劉敬樂,史 靜,姚 青,蔡子穎*,韓素芹,姜 明,崔 曄

天津大氣擴散條件對污染物垂直分布的影響研究

劉敬樂1,2,4,史 靜1,姚 青3,4,蔡子穎3,4*,韓素芹3,姜 明1,崔 曄1

(1.天津市氣象探測中心,天津 300074；2.天津市海洋氣象重點實驗室,天津 300074；3.天津市環境氣象中心,天津 300074；4.天津市氣象科學研究所,天津 300074)

利用2017～2019年夏、冬季天津市大氣污染物監測和氣象觀測數據,基于天津氣象鐵塔垂直觀測,針對大氣垂直擴散條件對PM2.5和O3的影響進行研究.結果顯示:近地面PM2.5濃度隨高度的升高而下降,O3濃度則隨高度的升高而上升,受大氣垂直擴散條件的季節和日變化影響,冬季,地面與120m PM2.5質量濃度相關明顯,與200m PM2.5質量濃度無明顯相關.夏季,120m和200m PM2.5質量濃度相關系數為0.72,午后通常出現120m和200m PM2.5質量濃度高于地面的情況.夏季,不同高度O3濃度差異小于冬季,地面與120m高度O3濃度接近.以大氣穩定度、逆溫強度和氣溫遞減率作為大氣垂直擴散指標,對地面PM2.5和O3垂直分布具有指示作用.冬季,TKE與PM2.5質量濃度相關系數為到-0.65,夏季,TKE與ΔPM2.5相關系數為-0.39.夏、冬季TKE與地面O3濃度的相關系數分別為0.46和0.53,與ΔO3的相關系數分別為0.73和0.70.弱下沉運動對地面O3濃度影響較強,40m高度垂直運動速度與地面O3濃度的相關系數在冬、夏季分別為-0.54和-0.61.對冬季典型PM2.5重污染過程的分析發現,霧霾的生消維持和PM2.5濃度的變化與大氣穩定度、氣溫垂直遞減率和TKE的變化有直接關系.對夏季典型O3污染過程的分析發現,近地面的O3污染的形成與有利光化學反應的氣象條件密切相關,同時,垂直向下輸送和有利垂直擴散條件對O3污染的形成和爆發影響明顯.

PM2.5；O3；氣象塔；大氣垂直擴散條件；天津

PM2.5和O3污染是我國主要的大氣環境問題,近年來在PM2.5質量濃度總體下降的趨勢背景下,對流層的O3濃度明顯上升,受到廣泛的關注[1-2].污染發生的內因是排放量大,外因是氣象條件,氣象條件可通過影響通風率、降水沉降、干沉積、化學轉化損失率、自然排放量和背景濃度等影響大氣氣溶膠濃度和臭氧濃度.與人類活動關系最為密切的大氣邊界層結構不僅直接影響一次污染物的輸送、積累和擴散,溫濕條件以及大氣氧化性等邊界層內理化特性也會對二次氣溶膠的生成和轉化產生重要影響[3],城市邊界層特別是城市近地層的風、溫、濕和湍流結構存在明顯的時空變化[4],對城市大量污染物的輸送、擴散、化學轉化和干濕清除起著重要作用[5-6].

