LiCl-KCl-LaCl3熔鹽體系中La3+的反應動力學機理

羅 萬，劉雅蘭，楊大偉，姜仕林，趙修良,*

1.南華大學 核科學技術學院，湖南 衡陽 421000；2.中國科學院 高能物理研究所 核能與放射化學實驗室，北京 100049

核能是一種高效清潔的能源形式，隨著核能的廣泛應用，將會產生更多的乏燃料，而乏燃料后處理則是實現核燃料閉式循環中重中之重的關鍵環節。高溫冶金干法后處理技術(pyroprocessing technology)是處理乏燃料的一種有前途的技術，它能實現核燃料閉式循環，滿足核能可持續發展的基本要求，因此，得到了世界上核能強國的大力發展[1]。

熔鹽電解精煉是高溫冶金干法后處理技術的關鍵步驟。這個過程采用LiCl-KCl熔鹽/液態金屬為媒介，首先將切碎的金屬乏燃料段置于多孔鋼陽極籃中，然后施加一定的電流將乏燃料中的錒系元素及其它裂變產物從陽極籃中溶解。接下來，大多數的鈾(U)在固態電極上回收，而剩余的U、超鈾元素(TRU)及稀土元素(RE)則沉積在液態Cd陰極中，其他的裂變產物則依據其氯化物的穩定性分布在鹽相和Cd相之間[2]。乏燃料中含有多種裂變產物，當它們溶解在熔鹽中時會使系統更加復雜且難于分離。稀土元素是重要的裂變產物，約占裂變產物的 1/4，并且與錒系元素的電化學性質相似[3]。因此，了解這些裂變產物在熔鹽中的電化學、熱力學和動力學性質對于熔鹽電解精煉流程中實際電解分離鑭系/錒系元素具有重要意義。

鑭是一種裂變輕稀土元素，其化學性質與其他鑭系元素相似。已有相關工作研究了LiCl-KCl熔鹽中La3+在W電極上的電化學性質，結果表明La3+在W電極上的還原過程為一步轉移3個電子的準可逆過程[4-6]。……