拉薩夏季大氣邊界層氣溶膠垂直結構特征

李若羽 卞建春 唐貴謙 李丹 白志宣 毛文書

1 成都信息工程大學大氣科學學院, 成都 610225

2 中國科學院大氣物理研究所中層大氣和全球環境探測重點實驗室, 北京 100029

3 中國科學院大學地球與行星科學學院, 北京 100049

4 蘭州大學大氣科學學院, 蘭州 730000

5 中國科學院大氣物理研究大氣邊界層物理和大氣化學國家重點實驗室(LAPC), 北京 100029

1 引言

青藏高原是“世界屋脊”，一直以來是眾學者研究的熱點地區。在2000 年，國家將“西部大開發”作為一項戰略任務，啟動對西部的經濟網絡建設。而大氣氣溶膠作為城市空氣污染的重要組成部分，其顆粒大小及分布可以影響空氣質量（Huang et al., 2014; Liu et al., 2015）、能見度（Kim et al.,2006; Li et al., 2016）、人類健康（Delfino et al.,2005; Gautam et al., 2016; Tang et al., 2017）、以及地球的輻射收支（Pope III, 2000; Huang et al.,2014）。在建設經濟的同時，為了控制大氣污染物的排放，降低PM2.5的濃度，于2003 年頒布更嚴格的火電廠標準（GB 13223-2003）。

拉薩作為青藏高原的省會城市和直接污染源，其空氣質量一直是中國最好的城市之一（Duo et al., 2018; Yin et al., 2019），但不如三亞、海口（海南省）等沿海清潔城市（Jiang et al., 2015)。由于城市化發展和發達的旅游業，已經使化石燃料成為了拉薩的主要消耗能源（Ran et al., 2014），而高海拔、低緯和稀薄大氣，使得拉薩的紫外線輻射水平較高（楊龍元等, 1994; Ren et al., 1999;Norsang et al., 2009），尤其在夏季，可能導致拉薩產生比平原地區更嚴重的光化學污染。另外，拉薩的生態脆弱，植被覆蓋率低，經濟不發達，存在原始的生物質燃燒以及宗教焚燒（Cui et al., 2018;Wei et al., 2019），拉薩的空氣污染對當地生態環境和自然資源及人類健康構成潛在風險。

從國家環境空氣質量監測網自2013～2020 年的空氣污染物六要素（PM2.5、PM10、O3、CO、SO2和NO2）監測數據（http://www.cnemc.cn [2020-08-31]）發現拉薩除了O3以外的氣態污染物都逐漸改善到一級標準以內，而PM2.5和PM10在2013～2015 年下降較快，于2016～2020 年無明顯變化，說明環境治理遇到瓶頸，需要進一步對氣溶膠產生的來源和性質進行評估。氣溶膠數濃度譜可以直接識別粒子來源和性質。如楊龍元等（1994）發現青藏高原北緣五道梁的氣溶膠數濃度譜具有本底特征（0.4 μm 以下微粒占比急劇減少），近地面氣溶膠數密度在23～66 cm-3之間。He et al.（2011）和Liu et al.（2017）分別通過模擬和實地測試發現在較低和較高的行車速度下，氣溶膠各粒徑段數濃度會隨著海拔的升高而有不同程度的增加，納米級的氣溶膠數濃度增幅更大。而政改之后對高原城市氣溶膠數濃度譜缺乏進一步的觀測數據加以研究。

由于距離地面1～2 km 的大氣邊界層是人類主要的活動空間，其中發生著復雜的地氣相互作用與大氣污染（胡非等, 2003），研究邊界層內氣溶膠的時空分布便尤為重要。周任君等（2008）等人利用HAIOE 雷達資料發現先高原上空的對流層頂存在氣溶膠極大值區；秦武斌等（2017）等人利用雷達和太陽光度計測量數據擬合得到氣溶膠標高來反應我國西北地區氣溶膠的垂直分布特征，但高原城市也缺乏定量的垂直變化原位探測實驗數據來做科學的數據支撐。

為了彌補先前研究的不足，本研究搭建基于地面和系留汽艇的觀測平臺，分別對近地面和垂直梯度拉薩大氣邊界層內氣溶膠數濃度進行了觀測研究，獲取了拉薩夏季氣溶膠數濃度的時空演變規律，厘清了對氣溶膠貢獻顯著的關鍵排放源。