天津位于華北平原北部,東臨渤海,地形和超大城市下墊面造成了其邊界層結構具有獨特的特點.隨著天津城市化進程的加快以及濱海新區石化、化工、冶金等產業規模的擴大,不可避免地帶來高排放的人為污染物,并在適宜的氣象條件下形成重污染天氣[7].以往針對天津地區重污染天氣中邊界層的污染物濃度和化學組分[8]污染形成機制[9]以及利用地基遙感觀測、氣象塔和無人機等方式開展的地面污染物和氣象要素垂直分布特征[10-11]的研究已有諸多研究成果.其中,利用氣象塔進行氣象要素觀測和大氣污染物的監測具有較高的觀測分辨率和時間連續性,是最為可靠的一種方式,以往利用氣象塔開展針對典型霧霾天氣過程中溫濕和湍流特征等精細結構的變化規律研究[12],大氣穩定度、逆溫等變化特征對PM2.5污染的影響分析[13],O3、NOx、CO、氣溶膠等污染物的梯度觀測及變化規律研究[14-15],湍流強度等微氣象要素對氣溶膠和氣態污染物的影響研究[16-17],發現邊界層高度[18]、大氣穩定度[19]、理查森數[20]、溫度層結[21]和湍流動能[22]等表征大氣垂直擴散能力的指標對重污染天氣的形成發展具有指示作用.例如,當天津地區日均氣溫遞減率小于0.4℃/100m時,垂直擴散條件不利于大氣污染物擴散,中度以上污染出現概率明顯增加[23].天津地區的湍流擴散系數與PM2.5質量濃度相關系數可以達到-0.56[24].為更進一步深入了解天津大氣垂直擴散條件對重污染發生、維持和消散過程的作用機理,本研究依托天津氣象鐵塔(以下簡稱氣象塔),通過對2017～2019年天津主要污染物PM2.5和O3的立體監測數據以及同期氣象觀測資料的分析,旨在揭示湍流強度、大氣穩定度、溫度層結等近地面大氣垂直擴散條件對污染物的影響規律,從微觀角度進一步增進對天津地區邊界層結構和污染物垂直分布特征的深入了解,為建立重污染預報預警中大氣邊界層的識別條件因子提供支撐.

1 數據和方法

氣象和空氣質量監測數據來自2017～2019年冬(11月～次年2月)、夏季(6～8月)開展的綜合立體觀測,獲得的包括天津13個國家級自動氣象站和26個環保局監測站的觀測數據以及氣象塔的相關觀測數據,站點位置如圖1所示.天津氣象塔塔高255m,位于中國氣象局天津大氣邊界層觀測站內(39°04′N, 117°12′E,海拔2.2m),屬于商業、居民混合點位,其周圍環境基本代表了大城市復雜下墊面,氣象塔5～250m安裝15層風、溫、濕度傳感器,可實現風速、風向、溫度和相對濕度的實時在線觀測,氣象塔40m高度平臺安裝有超聲風速儀和H2O/CO2觀測儀組成的渦動協方差觀測系統,用以測量大氣下墊面界面上的物質和能量交換,并能夠從宏觀和微觀氣象場上對污染過程進行解析.氣象塔地面、120m和200m安裝有3套空氣質量監測站,包括PM10、PM2.5、SO2、NO2和O3濃度監測儀器,可實現塔層內大氣污染物的立體觀測.本文應用的主要觀測儀器參數如表1所示.

研究中的湍流動能(TKE)基于氣象塔超聲風速儀,在獲取湍流數據基礎上,基于德國拜耳羅大學研發的TK3軟件計算獲得,該軟件包含了側向風效應校正、野點值去除、坐標旋轉處理、WPL修正等步驟,以及湍流平穩性檢驗、近地層湍流譜特征分析、湍流發展充分性檢驗和通量觀測的空間代表性分析等數據質量評價方法,湍流計算時間長度選擇30min.平均湍流動能的計算公式如下:

式中、和分別為三維超聲風速脈動量,TKE的單位為m2/s2.

研究中的大氣穩定度的計算采用了溫差—風速法[24],此方法能較好的反映大氣熱力湍流和機械湍流的影響.對大氣穩定度分類標準如表2所示,大氣穩定度A表示強不穩定,B表示不穩定,C表示弱不穩定,D表示中性,E表示較穩定,F表示穩定.以往研究結果證明[11],對于天津地區,此種大氣穩定度分類標準較為合理.

圖1 觀測站點位置示意

表1 觀測儀器參數

表2 △T和u組合法確定穩定度的分類標準

注:表中代表40m高度風速,△代表100m和30m高度溫差.

