鈉冷快堆破損乏燃料組件的識別

潘君艷，劉浩杰，王致同，馬 強，張 杭，段天英

（中國原子能科學研究院，北京 102413）

0 引言

鈉冷快堆的乏燃料組件經歷了堆內的長期運行，受輻照損傷、冷卻劑腐蝕和包殼內壓等因素的作用，有可能存在燃料包殼破損。另外，鈉冷快堆的乏燃料組件從堆芯卸出時粘附一定量的放射性鈉和鈉化合物，需要采用鈉水反應原理進行清洗，去除表面粘附物，保證后續貯存的安全[1,2]。但鈉水反應是放熱反應，清洗過程有可能會導致燃料包殼破口的產生或破口的發展。為減少或消除在貯存池內的放射性污染，并減少后續運輸途中對周圍環境的放射性污染，在乏燃料組件水下貯存之前，需要進行包殼破損探測。識別出來的破損乏燃料組件進行鉛清洗工藝處理，再裝入破損組件密封盒中[3,4]。因此，破損乏燃料組件的識別作為一個必要的環節，需要有效可靠地識別出在堆內就已破損的乏燃料組件和在清洗過程中發生破損的乏燃料組件。本工作結合乏燃料組件清洗工藝，根據包殼破損核素特征的特性，設計了乏燃料組件包殼破損的有效檢測方法，并探討了燃料包殼破損的判定依據。

1 破損乏燃料組件識別系統的設計

壓水堆多采用離線啜吸技術來識別破損乏燃料組件，將乏燃料組件隔離在一個密閉容器內，通過溫升方式使包殼內的裂變產物釋放到容器內的介質中，并對放射性水平升高的介質進行取樣和放射性測量[5,6]。鈉冷快堆的乏燃料組件需要進行鈉清洗，在清洗過程中如果存在或發生燃料包殼破損，包殼內帶放射性的裂變產物會釋放到組件清洗阱內，導致清洗阱內介質的放射性水平發生變化。因此，通過對清洗阱內的介質進行取樣和放射性測量，能識別出包殼破損的乏燃料組件，同時也滿足了及時檢測出包殼破損以減少放射性物質釋放的要求。

1.1 取樣介質

鈉水反應是劇烈的放熱反應且產生極易燃燒的氫氣（H2）。為保證乏燃料組件清洗過程的安全性，國際上各快堆都會在組件清洗阱內引入了氮氣（N2）作為保護氣體，將乏燃料組件置于保護氣體氛圍內。為控制鈉水反應速度，最開始會采用水蒸氣清洗乏燃料組件上的沾污[4]，將產生氫氣的百分比限制在一定的水平下。之后，再進一步用除鹽水將乏燃料組件漂洗干凈[7]。因此，每個乏燃料組件在清洗過程中都排出保護氣體、冷凝清洗水以及漂洗水。清洗水核漂洗水中含有NaOH等物質。

當乏燃料組件存在氣密性破損時，包殼內的裂變氣體Kr和Xe在組件自身釋熱的作用下會通過破口逸出到組件清洗阱中，最終與氮氣混合在一起，導致氮氣的放射性比活度升高。當乏燃料組件存在燃料裸露性破損時，除了逸出裂變氣體之外，包殼內的揮發性裂變核素和非揮發性裂變核素經破口會直接釋放到組件清洗阱中，最終溶解在堿性清洗水內，導致清洗水的放射性比活度發生變化。因此，在破損乏燃料組件識別系統的設計中，分別取組件清洗阱內的保護氣體和清洗水進行放射性監測，工藝原理如圖1。破損乏燃料識別系統分別對氣相和液相的取樣介質進行放射性比活度測量或放射性核素的分析，判斷清洗阱內的乏燃料組件是否存在燃料包殼破損。

圖1 破損乏燃料組件取樣監測的工藝原理圖Fig.1 Process schematic diagram of sampling and monitoring of damaged spent fuel assemblies