2 數據來源與方法

2.1 實驗地點及數據來源

實驗的觀測時間為2020 年8 月1～28 日，分別在拉薩市東南方的西藏大學納金校區（29°38′56″N， 91°11′13″E；圖1）校區進行系留氣艇邊界層探空實驗，于拉薩市中心的拉薩市氣象局（29°39′43″N，91°8′35″E；圖1）進行地面觀測實驗。系留氣艇探測系統由有效載荷為10 kg 的60 m3氦氣氣艇、便攜式光學粒子計數器（the Printed Optical Particle Spectrometer，簡稱POPS）、常規氣象要素探空儀（Bian et al., 2011）組成。通過氣象傳感器收集溫度、相對濕度、風向、風速在內的氣象參數，以無線電實時從計算機顯示傳輸數據。試驗期間，在天氣允許的情況下，進行單日多時次（ 07:00、 08:00、 10:00、 11:00、 12:00、 14:00、15:00、16:00、19:00 和22:00；北京時，下同）邊界層低空探測，共獲得可利用垂直廓線數據57 組。

POPS 是單粒子計數器，時間分辨率為1 s，流量為2.98 cm-3s-1，通過記錄每個氣溶膠粒子經過450 nm 的激光所產生的脈沖強度來統計計數（Gao et al., 2016），能夠提供0.13～3.39 μm 粒徑范圍內氣溶膠數濃度譜分布，并將其分為15 個通道：b1（ 0.13～0.14 μm）、 b2（ 0.14～0.15 μm）、b3（ 0.15～0.17 μm）、 b4（ 0.17～0.19 μm）、b5（ 0.19～0.22 μm）、 b6（ 0.22～0.30 μm）、b7（ 0.30～0.41 μm）、 b8（ 0.41～0.49 μm）、b9（ 0.49～0.61 μm）、 b10（ 0.61～0.92 μm）、b11（ 0.91～1.27 μm）、 b12（ 1.27～1.58 μm）、b13（1.58～2.05 μm）、b14（2.05～2.63 μm）和b15（2.63～3.39 μm）。POPS 具有體積小，重量輕的特點，更適用于部署在系留氣艇等探空平臺以進行大氣垂直氣溶膠數濃度的測定。儀器的科學性已經得到充分的對比實驗驗證，更詳細的對比和儀器介紹可參照Gao et al.（2016）的工作。為確保對氣溶膠的高效采集，實驗前，需對POPS 進行流量標定，并用聚苯乙烯（PSL）球型粒子進行粒徑校準。

2.2 其他數據來源

另外獲得位于拉薩西北向的拉薩市環保局（29°39′25″N，91°11′13″E；圖1）2020 年8 月地面的空氣污染物六要素數據；以及第二次青藏科考實驗中Vaisala 增強型單鏡頭云高儀CL51 儀器數據（Zhu et al., 2018）。

圖1 拉薩市地圖及實驗場地（EPB：西藏環保局；MB：氣象局；TU：西藏大學）Fig. 1 Map of Lhasa city and test site (EPB: Xizang Environmental Protection Bureau; MB: Meteorological Bureau; TU: Xizang University)

云高儀運用脈沖二極管激光探測和測距（Light Detection and Ranging，簡稱LIDAR）技術，發射器沿垂直或近乎垂直的方向發射強大功率的短脈沖激光束，激光束通往天空經由氣溶膠、大氣分子以及水汽引起光散射（后向散射），測量散射光并由雷達接受系統接收并轉換為光電流，得到不同高度的后向散射強度。

2.3 分析方法

2.3.1 數據剔除方法

以兩倍標準偏差為基準剔除地面POPS 觀測數據中的異常值（鄭家亨, 1995），再計算氣溶膠數濃度的小時均值用于后續分析。常規氣象要素探空儀所觀測的高度數據有部分缺失，但氣壓數據正常，利用壓高公式對其進行修訂。系留氣艇實驗中POPS 的數據亦用兩倍標準偏差為基準進行剔除，隨后按10 m 的高度間隔計算數據平均值。