2 結果與討論

2.1 觀測期間天津市空氣質量特征

根據觀測期間的天津生態環境局監測空氣質量數據顯示(圖2),天津地區冬季多以PM2.5為首要污染物.2017～2019年冬季PM2.5質量濃度分別為60,75和70μg/m3,其中出現中度以上污染天氣日數分別為15,25和24d.2017～2019年冬季PM10質量濃度分別為92,110和89μg/m3,其中污染物超標日數分別為14,24和22d,均為輕度或中度污染水平.近3年冬季NO2質量濃度分別為51,54和52μg/m3,污染物超標日數分別為10,19和11d,超標日均為輕度污染水平.近3年冬季中O3和SO2污染相對較低,其空氣質量等級均達到優良水平.

天津地區夏季多以O3為首要污染物.2018年和2019年夏季中 O3日最大8h質量濃度滑動平均值(MDA8)分別為165和155μg/m3,污染物超標日數分別為45和41d,其中達到中度以上污染分別為13和12d.夏季的PM2.5和PM10質量濃度明顯低于冬季,近2年夏季PM2.5質量濃度分別為42和38μg/m3,超標日數分別為2和4d;PM10質量濃度分別為68和60μg/m3.夏季NO2和SO2污染相對較低,其空氣質量等級均達到優良水平.

圖2 觀測期間空氣質量等級日數

a: 2017年冬季;b: 2018年夏季;c: 2018年冬季;d: 2019年夏季;e:2019年冬季

2.2 觀測期間氣象塔PM2.5和O3質量濃度垂直分布特征

冬季觀測期間,地面、120m和200m高度的PM2.5質量濃度分別為74,63和42 μg/m3.受邊界層結構以及污染來源差異的影響,在不同空氣質量條件下,近地面PM2.5質量濃度的垂直分布存在差異(圖3),當空氣質量為優良時,較好的垂直擴散條件使各高度PM2.5質量濃度接近.當出現污染天氣時,通常伴隨大氣垂直擴散條件減弱,因此各層PM2.5質量濃度差異增大,輕、中度污染時,地面較120m和200m高度的PM2.5質量濃度高約為17%～35%和40%～64%,當出現重度污染時,地面較120m和200m高度的PM2.5質量濃度高約為25%～42%和40%～62%.可見,120m高度與地面的PM2.5質量濃度差異與地面污染程度明顯相關,但200m高度由于超過常通量層,湍流輸送下降,且受逆溫、霧頂等邊界層垂直結構的影響[10],PM2.5質量濃度與地面污染程度無明顯相關,這意味著冬季中120m到200m之間污染物無法充分的混合,導致大氣污染物更多的被滯留在近地層內無法向上擴散.夏季觀測期間,地面、120m和200m高度的PM2.5質量濃度分別為41,34和33 μg/m3,由于大氣垂直擴散條件普遍優于冬季,因此PM2.5垂直混合均勻,120m和200m高度的PM2.5質量濃度變化較為一致,兩者相關系數達到0.72**(**表示通過99%置信度檢驗).

受大氣垂直擴散條件變化的影響,不同高度PM2.5質量濃度日變化也具有明顯差異.冬季(圖4),受城市早晚交通高峰排放源影響,地面和120m高度的PM2.5質量濃度均呈現明顯的早晚高峰,午后波谷的特征,200m高度的PM2.5質量濃度日變化則較為平緩,主要是由于這一高度湍流輸送作用明顯減弱,因此局地污染對其影響較低.同時,由于熱力湍流作用對120m高度的影響較地面滯后,因此120m高度PM2.5質量濃度峰值出現較地面滯后約2h.夏季,由于午后大氣湍流運動較強,各高度PM2.5質量濃度差異明顯小于冬季,甚至可出現120m和200m的PM2.5濃度高于地面的情況,在交通晚高峰階段,熱力湍流作用將更多的PM2.5從地面帶向城市上空使地面PM2.5質量濃度仍維持較低,但并不意味大氣中PM2.5含量減少[3].