1.2 監測核素

在破損乏燃料組件識別系統中，氣相和液相上對燃料包殼破損判別起主要貢獻的核素見表1。鈉冷快堆的乏燃料組件在到達設計燃耗值后，由于初始釋熱很大，需要先移到堆內儲存阱中放置1～2個換料周期[8]，直至自身釋熱下降到可接受范圍內，再從堆內卸出，并送至組件清洗阱中進行鈉清洗。因此，在清洗阱中乏燃料組件，尤其是對同一批次中安排在后面清洗的乏燃料組件，包殼內短半衰期裂變核素的含量會很少。在破損乏燃料組件的氣相識別中，長半衰期的85Kr是對保護氣體放射性監測起決定作用的氣態裂變核素。中短半衰期的133Xe，對于安排在前面清洗的乏燃料組件的包殼破損監測有一定的貢獻，對于越往后安排的乏燃料組件其貢獻越少。當乏燃料組件存在裸露性包殼破損時，137Cs、95Zr和95Nb等核素通過破口釋放到清洗水中。95Nb是裂變核素95Zr經β衰變產生的，因此，95Zr和95Nb的比值和乏燃料組件在清洗阱之前的儲存時間直接相關。另外，清洗水內還有本底放射性核素，包括一回路冷卻劑鈉的活化產物、結構材料的活化產物，以及其他燃料組件破損帶來的裂變核素。

1.3 探測器的選擇

氣相識別主要探測在堆內就已發生氣密性破損的乏燃料組件。氣密性破損的乏燃料組件，其燃料包殼破損程度較輕，包殼損傷往往以裂縫的形式存在。在清洗阱中，依靠乏燃料組件自身釋熱，裂變氣體以較緩慢的速率從包殼內釋放到保護氣體中，而其他的揮發性或非揮發性裂變產物很難從包殼內釋放出來。因此，在堆內就氣密性破損的乏燃料組件依靠氣相監測進行識別，且要求氣相監測有較高的探測靈敏度。如表1，作為對保護氣體放射性水平變化起主導作用的裂變核素85Kr，每次β衰變只有0.434%的概率產生特征γ射線。為在有限的85Kr釋放份額下，靈敏地監測出保護氣體放射性比活度的變化，有效地識別出氣密性破損的乏燃料組件，氣相監測不選用γ射線監測方式，而是采用β輻射監測的方法，采用了高探測效率的惰性氣體β監測儀。監測儀可選用適用于β射線測量的離子注入型鈍化硅探測器或閃爍體探測器[9]，能量響應范圍為80keV～2500keV之間，探測效率通過核素85Kr進行表征。因此，氣相識別中，惰性氣體β監測儀測量給出β計數率，并將計數率轉換為保護氣體比活度值，根據比活度值的變化情況判斷清洗阱內的乏燃料組件是否存在包殼破損。

在液相識別中，137Cs、95Zr和95Nb是對乏燃料組件裸露性包殼破損判別起關鍵作用的裂變核素。但清洗水具有很強的本底放射性，會對裂變核素的監測產生干擾。主要干擾核素為一回路冷卻劑鈉的活化產物24Na和22Na，其中，短半衰期的24Na對剛從堆內卸出不久就進入到清洗阱中的乏燃料組件有著更大的影響，其引起的放射性水平往往會淹沒裂變核素的信息。此外，當乏燃料組件在堆內運行或儲存期間，如堆芯有其他燃料組件發生包殼破損，破損燃料棒內的137Cs、95Zr和95Nb等裂變核素可能會釋放到鈉冷卻劑中并作為本底核素存在，對后續清洗阱中破損乏燃料組件的識別產生干擾。因此，為在強本底下測量137Cs、95Zr和95Nb等裂變核素的信息，能有效地鑒別出清洗乏燃料組件包殼破損引起的放射性和本底的放射性，液相監測采用了能夠測量γ射線能量并給出放射性核素信息的高純鍺γ譜儀。如表1，液相識別中裂變核素γ特征射線的能量主要集中在600keV～800keV范圍內，γ譜儀能量響應在50keV～2500keV完全滿足對特征γ射線的監測。因此，γ譜儀探測器的端窗采用能量下限在20keV左右的常規鋁窗。鑒于組件清洗水本身就具有較高的放射性水平，γ譜儀的相對探測效率選擇30%附近。考慮到清洗水中放射性核素種類較多，會有較為復雜的γ光譜，為準確鑒別出放射性核素，γ光譜中高能區的分辨率選擇2keV～3keV。基于能量響應下限值和相對探測效率需求的分析，γ譜儀采用常規的高抗噪性的P型同軸高純鍺探測器即能滿足監測要求。探測器的制冷方式采用液氮和電組合的制冷方式，保證在電力故障期間探測器仍處在冷卻狀態，提高了可運行性，保障探測器的壽命，也降低運行人員的液氮更換的負擔[10]。因此，在液相識別中，高純鍺γ譜儀測量得出γ光譜和特征γ射線計數率，結合整個γ射線能區的效率刻度，獲得清洗水內特征核素放射性比活度。根據特征放射性核素放射性比活度的變化情況，判斷清洗阱內的乏燃料組件是否存在燃料裸露性包殼破損。