2.3.2 邊界層測算方法

利用兩種方法確定邊界層高度（Planetary Boundary Layer Height，簡稱PBLH）。首先通過云高儀（CL51）獲得連續的拉薩市大氣邊界層演化過程，也同時作為系留氣艇釋放時采樣高度的參考（Tang et al., 2015, 2016）。其次，利用氣象要素垂直廓線確定采樣時次大氣邊界的精細結構。穩定邊界層（Stable Boundary Layer，簡稱SBL）的頂部多位于低空急流發生或相對濕度出現突變的位置，殘留層（Residual Layer，簡稱RL）位于其上方。所以將穩定邊界層頂（Stable Boundary Layer Height， 簡 稱 SBLH） 定 為 虛 位 溫（ Virtual Potential Temperature，簡稱VPT）不再隨高度升高或出現明顯拐點的位置。白天VPT 隨高度先減小后增大，將VPT 增大的位置與近地面相同處確定為對流邊界層頂部（Convective Boundary Layer Height，簡稱CBLH）。

2.3.3 大氣穩定度評估方法

使用總體理查遜數（Ri；Weisman and Klemp,1986）來估計對流邊界層內的大氣湍流穩定性，計算方法為

3 結果分析

3.1 地面觀測

3.1.1 觀測期概述

觀測期內拉薩各項污染物均符合我國的一級標準（GB 3095-2015；圖2），PM2.5的24 小時均值濃度為8.3±3.3 μg m-3，PM10的24 小時均值濃度為23.5±8.1 μg m-3，SO2的小時濃度均值為6.2±0.4 μg·m-3，NO2的小時濃度均值為11.4±9.2 μg·m-3）。0.13～3.39 μm 粒徑范圍的氣溶膠數濃度月均值為154±100 cm-3，在16 cm-3到870 cm-3之間變化，相比華北及珠江三角洲小2～3 個量級，與中國其他城市的氣溶膠數濃度對比見表1。氣溶膠主要分布在粒徑為0.5 μm 以下的細粒子段，以0.2 μm 以下占比最多。細粒子在26 日有明顯增長，結合圖2b、c、d 可以看出PM2.5、NO2和氣溶膠數濃度的最大值都出現在26 日，而SO2在26 日并沒有明顯的增加反而呈下降趨勢，說明機動車的尾氣排放可能是氣溶膠增加的主要原因，與此同時對應的細粒子數濃度也有顯著增長。

圖2 2020 年8 月整個觀測期PM2.5 和PM10（a）24 小時均值濃度、（b）小時均值濃度、（c）NO2 和SO2 濃度、（d）氣溶膠數濃度（CN）以及（e）氣溶膠不同粒徑數濃度隨時間的變化（灰色豎線代表系留氣艇釋放時段）。（a）中紅、藍、黑虛線分別對應代表GB 3095-2012的24 小時一級標準[C(PM2.5)：35 μg m-3 和C(PM10)：55 μg m-3]，以及WHO 最新2021 年的24 小時標準[C(PM2.5)：15 μg m-3]Fig. 2 Time series of (a) 24-h mean and (b) hourly mean of PM [C(PM10), C(PM2.5)], (c) NO2 concentration [C(NO2)] and SO2 concentration[C(SO2)], (d) particulate matter number concentrations (CN), and (e) particulate matter number concentrations (shaded) of different particle sizes (the gray vertical line represents the release period of the captive airship) in the whole observation period of August 2020. In (a), the red, blue, and black dotted lines correspond to the 24-h level 1 standard of GB 3095-2012 for PM2.5 (35 μg m-3) and PM10 (55 μg m-3) and the latest WHO 24-h standard of 2021 for PM2.5 (15 μg m-3), respectively

表1 不同地區積聚模態粒子數濃度對比Table 1 Comparison of the concentrations of accumulative modal particle numbers in different regions