圖3 冬季不同空氣質量條件下PM2.5質量濃度垂直分布

箱型圖表示10至90分位范圍和中位值,廓線表示平均值

由于對流層內的O3主要來自對流層的光化學反應生成和平流層內O3的向下輸送,因此,O3質量濃度的垂直分布特征與PM2.5差異明顯,在大氣邊界層內通常呈現濃度隨高度上升的特征?[20].冬季,地面、120m和200m高度的O3(MDA8)值分別為10,19和25μg/m3.天津地區O3污染日主要出現在5～9月[25],夏季,地面、120m和200m高度的O3(MDA8)值分別為153、151和178μg/m3.各高度O3質量濃度日變化(圖4)顯示,由于近地面O3濃度主要受光化學反應和NO、VOCs等前體物質濃度影響[26],因此O3質量濃度日變化有明顯的單峰型特征,日出后隨著光化學反應強度增長和夜間殘留層內O3向下垂直混合作用的影響,近地面O3質量濃度迅速上升,并在中午到達一天中的峰值,午后隨著光化學反應的減弱及地面排放的NO對O3的滴定作用增強,O3質量濃度逐步下降,夜間由于區域輸送作用很弱同時沒有光化學反應生成,因此各高度O3濃度通常較低且保持相對穩定.受地面排放源影響,地面的O3質量濃度日變化最為顯著,隨著高度的升高,地面排放源影響逐漸減小,日變化趨于平緩.冬季,湍流運動相對較強的午間時段,不同高度O3質量濃度相對接近,地面與120m和200m高度O3濃度比分別為0.76和0.71.午后,高層O3質量濃度下降速度明顯慢于低層,夜間也維持相對較高的濃度,造成了夜間O3濃度垂直差異增大,這是由于夜間湍流運動減弱,地面排放的NO等還原物質較難向上輸送,對高層的O3消耗量遠小于低層[20].夏季,各高度O3質量濃度差異低于冬季,與夏季大氣垂直擴散條件普遍優于冬季有關,日間,地面與120m高度的O3質量濃度接近,在9:00～14:00,地面O3質量濃度甚至高于120m,夜間濃度差異雖增加,但仍明顯低于冬季同時段中的差異.由此可見,大氣垂直擴散條件對O3質量濃度的垂直差異具有顯著的影響.

2.3 邊界層垂直擴散條件對大氣污染物濃度的影響

大氣污染物的垂直擴散能力可由湍流強度表征,湍流動能(TKE)是湍流強度的量度[27]分析觀測期間PM2.5質量濃度與TKE的相關性發現(為降低風速和風向對PM2.5水平擴散的影響,僅分析水平風速小于1m/s的條件),冬季,兩者相關系數達到-0.65**(圖5),夏季,由于PM2.5質量濃度普遍較低,因此兩者相關系數僅為-0.17,但TKE與ΔPM2.5(地面與200m高度濃度差值)的相關系數仍可達到-0.39**.以往針對天津地區TKE對PM2.5影響的研究中指出[14],當TKE為0～0.3m2/s2時,湍流受到抑制不利于污染物擴散;當TKE為0.3～0.5m2/s2時,湍流較弱,大氣污染物日變化不顯著;當TKE為0.5～0.8m2/s2時,湍流偏強,污染物濃度有明顯的日變化,不易持續累積;當TKE為0.8～2.0m2/s2時,湍流較強,垂直擴散條件非常利于污染物擴散;當TKE大于2.0m2/s2時,通常有大風或強對流天氣過程,空氣質量為優良等級.2018年冬季觀測期間出現的污染過程中,當TKE在上述5個區間時PM2.5質量濃度分別為(172±50) μg/m3,(169±58)μg/m3,(122±41)μg/m3,(70±31)μg/m3和(26±18)μg/m3.可見在水平風場影響較小的情況下,TKE對PM2.5質量濃度及其垂直分布影響顯著.