表1 乏燃料組件包殼破損識別的主要監測核素Table 1 Main monitoring nuclides for spent fuel assembly cladding damage identification

2 包殼破損判定依據

清洗阱中乏燃料組件是否存在或發生包殼破損的定性判斷，依據的是有沒有包殼內放射性裂變產物釋放到保護氣體或清洗水中，導致保護氣體或清洗水的放射性水平升高。因此，包殼破損判斷需要將放射性測量值與本底值進行比較分析，但本底值的影響因素較多且具有波動性。

2.1 包殼破損氣相判定依據

氣相識別采用了總β監測，獲得了保護氣體的總比活度值。破損乏燃料組件判定依據采用的是保護氣體總比活度值與本底活度值的比值。在各乏燃料組件進入清洗井之前，應先將清洗阱沖洗干凈，獲得無燃料組件情況下保護氣體的本底比活度值Ab。隨后，乏燃料組件放入清洗阱內，靜置在保護氣體的氛圍中，對保護氣體進行取樣，惰性氣體β監測儀測量得到取樣氣體的放射性比活度值As。

氣相破損乏燃料組件的判定依據如下：

1）As/Ab≤1.3，乏燃料組件判定為密封完整。

2）1.3 ＜As/Ab＜3，乏燃料組件判定為可疑。

3）As/Ab≥3，乏燃料組件判定為包殼破損。

對于判定為可疑的乏燃料組件，需要提高溫度再一次做包殼破損甄別。增加可疑的乏燃料組件在保護氣體中的靜置時間，通過剩余衰變熱進一步提高乏燃料組件的溫度，如存在包殼破損，有更多的85Kr及133Xe釋放到保護氣體中。此時，如果As/Ab比值上升，則判定乏燃料組件存在包殼破損。

保護氣體本底放射性的影響因素包括了氣體壓力和溫度，氣體中本底沾污核素的含量等。氣相破損識別的判定依據考慮了本底的波動性的影響，在后續各快堆實際運行數據的技術上可進一步優化。

2.2 液相的破損判定依據

液相識別采用了γ射線能譜的監測，通過分析γ能譜獲得清洗水中特征核素的放射性比活度。裸露性破損乏燃料組件判定依據采用了特征核素比活度相對本底值的變化情況。區別于氣相監測，液相中有多種放射性水平較高的本底核素。各特征核素的本底值取自密封完好的乏燃料組件或模擬組件清洗時水樣的測值。特征核素137Cs、95Zr和95Nb等會有一定的本底值Ab,i，i代表不同的裂變核素。在各乏燃料組件進入清洗阱之前，應將清洗阱沖洗干凈。隨后，在乏燃料組件放入清洗阱內并進行清洗時，監測水蒸氣冷凝后的水樣，獲得各特征核素的放射性活度As,i。當As,i超過Ab,i的波動值時，判定乏燃料組件存在裸露性包殼破損。液相監測主要用于識別清洗過程中發生包殼破損的乏燃料組件，在此情況下，特征核素137Cs、95Zr和95Nb的比活度值會有明顯的增加，同時，也會釋放出裂變氣體，可結合氣相監測進一步進行包殼破損的判定。

清洗水的本底值是與時間直接相關的，具體影響因素更為復雜，包括了乏燃料組件中一回路冷卻劑鈉的含量和污染情況、總水蒸氣量、組件清洗的順序等。在后續工作中，可根據實際測量數據對本底值進行修正，結合運行經驗對液相破損的判別依據進行優化。

3 結語

鈉冷快堆破損乏燃料組件的識別，結合乏燃料組件的清洗工藝，設計了氣相識別回路和液相識別回路。在探測器的選擇上，考慮了破損表征核素的特性和本底放射性的水平，氣相選擇探測效率高的惰性氣體β活度監測儀，液相選擇了能在強本底放射性水平下對破損表征核素有效識別的高純鍺γ譜儀。在探測器選型的基礎上，對破損乏燃料組件的判定進行了探討，分析了破損判別的影響因素，給出了破損判定依據。破損乏燃料組件識別在工藝和監測設計上能有效地識別出不同性質和不同時期破損的乏燃料組件。