將地面氣溶膠總數濃度按照由小到大不同分檔進行分類，統計各粒徑段粒子占比（圖3），發現拉薩近地面氣溶膠集中分布在0.13～0.49 μm 粒徑段的細粒子，占到總數濃度的98.4%～99.3%，其中0.13～0.14 μm 段數濃度占比最大，為28.8%～34.8%；0.14～0.16 μm 次之，為21.8%～24.6%；0.16～0.18 μm 占15.5%～16.5%； 0.18～0.22 μm占10.9%～11.4%；0.22～0.30 μm 占7.5%～10.1%；0.30～0.41 μm 占1.5%～2.9%；而大于0.41 μm 的粒子占比僅有不到1%。在地面總數濃度值為240～870 cm-3（即高數濃度值）范圍內，0.18～0.49 μm 段的粒子數濃度有所增加，進一步證實拉薩近地面的污染來源于細粒子。

圖3 不同數濃度程度下氣溶膠粒徑占比圖Fig. 3 Particle size proportions at different concentration levels

3.1.2 污染物日變化特征

為了進一步驗證8 月拉薩的污染是來源于機動車排放，我們分析了PM2.5、PM10、NO2和SO2的質量濃度以及氣溶膠的數濃度的日變化特征（圖4）。

PM2.5和PM10的質量濃度顯示出明顯的晝夜模式，PM2.5和PM10在每日呈現兩峰兩谷結構，峰值分別對應早上的10:00 和晚上的21:00，兩個谷值分別出現在凌晨04:00 和下午的15:00。均值而言，晚峰的幅度略大（PM10=30.6±8.6 μg m-3；PM2.5=10.4±2.7 μg m-3），高 于 早 峰 的 濃 度 均 值（PM10=25.7±7.0 μg m-3；PM2.5=9.1±3.1 μg m-3）。PM2.5的日均值為8.5±2.6 μg m-3，PM10為24.0±7.7 μg m-3。NO2的變化也呈現兩峰兩谷結構，日均變化為11.5±5.3 μg m-3，日最大值為21.6 μg m-3，對應早間09:00。而SO2日均變化為6.1±0.1 μg m-3，呈現單峰單谷結構，最小值出現在07:00，最大值出現在晚21:00，與其他變量沒有明顯聯系。氣溶膠的變化同樣為兩峰兩谷結構，日均值為156±33 cm-3，且峰值出現在09:00 和21:00，與NO2早晚峰值對應，并且該時段細粒子明顯增多（圖4d），證明氣溶膠與NO2有良好的同源性。西藏自治區使用的是北京時間，日出時比北京要晚1.9 h（Cui et al., 2018），早晚高峰正好對應當地排放量的增加和高交通密度，而PM2.5和PM10二者峰值比NO2和氣溶膠峰值出現時間晚1 h，進一步驗證拉薩地面的污染主要來自于人為活動中機動車的排放。

圖4 2020 年8 月（a）PM2.5、PM10 濃度[C(PM2.5)、C(PM10)]和（b）NO2、SO2 濃度[C(NO2)、C(SO2)]以及（c）氣溶膠數濃度（CN）的日變化特征（誤差線代表標準差）；（d）不同粒徑段氣溶膠數濃度日變化特征Fig. 4 Diurnal variation of NO2, SO2, PM2.5, PM10, and particulate matter (the errorbar represents the standard deviation). (d) The particulate matter number concentrations in different particle size bins

除此之外，這種晝夜模式也由當地的氣象條件及PBLH 變化共同影響。白天邊界層厚度大，大氣污染物隨邊界層內強烈的大氣運動充分混合，導致邊界層內污染物濃度下降。而隨著夜間邊界層厚度的降低，污染物在近地面的聚集，導致各污染物的夜晚峰值大于早間峰值。

3.2 垂直演變

3.2.1 平均垂直廓線

為了驗證拉薩本地的污染源主要為近地面的人為排放，我們進一步利用系留氣艇探測氣溶膠在大氣邊界層內的分布。將實驗所得廓線經過總體理查遜數初步判定穩定度，再結合氣象要素VPT、溫度、相對濕度的垂直廓線進行對比，得到單廓線的PBLH。而對于對流狀態下發展較高難以判定邊界層高度的廓線，便結合云高儀數據判定。按照邊界層結構，分為CBL（Convective boundary layer，簡稱CBL）39 條和SBL18 條（圖5）兩種平均廓線。各廓線的邊界層高度和系留氣艇釋放時間等相關信息見附錄表A1、表A2），y軸是標準化后的坐標，代表z/PBLH 的值。