圖5 天津冬季PM2.5和夏季O3質量濃度與TKE分布關系

表3 冬季不同大氣穩定度等級下氣溫遞減率、TKE和PM2.5濃度

表4 夏季不同大氣穩定度等級下氣溫遞減率、TKE和O3濃度

近地面大氣熱力層結對污染的影響作用同樣明顯[13],以往研究顯示,大氣層結穩定條件下多出現貼地逆溫層,且逆溫強度和逆溫層厚度較高?[28],當夜間大氣穩定度為E以上以及白天大氣穩定度為D及以上時,PM2.5質量濃度會顯著高于平均值[24].冬季觀測期間,逆溫出現概率為40%,平均逆溫強度為0.95℃/100m.當大氣穩定度為A～C時未出現逆溫,隨著大氣穩定度增長,逆溫出現概率和強度明顯增加(表3).同時,根據湍流促發條件,當出現位溫逆溫時湍流的發生也將受到抑制[14],如表3所示,隨著大氣穩定度的增加,氣溫遞減率和TKE均有明顯下降,同時地面PM2.5濃度和ΔPM2.5有明顯升高,當大氣穩定度為D時,出現輕度和中度污染的概率接近50%;當大氣穩定度為E時,出現中度以上污染的概率為67%;當大氣穩定度為F時,出現中度以上污染的概率為85%. TKE對O3質量濃度同樣具有指示作用,在O3主要生成的白天時段內(8:00～20:00)兩者相關系數在夏季和冬季分別為0.46**(圖5)和0.53**. TKE對ΔO3(200m與地面濃度差值)的影響更為明顯,其相關系數在夏季和冬季分別達到了0.73**和0.70**.通過對夏季TKE和O3質量濃度的聚類分析發現,當TKE為0～0.5m2/s2時,湍流受到抑制,殘留層內O3的向下傳輸和地面O3前體物的向上輸送能力弱;當TKE為0.5～1.0m2/s2時,湍流較弱,O3質量濃度的垂直差異較大;當TKE為1.0～3.0m2/s2時,湍流較強,利于殘留層內O3的向下傳輸和地面O3前體物的向上輸送能力,O3質量濃度垂直差異相對較小;當TKE大于3.0m2/s2時,湍流強盛,通常伴有對流天氣過程出現且近地面風速大,O3的水平和垂直擴散較快.2018年夏季觀測期間,當TKE在以上4個區間時,地面O3質量濃度分別為(57±42)μg/m3,(72±70)μg/m3,(115±80)μg/ m3和(88±50)μg/m3.夏季觀測期間,大氣層結穩定度對地面O3濃度和DO3具有一定的影響,如表4所示,隨著大氣穩定度的增加,地面O3濃度和DO3明顯降低,當大氣穩定度等級為A和B時,出現O3污染天氣概率為37%;當大氣穩定度等級為C和D時,出現O3污染天氣概率為12%;當大氣穩定度等級為E和F時,未出現O3污染.可見,湍流混合作用對近地面O3濃度有著重要的影響,同時,這也是近年來大氣垂直擴散能力改善后,華北平原O3濃度持續升高的原因之一[25].地面O3濃度的增加與近地面O3的垂直向下輸送運動直接相關[9],通過分析40m高度的垂直運動速度與地面O3質量濃度的具有明顯相關性,冬、夏季的相關系數分別為-0.54**和-0.61**.夏季,當垂直風速大于0m/s,即為上升運動時,O3平均濃度為(60±29)μg/m3;當垂直速度為0～-0.1m/s時,O3平均濃度為(87±36)μg/m3;當垂直速度為-0.1～-0.3m/s時,O3平均濃度為(121±45)μg/m3;當垂直速度小于-0.3m/s時,O3平均濃度為(101±30)μg/m3. 2018年夏季,40m高度的平均垂直速度為-0.06? m/s,但是在O3中度污染日的平均垂直速度為-0.15m/s.可見,弱下沉運動對近地面O3濃度增加的影響作用明顯.

