基于甲酸的硝酸亞鈰微波脫硝前驅(qū)體的制備

賈紅偉，李 斌，賈艷虹，于 婷，何 輝

中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413

乏燃料后處理是從反應(yīng)堆卸出的乏燃料中提取鈾钚等元素，是實(shí)現(xiàn)核能可持續(xù)發(fā)展的重要環(huán)節(jié)[1]。目前，乏燃料后處理普遍采用溶劑萃取PUREX流程，該流程以磷酸三丁酯為萃取劑，利用鈾钚以及裂片元素萃取行為差異實(shí)現(xiàn)鈾钚的分離[2-3]。在該流程中經(jīng)過钚純化得到較為純凈的硝酸钚溶液，為滿足貯存要求以及使用需要，需經(jīng)過钚尾端轉(zhuǎn)換環(huán)節(jié)將硝酸钚溶液轉(zhuǎn)化成PuO2固體形式。當(dāng)前钚尾端主要采用將硝酸钚先沉淀后煅燒的工藝，該工藝相對(duì)成熟，生產(chǎn)過程穩(wěn)定，具有一定的凈化效果，產(chǎn)品活性好，能滿足后續(xù)工藝要求，但該工藝存在工序復(fù)雜、產(chǎn)生廢液量大、對(duì)料液要求高的問題，因此有必要尋找一種條件溫和的硝酸钚轉(zhuǎn)化成二氧化钚的钚尾端工藝。

钚的直接脫硝主要目的是在一個(gè)容器中完成硝酸钚溶液的濃縮、結(jié)晶及轉(zhuǎn)化操作，最終得到PuO2固體。該工藝可通過避免或減少在不同容器與設(shè)備間材料轉(zhuǎn)移，最大程度降低了钚的損失。但直接脫硝時(shí)，缺少對(duì)煅燒前物料狀態(tài)的控制，最終產(chǎn)物PuO2易出現(xiàn)結(jié)塊且粒度分布不均的問題。甲酸是一種一元羧酸，可與硝酸和硝酸鹽反應(yīng)，將硝酸根轉(zhuǎn)化為氮氧化物逸出，常用于溶液脫硝以降低溶液酸度[4-8]。在煅燒前將物料與甲酸反應(yīng)生成煅燒前驅(qū)體，利用煅燒前驅(qū)體在煅燒過程中具有遺傳性的特點(diǎn)[9]，通過控制前驅(qū)體的粒徑和形貌來進(jìn)一步調(diào)節(jié)煅燒后產(chǎn)物的粒徑和形貌。……