圖5 2020 年8 月1 日～28 日存在的兩種氣溶膠數濃度垂直剖面類型（a）對流邊界層（CBL）；（b）穩定邊界層（SBL）：紅線代表平均廓線；加粗黑線代表邊界層位置；RL 為殘留層Fig. 5 Two types of particulate matter number concentrations (CN)vertical profiles that existed during 2020.08.01-2020.08.28 (a)convective boundary layer and (b) stable boundary layer. The red line represents the average profile, and the bold black line represents the boundary layer position; RL means residual layer

邊界層是氣溶膠分布良好的分界線，邊界層上下氣溶膠數濃度分布具有明顯梯度差異。CBL 的氣溶膠數濃度垂直變化較小，地面數濃度范圍為57～511 cm-3，CBLH 氣溶膠數濃度在45～421 cm-3變化，層結內數濃度遞減率為7.3%±32.9%，而CBLH 以上數濃度遞減率為10.9%±40.7%，說明在CBL 內氣溶膠混合更均勻；SBL 地面數濃度為144～562 cm-3， SBLH 數 濃 度 范 圍 降 至15～159 cm-3，氣溶膠數濃度隨高度下降，SBLH 處氣溶膠數濃度遞減率為50.5%±30.8%；而RL 中氣溶膠數濃度為15～222 cm-3，RL 底部較層結最大探測高度處數濃度的遞減率為19.1%±39.3%。表明CBL 和RL 中的數濃度隨高度變化較小，氣溶膠分布較為均一；而SBL 中數濃度隨高度下降較快，大多氣溶膠都聚集在近地層，印證邊界層內的氣溶膠主要來自于近地面的污染。

3.2.2 典型垂直廓線

為了更明確的表征邊界層結構對氣溶膠垂直廓線演變的影響，將57 條數濃度廓線根據各自時刻進行分類統計（07:00～08:00、09:00～11:00、12:00～14:00、15:00～19:00、20:00～23:00），觀察各時段廓線的垂直日變化特征（圖6）。

圖6 統計一天內不同時段的氣溶膠垂直分布廓線：（a）07:00～08:00；（b）09:00～11:00；（c）12:00～14:00；（d）15:00～19:00；（e）20:00～23:00Fig. 6 Particulate matter distribution profiles over different periods of a day: (a) 0700 BJT-0800; (b) 0900 BJT-1100 BJT; (c) 1200 BJT-1400 BJT;(d) 1500 BJT-1900 BJT; (e) 2000 BJT-2300 BJT

09:00～11:00（圖6b）是拉薩當地日出后，太陽短波輻射加熱下墊面，引起感熱通量向上輸送，加熱產生的熱泡是引起對流的主要原因，對流驅動湍流發生，此時層結為靜力不穩定。暖空氣熱泡從地面不斷混合向上，促使對流邊界層發展，將近地層產生的氣溶膠向上輸送參與混合。由VPT 廓線可以看出30 m 以下為超絕熱層，此時的對流邊界層高度發展到約500 m 高度，地面平均數濃度為229 cm-3，600 m 處為197 cm-3，遞減率僅為13.7%，垂直方向混合較為均勻。12:00～14:00（圖6c），隨著下墊面的繼續加熱，湍流發展更加旺盛，VPT 在垂直方向混合更為均勻，地面平均氣溶膠數濃度為179 cm-3，而600 m 處濃度為218 cm-3，相比于09:00～11:00，高空氣溶膠數濃度更高，而地面的數濃度更低，說明近地面的污染會隨著對流邊界層發展被輸送到更高的高度。15:00～19:00，對流邊界層繼續發展，此時地面氣溶膠數濃度平均值更低，為138 cm-3，而600 m 處為106 cm-3變化率為23.4%，對流邊界層中VPT 廓線分布均勻。

20:00～23:00 是拉薩的夜間，失去日照的下墊面逐漸變性降溫，變為靜力穩定的大氣，VPT 近地面迅速減小，呈現從地面到高空逐漸遞增的趨勢，穩定邊界層上方出現逆溫層。白天發展起來的CBL 在湍流衰減后變成中性的RL，而白天擴散的污染物夜間仍然停留在RL 中。此時段近地面的平均氣溶膠數濃度為292 cm-3，600 m 處降低到148 cm-3，遞減率為49.3%，污染物被抑制在近地面。07:00～08:00 近地面氣溶膠已經失去高濃度的人為排放，平均數濃度為239 cm-3，較20:00～23:00 時段略低，但污染物仍然聚集在近地層，此時的數濃度遞減率為51.2%。