2.4 觀測期間典型PM2.5和O3污染過程分析

2.4.1 典型PM2.5重污染過程分析 2019年1月10～14日,天津地區出現一次連續四日AQI超過200的重污染天氣過程.污染過程期間(10日7:00～14日23:00),首要污染物PM2.5質量濃度均值達到213μg/ m3,其中重污染時間占污染總時長的84%.從天氣形勢場分析,1月10日,我國中東部地區高空受弱高壓控制,850hPa以偏西氣流為主,京津冀中南部處于低壓槽區,天氣形勢穩定,伴隨西南風的輸送和本地不利的氣象條件,污染物快速積累,10日20:00空氣質量達到重污染水平.11日夜間,我國中東部地區出現大范圍霧區,12日03:00天津開始出現霧天氣,并維持至13日09:00,其間由于霧頂的逆溫以及小風、高濕度環境,使細顆粒物快速累積和吸濕增長,PM2.5質量濃度從242μg/m3升至310μg/m3,空氣質量達到嚴重污染水平.13日午間,天津受弱冷空氣影響,空氣質量有所好轉,但PM2.5質量濃度仍維持在200μg/m3以上.12日下半夜至13日上午,一股弱冷空氣開始影響京津冀北部地區,受鋒前輸送影響,空氣質量再度達到嚴重污染水平,PM2.5質量濃度升至330μg/m3.13日午間,受冷空氣影響,大霧瓦解,相對濕度迅速降低,能見度有所回升,PM2.5濃度略有下降.13日夜間,天津地區轉為弱高壓場控制,隨著風力減弱,PM2.5質量濃度持續升高,天津再次出現嚴重污染天氣.14日夜間隨著冷空氣侵入天津,空氣質量迅速好轉,污染過程隨之結束.

從此次污染過程的氣象條件和垂直擴散條件可以看到(圖6),10日白天,大氣由中性層結轉向穩定,大氣穩定度以C和D為主,TKE為0.5～1.0m2/s2, PM2.5濃度開始逐步升高,10日夜間,由于貼地逆溫層的形成,大氣垂直擴散條件下降明顯,TKE大部分時間在0～0.3m2/s2,大氣穩定度達到E,至11日03:00,近地面氣溫垂直遞減率已下降至-0.94℃/100m,大氣垂直交換能力下降到一個極弱的水平,PM2.5質量濃度達到214μg/m3.11日白天,大氣垂直擴散條件仍維持較低水平,TKE僅在12:00前后達到約0.3m2/s2,由于大氣垂直交換能力下降,地面PM2.5持續升高至250μg/m3,120m和200m高度的PM2.5質量濃度達到了150和130μg/m3.11日夜間至13日上午,隨著霧天氣形成和維持,近地面氣溫垂直遞減率明顯下降,由于霧頂高度維持在120m左右,且霧頂存在4～6℃的強逆溫,因此,霧過程中120m和200m高度的PM2.5質量濃度明顯低于地面,但由于污染物的持續積累,仍分別達到150和128μg/m3.13日午間,弱冷空氣的侵入使霧天氣過程結束,但由于近地面仍維持著強度約為1℃/100m的逆溫層結,TKE沒有明顯躍升,因此空氣質量雖有所好轉但仍維持在重度污染水平.13日夜間,隨著逆溫強度增至3℃/100m,TKE降至0.2m2/s2以下,PM2.5質量濃度再次超過300μg/m3.14日午后,TKE升至0.5m2/s2以上,由于大氣垂直擴散條件轉好,地面PM2.5質量濃度有所下降,但120m和200m高度的PM2.5濃度有所升高.14日21:00前后,受冷空氣影響,逆溫層結快速瓦解,TKE升至3m2/s2以上,由于大氣水平和垂直擴散能力的提升,空氣質量迅速恢復至優良水平.

綜合而言,此次重污染過程中大氣穩定度、氣溫垂直遞減率和TKE的變化與霧霾的生消維持和PM2.5質量濃度的變化有較好的對應,大氣垂直擴散條件的變化對此次霧霾生消維持中的影響作用明顯.

2.4.2 典型O3污染過程分析 2018年6月6日和8月10日,天津出現了兩次O3重污染過程,以下通過對兩次過程中影響O3的主要氣象因素和大氣垂直擴散條件的分析,可以清晰其在O3污染過程中的影響作用.

