非線性光學晶體Na3La9O3(BO3)8的高功率納秒激光三倍頻特性研究

唐光鑫，劉 旺，王麗榮，李云飛，張 玲，張國春

(1.中國科學院半導體研究所，中國科學院半導體材料科學重點實驗室，北京 100083;2.中國科學院理化技術研究所，北京人工晶體研究與發展中心，中國科學院功能晶體與激光技術重點實驗室，北京 100190;3.中國科學院大學，北京 100049)

0 引 言

紫外激光波長短、單光子能量高、分辨率高，能夠實現精細加工。在生物工程、材料制備、集成電路及半導體工業等領域具有重要的應用[1-6]。獲得紫外激光的有效方法是利用半導體光源泵浦激光晶體產生紅外激光，再通過非線性光學晶體的頻率變換產生二次和三次諧波，從而把紅外激光轉換為紫外激光。非線性頻率變換技術的關鍵是非線性光學晶體。LiB3O5(LBO)晶體易生長，晶體光學質量好，光學轉換效率高，廣泛應用于激光三倍頻轉換研究中，但是其微潮解性在一定程度上限制了其應用[7-8]。β-BaB2O4(BBO)晶體具有大的非線性光學系數，但其較大的雙折射導致走離角大[9-10]，光折變效應明顯，且其具有較嚴重的潮解特性，不能在常溫下長期使用。CsB3O5(CBO)晶體非線性光學系數較大，晶體也比較容易生長，但同樣是一定的潮解性限制了其進一步的實際應用[11-12]。La2CaB10O19(LCB)晶體光學轉換效率高并且不潮解，但其生長困難，晶體光學質量有待進一步提升[13-14]。

本文對NLBO激光三倍頻器件進行了重新加工，并對其激光三倍頻性能進行了重新研究。利用重復頻率10 kHz、脈沖寬度10 ns的1 064 nm激光器，通過LBO晶體倍頻產生532 nm激光，再經NLBO晶體三倍頻產生355 nm紫外納秒激光。當1 064 nm激光泵浦功率為38.3 W時，LBO晶體倍頻獲得532 nm激光功率為11.8 W，NLBO晶體三倍頻獲得的355 nm紫外激光輸出功率為152.5 mW，是目前基于NLBO晶體輸出的最高功率。另外，在實驗過程中，NLBO晶體實現最佳相位匹配時并非正入射，所以對NLBO晶體進行了精確的溫度控制，并測量了不同溫度下的NLBO晶體實現三倍頻最佳相位匹配時的實際角度偏差，從實驗角度對NLBO晶體的三倍頻最佳相位匹配角度進行了修正。

1 實 驗

基于NLBO晶體的高功率納秒激光三次諧波產生裝置圖如圖1所示。1 064 nm激光器重復頻率為10 kHz，脈沖寬度為10 ns，最高平均輸出功率為120 W。1 064 nm半波片(λ1 064 nm/2)和1 064 nm偏振片P1共同控制1 064 nm激光功率。通過功率計測量不鍍膜熔石英平面鏡M1反射的1 064 nm激光，從而實時監測光路中1 064 nm激光功率。焦距f=150 mm的透鏡L1及焦距f=-50 mm透鏡L2組成縮束系統，對1 064 nm基頻光進行3∶1縮束。透鏡L1和透鏡L2都鍍有1 064 nm激光高透膜。倍頻晶體LBO尺寸為4 mm×4 mm×15 mm，切割角度為θ=90°，φ=11.3°，晶體兩端面鍍有1 064 nm和532 nm的高透膜。雙波長波片的作用是不改變1 064 nm基頻光的偏振方向，使532 nm倍頻光變成水平偏振光，從而滿足三倍頻晶體NLBO的 Ⅰ類相位匹配要求。NLBO晶體尺寸為4 mm×4 mm×10.3 mm，切割角度為θ=49.8°，φ=90°，為Ⅰ類匹配。355 nm半波片(λ355 nm/2)使355 nm激光變為水平偏振，減少布儒斯特分光棱鏡P2處的偏振損耗。布儒斯特分光棱鏡P2將1 064 nm、532 nm及355 nm波長激光空間分離，實現355 nm激光功率的準確測量。

圖1 基于NLBO晶體的355 nm納秒紫外激光產生裝置圖Fig.1 Experimental setup of 355 nm nanosecond ultraviolet laser generation based on NLBO crystal

2 結果與討論

2.1 1 064 nm與532 nm激光特性

由于1 064 nm激光器本身輸出功率不可調，因此在激光器出口設置了λ1 064 nm/2半波片以及1 064 nm偏振片P1，通過調節λ1 064 nm/2半波片使基頻光具有不同的偏振方向，再通過偏振片P1使得垂直偏振的s光反射，水平偏振的p光透射，從而控制光路中透射的水平偏振1 064 nm基頻光的功率。為了能夠實時讀取光路中1 064 nm基頻光的功率，設置具有小角度的不鍍膜熔石英平面鏡M1，其反射的1 064 nm激光功率與透射的1 064 nm激光功率有著一定的比例關系，實驗測量值如圖2所示。經過線性優化擬合后1 064 nm激光透射功率與反射功率的關系為：y=13.114x-0.173。

