重點探索鎳基單晶合金“成分-工藝-組織-性能”各要素之間的關聯,涵蓋從原子層面的基礎材料理論到宏觀層面的渦輪葉片制造等一系列科學和工程問題。目前,項目已進行至第三研究周期(2020—2023年),預期將在鎳基單晶合金設計、創新工藝技術、高通量微觀結構表征和多尺度材料建模等4個專業領域取得重大研究進展。在單晶制造工藝方面,該計劃特別發展了基于PBF-EB的快速成形技術,驗證了單晶渦輪葉片增材制造的可行性。下一步將繼續完善基礎凝固理論并優化增材工藝策略,旨在實現定向性好、無裂紋、形狀復雜渦輪葉片的高性能增材制造。

圖24 “復雜高價值部件維修技術”研究計劃[132]Fig.24 CRC-871 research project[132]
目前,國外羅·羅、GE等企業已建立單晶渦輪葉片高能束增材修復生產線,主要對葉尖損傷部位進行接長修復。但由于技術封鎖,相關修復工藝以及修復葉片質量未見公開報道。中國近年來也發布了一批航空發動機熱端部件再制造領域的重大研究計劃,但迄今為止并未完全掌握以單晶渦輪葉片為代表的熱端部件修理能力。基于國外公開報道的重大研究計劃,國內發展單晶渦輪葉片修復有如下建議:
1) 加強基礎研究,突破雜晶控制、修復區組織演化和元素偏析等關鍵科學問題。
2) 完善加工體系,建立涵蓋修復前、中、后各階段的標準化的修復加工體系。
3) 緊跟發展前沿,探索鎳基單晶乃至新一代鈦鋁單晶葉片增材制造工藝。
航空發動機單晶渦輪葉片服役損傷修復是一項復雜的系統性工程,包括損傷分析、可修復性評價、剩余壽命評估、綠色前處理、修復工藝實施、性能恢復熱處理、外形修整加工、質量檢驗和性能考核等多個環節。目前對渦輪葉片的修復大量依賴一線工人經驗,通常是“一件一策”,沒有明確的技術體系和標準,缺乏修復過程質量監控手段,造成修復合格率相對較低,修復葉片大批量裝機使用存在困難。為了提高修復工藝穩定性和修復質量,需要研究建立全流程、分層級、標準化的修復加工體系,對各個修復環節的工藝策略和經驗數據進行有效采集和積累;建立大數據支撐的工藝標準,對葉片修理的各個環節提供可參考的數據支持,將人工經驗變為數據而提高修復工藝可靠性和產品合格率;全過程監控修復流程將產生海量數據,劃分邊緣端(終端)與云端的處理存儲結構,進行邊緣端計算和云端計算的結合數據處理模式,建立快速決斷、快速信息處理的反饋機制,實現修復質量可追溯可反查,形成葉片智能修復示范生產能力。
單晶葉片的制備主要采用籽晶法或選晶法,鑄造工序復雜、成品率相對不高。PBF-EB技術具有真空環境、預熱溫度高和掃描速度快等優勢,在不需要籽晶的條件下,僅憑借晶粒競爭生長就能制備尺寸較大的單晶塊體,是實現單晶葉片直接制造最具潛力的方式。但目前PBF-EB熱穩定控制難度很大,需要精準調控包括前預熱、成形熔化和后保溫等3個階段的工藝策略,才能避免熱裂紋、保持單晶的完整性。因此,需要探索快速非平衡凝固晶粒競爭生長和裂紋形成機制,指導工藝實踐;開展增材專用合金粉末研究,提高材料的熱震抗力、減少形核,放大單晶成形工藝窗口;發展復雜型面單晶葉片增材制造工藝,提出穩定熔池熱流、維持單晶取向的調控方法;改進現有PBF-EB設備,開發粉床溫度監控系統,提高成形過程的熱穩定性。
鎳基單晶渦輪葉片經過三代發展,其承溫能力和力學性能幾乎被開發到極致。鈦鋁(Ti-Al)合金作為耐高溫合金具有許多優良的性能,強度高、穩定性好,密度卻只有傳統鎳基合金的一半,能提高20%的燃油效率。但該合金有兩大不足:一是室溫拉伸塑性低,部件加工、裝配都非常困難;二是高溫強度不足,限制了其不能在更高的溫度范圍替代鎳基高溫合金。開發Ti-Al單晶合金能有效克服這兩大難題,而且其獨特的片層狀晶體結構非常適合用于以承受單向應力為主的發動機渦輪葉片。基于鎳基單晶合金增材成形的經驗,理論上可以通過增材制造實現Ti-Al合金定向凝固片層取向控制。但同時也存在較大的技術挑戰,因為片層組織取向不僅取決于凝固初始相的生長取向,還與后續包晶轉變和固態相變有關。因此,探索Ti-Al單晶葉片增材制造工藝,突破初始凝固和固態相變2個階段的組織調控,是未來航空發動機熱端部件特種加工的重點發展方向。