6月6日當日最高氣溫達到38.5℃,10:00～14:00平均紫外輻射強度為43.7W/m2,白天平均相對濕度為35%(圖7),氣象條件利于光化學反應生成O3.同時,當日天津地面受低壓場控制,天津地區有明顯輻合風場,水平風場的輻合對O3的累積有重要的影響.此次O3污染過程前期(5月31日～6月5日),天津一直處于O3中度污染,6月5日O3(MDA8)濃度已達到202?μg/m3.5日午間平均垂直速度為-0.49m/s,TKE為3.8m2/s2,大氣垂直擴散條件對高層O3向下輸送非常有利,6日午間,垂直速度和TKE雖有所減弱,但近地面較強的水平輻合使O3濃度劇增,上述條件對O3的積累極其有利,最終導致6日O3(MDA8)濃度達到337μg/m3.7日的氣溫和濕度條件相對6日較不利于O3生成,同時,7日白天的平均垂直速度接近0m/s,TKE約為1.5m2/s2,大氣垂直擴散條件不利于O3的向下輸送,同時隨著地面風場輻合減弱,O3濃度較前日明顯下降.

圖6 2019年1月10～14日天津市區地面能見度、相對濕度、風向風速,PM2.5質量濃度和TKE、大氣穩定度、氣溫垂直遞減率變化情況

圖7 2018年6月5～7日天津市區氣溫、相對濕度、風向風速、紫外輻射強度,O3質量濃度和TKE、垂直速度變化情況

8月10日的O3污染過程呈現明顯的爆發特征,此次污染過程中地面O3(MDA8)濃度達到了299 μg/m3,為觀測期間的最高值.8月10日最高氣溫達到33.5℃,10:00～14:00平均紫外輻射強度為33.0W/m2,日間平均相對濕度為57%(圖8),相較于6月6日,當日的光化學反應氣象條件相對較差.同時,此次污染過程的O3前期積累同樣弱于6月6日,8月9日O3(MDA8)濃度為151 μg/m3,10日8時O3濃度僅為63 μg/m3.8月10日的O3濃度陡增與O3向下輸送密切相關,由于8月10日天津受高壓脊控制,地面呈現北部弱高壓,存在明顯的下沉氣流,10日9時,隨著向下氣流的垂直速度由0.23m/s迅速升降至0.56m/s及TKE的快速增長,午后地面O3濃度出現了爆發性增長,17:00地面O3濃度達到374μg/m3,從天津風廓線雷達和臭氧激光雷達上同樣可以清晰地看到此次O3重污染過程中存在明顯的下沉氣流及高空高濃度O3的向下輸送.

綜合以上兩次O3污染過程的分析可以發現,O3污染的形成與有利的光化學反應氣象條件密切相關,O3的向下輸送和利于地面O3增長的大氣垂直擴散條件對O3污染的形成和爆發影響明顯.

圖8 2018年8月9～11日天津市區氣溫、相對濕度、風向風速、紫外輻射強度,O3質量濃度和TKE、垂直速度變化

3 結論

3.1 對2017～2019年冬夏季天津地區首要污染物PM2.5和O3質量濃度和氣象要素的綜合分析發現,PM2.5質量濃度通常隨高度上升而下降,冬季,受大氣垂直擴散條件影響,120m與地面PM2.5質量濃度相關明顯,而200m則與地面PM2.5質量濃度相關不明顯.夏季,在大氣湍流發展最為強盛的午后時段,通常出現120m和200m高于地面PM2.5質量濃度的情況,120m和200m 的PM2.5質量濃度變化較為一致,兩者相關系數達到0.72**.受地面排放源和大氣垂直擴散條件影響,O3質量濃度呈現隨高度上升的特征,地面O3質量濃度日變化最為顯著.夏季,各高度O3質量濃度差異低于冬季,地面與120m高度O3質量濃度接近.