因此來看，氣溶膠的分布和邊界層發展有良好響應，氣溶膠數濃度呈現出SBL＞CBL≈RL 的變化特征。這一研究結果證實了拉薩氣溶膠主要來自于近地面的猜測。

3.2.3 不同層結差異

為了分析不同層結氣溶膠數濃度的譜分布，按照不同層結對其進行統計（圖7）。

圖7 氣溶膠粒子數濃度譜分布Fig. 7 Distribution of the number concentration profiles of the aerosol particles

拉薩市氣溶膠數濃度在不同層結譜圖分布主要表現為數濃度量級的不同，層結粒子數濃度譜分布趨勢基本一致。SBL 內氣溶膠粒子數濃度均值為194±94 cm-3，CBL 內 為130±110 cm-3，RL 內 為123±95 cm-3。SBL 內為雙峰分布，0.13～0.2 μm粒徑段粒子數濃度最大，均值為185 cm-3，雙峰分別出現在0.4～0.7 μm 粒徑段和1～2 μm 粒徑段，而0.7 μm 以上的粗粒子已經非常少，均值數濃度僅有不到1 cm-3。CBL 和RL 中同樣呈現雙峰分布，峰值粒徑范圍同SBL 一致。而在0.2 μm 以上，粒子數濃度要顯著小于SBL。三個層結中都是0.13～0.2 μm 粒徑段內的氣溶膠數濃度最大，占總體的90.0%～94.3%，遠大于粗粒子濃度占比。0.2 μm以下，粒子數濃度為SBL＞CBL＞RL；而在0.2 μm以上，呈現SBL＞RL＞CBL 特征。由于SBL 主要出現在20:00 至次日08:00 時段，邊界層高度低，導致氣溶膠在近地面積聚。隨著日出CBL 的發展，09:00～19:00 時段氣溶膠隨大氣垂直向的交換和擴散，將近地面的氣溶膠數濃度稀釋，CBL 的數濃度分布較SBL 較低。而RL 主要位于SBL 上部以及發展初期的CBL 上部，除層結中性無湍流發展外，重力沉降作用也是其將氣溶膠數濃度降至三者最低的原因。

4 結論

本研究基于2020 年8 月拉薩地面和系留汽艇的觀測平臺測定的0.13～3.39 μm 粒徑范圍的氣溶膠數濃度數據，結合氣象要素探測數據分析氣溶膠污染的時空變化以及主導污染源，得到以下結論：

拉薩近地面氣溶膠數濃度在16 cm-3到870 cm-3范圍之間，比華北及珠三角地區小2～3 個量級；氣溶膠的數濃度呈現兩峰兩谷的日變化結構，峰值通常以細粒子為主，且對應早晚高峰；氣溶膠的垂直分布與邊界層演變密切相關，SBL 中的氣溶膠隨高度遞減，CBL 和RL 中的氣溶膠數濃度分布均一，且顯著低于SBL。綜合表明，拉薩的污染源主要來自于機動車排放。針對機動車污染物的減排措施是打造高原生態旅游城市的重要途徑。

本文的研究結果闡明了高原城市拉薩市夏季氣溶膠邊界層內數濃度的時空演變規律，以及對氣溶膠貢獻最顯著的排放源，但缺少與其他高原城市的對比實驗，且由于實驗僅開展在2020 年8 月，而氣溶膠數濃度的季節變化可能存在較大差異，也對后續實驗提出新的要求。

附錄A

表A1 邊界層實驗中所測量的混合狀態下每個垂直剖面的日期、時間和其他信息（序號代表釋放順序）Table A1 Date, time, and other information for each vertical section in the in the boundary layer experiment (the serial number represents the release sequence)

表A2 邊界層實驗中所測量的穩定狀態下每個垂直剖面的日期、時間和其他信息（序號代表釋放順序）Table A2 Date, time, and other information for each vertical section in the boundary layer experiment(the serial number represents the release sequence)