圖2 1 064 nm激光反射與透射關系Fig.2 Relationship between reflection and transmission of 1 064 nm laser

為了能夠保證LBO晶體穩定工作將該晶體控溫在40 ℃條件下。實驗測得532 nm倍頻激光輸出功率與1 064 nm基頻光功率的變化關系如圖3所示，1 064 nm基頻光功率為109.1 W時，532 nm倍頻光輸出功率為58.7 W，轉換效率為53.8%。

圖3 532 nm激光輸出功率隨1 064 nm泵浦光功率的變化關系Fig.3 Output power of 532 nm laser as a function of 1 064 nm pump laser

實驗中采用型號為Spiricon LBA-USB-SP620的激光光斑分析儀，在三倍頻晶體NLBO處分別測量1 064 nm及532 nm激光光斑，如圖4(a)、(b) 所示。所測得的532 nm倍頻光光斑比1 064 nm基頻光光斑尺寸略小，1 064 nm基頻光的光斑長軸為1.317 mm，短軸為0.813 mm，532 nm倍頻光的光斑長軸為1.173 mm，短軸為0.696 mm。

圖4 (a)NLBO晶體處1 064 nm基頻光光斑；(b)NLBO晶體處532 nm倍頻光光斑Fig.4 (a) 1 064 nm laser spot at NLBO crystal; (b) 532 nm laser spot at NLBO crystal

2.2 355 nm激光特性分析

355 nm紫外激光輸出如圖5所示，當1 064 nm基頻光功率為38.3 W時，355 nm紫外激光輸出功率為152.5 mW，是目前采用NLBO晶體獲得的三倍頻激光最高功率輸出，轉換效率為0.40%。

圖5 355 nm激光輸出功率隨1 064 nm泵浦光功率的變化關系Fig.5 Output power of 355 nm laser as a function of 1 064 nm pump laser

本實驗中三倍頻轉換效率偏低，一般認為主要是以下幾個原因造成的：首先在實驗過程中，NLBO晶體內部存在明顯的光路，這是由晶體內部的散射顆粒造成的，說明所用的NLBO晶體器件內部存在缺陷，這導致得到的355 nm輸出功率和轉換效率都不夠高，也造成NLBO晶體在實驗過程中被激光損傷。其次，三倍頻過程中入射至NLBO晶體體內的1 064 nm和532 nm光斑直徑較大，峰值功率密度較低(最大約幾十MW/cm2)，而轉換效率是與峰值功率密度成正比例關系的，所以三倍頻轉換效率較低。另一個可能的原因是所用的晶體器件所切角度與其實際的最佳相位匹配角度尚存在偏差，所以實驗中晶體器件并非正入射，這對參與三倍頻的1 064 nm和532 nm激光有菲涅爾損耗，所以最終得到的355 nm輸出功率和轉換效率都不夠高。為了精確得到NLBO晶體激光三倍頻的最佳相位匹配角度，進一步對其激光三倍頻相位匹配特性進行了研究。對NLBO晶體進行了精確的溫度控制，并測量了晶體在不同溫度下實現最佳激光三倍頻輸出時的角度偏轉。控溫爐的控溫精度為±0.1 ℃，放置晶體的樣品臺最小偏轉角度為2′。表1所示為實際測得的不同溫度下NLBO晶體角度偏轉情況。根據晶體的切割角度θ=49.8°，φ=90°，可得出該晶體不同溫度下的最佳相位匹配角，如圖6所示。

表1 不同溫度下NLBO晶體激光三倍頻相位匹配情況Table 1 Phase matching of third harmonic laser generation of NLBO crystal at different temperatures

圖6 不同溫度下最佳相位匹配角Fig.6 Optimum phase-matching angle at different temperatures

3 結 論

本文對NLBO晶體的高功率納秒激光三倍頻性能進行了研究。基于重復頻率10 kHz、脈沖寬度10 ns的1 064 nm激光器，經Ⅰ類LBO晶體倍頻產生532 nm激光，再通過NLBO晶體三倍頻產生355 nm紫外納秒激光。當1 064 nm基頻光功率為38.3 W時，獲得的355 nm紫外激光轉換效率為0.40%，輸出功率為152.5 mW，是目前NLBO晶體三倍頻激光輸出的最高功率。實驗進一步證明了NLBO晶體三倍頻激光輸出的應用潛力。實驗測量了不同溫度下的NLBO晶體實現三倍頻最佳相位匹配時的實際角度偏差，從實驗角度對NLBO晶體的三倍頻最佳相位匹配角度進行了修正。實驗結果表明，NLBO是一種有應用潛力的光學晶體，進一步提升NLBO晶體光學質量、優化三倍頻光路設計、晶體鍍增透膜以及提高器件的加工精度將會獲得紫外激光更高的輸出功率和轉換效率。