3.2 對觀測期間氣象塔的TKE、垂直速度、大氣穩定度和溫度層結的分析發現,在水平風場影響較小情況下,TKE與PM2.5和O3質量濃度垂直分布有明顯影響.冬季,TKE與PM2.5質量濃度的相關系數為-0.65**,夏季,TKE與ΔPM2.5的相關系數為-0.39**.夏季和冬季,TKE與地面O3濃度的相關系數分別為0.46**和0.53**,與ΔO3的相關系數分別為0.73**和0.70**.弱下沉運動對地面O3濃度影響較強,40m高度垂直運動速度與地面O3濃度的相關系數在冬、夏季分別為-0.54**和-0.61**.以大氣穩定度、TKE、逆溫強度及氣溫遞減率作為大氣垂直擴散的指標,對PM2.5和O3濃度垂直分布具有一定指示作用.

3.3 對冬季典型PM2.5重污染過程的分析發現,霧霾的生消維持和PM2.5濃度的變化與大氣穩定度、氣溫垂直遞減率和TKE的變化有直接關系.對夏季典型O3污染過程的分析發現,O3污染形成與有利的光化學反應氣象條件密切相關,同時,垂直向下輸送和有利垂直擴散條件對O3污染的形成和爆發影響明顯.

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Effects of atmospheric diffusion conditions on vertical distribution of pollutants in Tianjin.

LIU Jing-le1,2,4, SHI Jing1, YAO Qing3,4, CAI Zi-ying3,4*, HAN Su-qin3, JIANG Ming1, CUI Ye1

(1.Tianjin Meteorological Observation Center, Tianjin 300061；2.Tianjin Key Laboratory for Oceanic Meteorology, Tianjin 300074；3.Tianjin Environmental Meteorological Center, Tianjin 300074；4.Tianjin Institute of Meteorology, Tianjin 300074)., 2022,42(4)：1575～1584

Using the air pollutant monitoring data and meteorological observation data in summer and winter during 2017～2019 in Tianjin, the effects of atmospheric vertical diffusion conditions on PM2.5and O3were studied based on the vertical observation of Tianjin Meteorological Tower. The results showed that the mass concentration of near-surface PM2.5decreased with height, while the concentration of O3increased with height. Influenced by the seasonal and diurnal variation of atmospheric turbulence intensity, there was a significant correlation between the PM2.5mass concentration on the ground and at 120m height, but insignificant correlation between the PM2.5mass concentration on the ground and at 200m height in winter. In summer, the correlation coefficient of PM2.5mass concentration at 120m and 200m height was 0.72 and the PM2.5mass concentration at 120m and 200m height were even higher than the ground in the afternoon. In summer, the difference of O3mass concentration at different heights is lower than that in winter, and the O3mass concentration were close to the ground at 120m height. Atmospheric stability, temperature inversion intensity, and temperature decline rate were taken as atmospheric vertical diffusion indexes, which had certain indicator effects on the vertical gradient of PM2.5and O3. The correlation coefficient between TKE and PM2.5mass concentration was -0.65 in winter, and that between TKE and ΔPM2.5in summer was -0.39. The correlation coefficients between TKE and O3concentration were 0.46 and 0.53, in summer and winter respectively. The correlation coefficients between TKE and ΔO3concentration were 0.73 and 0.70, in summer and winter respectively. The weak downdraft has an obvious influence on the increase of O3concentration. The correlation coefficients between the vertical velocity at 40m height and O3concentration were -0.54 and -0.61 in winter and summer, respectively. Through the analysis of a typical PM2.5heavy pollution process and typical O3pollution processes, it is found that the changes of atmospheric stability, temperature decline rate and TKE were closely related to the generation, extinction, maintenance and variation of PM2.5pollutants. The formation of O3pollution near the surface was closely related to favorable photochemical reactions. In addition, the transport influence of downdraft should also be paid attention to during O3pollution processes.

PM2.5；O3；meteorological tower；atmospheric vertical diffusion conditions；Tianjin

X513

A

1000-6923(2022)04-1575-10

劉敬樂(1986-),男,天津人,工程師,碩士,主要從事大氣邊界層和環境氣象研究.發表論文30篇.

2021-09-02

天津市自然科學基金(19JCQNJC08000);國家自然科學基金項目(41771242);天津市重大專項(18ZXAQSF00130,18ZXSZSF00160)

*責任作者, 高級工程師, 120078030@163.com