整體煤氣化燃料電池聯合發電(IGFC)技術研究進展

王 琦，楊志賓，李初福，雷 澤，劉淑琴

(1.中國礦業大學(北京) 化學與環境工程學院，北京 100083;2.北京低碳清潔能源研究院，北京 102211)

0 引 言

國家統計局發布的2021國家能源統計年鑒表明，2010—2019年，我國每年火電發電量占總發電量的比值在69.7%～79.5%不等，由于我國一次能源供給中煤炭超過能源總量的60%，因此以煤炭為基礎能源的火電發電格局短期內無法改變。傳統的燃煤直接發電方式，不僅能源利用率低，且產生大量CO2氣體，帶來能源浪費、環境污染及溫室效應等危害[1-2]。未來還需要考慮通過煤電靈活調峰來平衡電網，以適應大規模可再生能源發電。因此清潔、高效、靈活、安全的煤基發電技術是未來的主要發展方向。

近年來隨著潔凈煤技術的快速發展，我國發展了多種新型燃煤發電技術如整體煤氣化聯合發電技術(IGCC)[3]、超超臨界發電技術[4]、煤電與光伏儲能聯動等[5]，已經實現了對硫化物和氮氧化物的有效控制與減排，但由于CO2排放濃度低，捕集成本過高，仍很難解決燃煤導致的CO2排放問題[6-7]。

整體煤氣化燃料電池聯合發電技術(IGFC)是一種清潔高效的綠色煤電技術，與CO2捕集技術結合，可以達到60%以上的高發電效率和實現CO2近零排放[8-9]。

1 IGFC關鍵技術

IGFC主要包括煤氣化及凈化、燃料電池發電、尾氣燃燒余熱回收3個模塊，燃燒得到的CO2和H2O的混合氣體可耦合CO2捕集及封存技術、固體氧化物電解池(SOEC)技術等。圖1為IGFC系統一般流程。

圖1 IGFC系統典型流程Fig.1 Flow diagram of IGFC system

IGFC的一般過程為煤(或天然氣、生物質等)經氣化生成合成氣，熱量回收后，合成氣進入凈化單元脫除硫與粉塵等有害物質，凈化后的氣體送入高溫燃料電池陽極側，同時陰極側通入空氣，燃料氣與氧化氣體在電池內發生電化學反應產生電，反應過程中大部分可燃成分轉化為電和熱，未轉化的可燃成分隨電池陽極尾氣排出，進入燃燒室進行催化燃燒，全部轉化為CO2和H2O。該混合氣體熱量回收并冷凝出H2O后，得到純度在90%以上的CO2氣體，可直接捕集封存[10]。燃燒所得混合氣體也可用于固體氧化物電解池(SOEC)制氫或合成氣，作為能源供給及化工生產原料[11]。

1.1 煤氣化及凈化

煤氣化及凈化技術是較為成熟的潔凈煤技術之一，根據原料、反應條件、應用場景等不同，煤氣化技術多達數百種，我國煤氣化技術先進，部分主流技術統計見表1[12-13]。氣流床氣化、固定床氣化及流化床氣化技術在工業生產中均有示范應用。

不同的氣化過程，不同煤種的原料煤，進料采取干法還是濕法，采用空氣噴吹或氧氣噴吹操作，干粉煤入料時采用N2氣體輸送或CO2氣體輸送，這些條件的變化都影響合成氣的組成，進而影響燃料電池的輸出效率。由表1可知，氣流床煤氣化技術所得的合成氣中，煤氣有效成分CO和H2占比高達90%，固定床和流化床均較低。IGFC系統對燃料的入料濃度有一定要求，燃料濃度越低，電池最大開路電壓越低，在給定電流密度下極化損耗越大[14]。此外固定床氣化技術中，粗煤氣中含一定量的焦油和酚，較難完全去除，流化床氣化技術除了CO和H2等有效組分偏低外，粗煤氣中粉塵的帶出量較大，粗煤氣凈化環節耗能較高。而IGFC系統對氣體的純凈度要求較高，否則會毒化電池電極。因此采用氣流床技術作為IGFC煤氣化技術較為合適。ZHENG等[15]研究了面向IGFC系統的超細煤粉的氣化反應技術，分析了氣化反應特性、灰熔融特性及污染物形成機理等，開發了高溫/高壓擺動式吸附裝置，H2S和CO2去除率超過99.9%，進一步減少了IGFC系統污染物的排放。IGFC系統中煤氣化流程如圖1所示。

表1 我國主要煤氣化技術匯總

1.2 高溫燃料電池技術

燃料電池是一種將存在于燃料與氧化劑中的化學能直接轉化為電能的發電裝置，模塊化結構、發電效率高，美國將燃料電池列為經濟繁榮和國家安全至關重要的27項必須發展的技術之一，美國時代周刊將燃料電池列為21世紀的高科技之首。其中固體氧化物燃料電池(SOFC)及熔融碳酸鹽燃料電池(MCFC)是適用于IGFC系統的燃料電池技術，而SOFC采用全固態陶瓷結構，壽命可達10萬h，發電效率最高，一次發電效率可達50%～65%，熱電聯供效率可達90%以上，SOFC可使用氫氣，不要求高純度，特別是可直接使用各種含碳燃料，與現有能源供應系統兼容，具有更好的應用前景。自2000年以來，我國部分研究團隊開始開展SOFC的相關研究工作，至今已有較為完備的技術儲備、人才儲備，并構建了一定的產業化環境[16]。

中國科技大學、哈爾濱工業大學、清華大學、西安交通大學等國內高校分別在電解質支撐、陽極支撐、金屬支撐等不同側重點上開展了相關的基礎研究工作?！笆濉逼陂g，中科院大連化物所、寧波材料所、華中科技大學和中科院上硅所分別承擔了“863計劃”項目，開展了5 kW SOFC系統和25 kW電池堆項目的研發。

中國礦業大學(北京)固體氧化物燃料電池中心在氫能與燃料電池方面已有20多年的研發經驗，承擔了國家重點研發計劃、“973”、“863”，中美、中瑞、中丹國際合作、中國工程院戰略咨詢(重大及重點)、北京市未來科學城建設專項、山西省煤基重點科技攻關等20余項國家及省部級科研項目，與國內外許多大學和研究機構都建立了良好的合作和交流關系，在SOFC領域有著很強的技術積累和學科優勢，已成為我國SOFC領域最重要的研發團隊之一。

此外，依托各高校的技術輸出與轉化，目前國內已有部分SOFC電池公司開展商業化活動，寧波索福人公司、華清京昆能源公司等均可提供量產的各類電池材料粉體、半電池器件、千瓦級電池堆等?！笆濉逼陂g，大型能源集團如國家能源集團、國家電網、華能集團、濰柴動力、晉煤集團、中廣核、新奧集團等開始介入，開展示范應用。

1.3 余熱回收利用及CO2捕集與轉化

余熱回收與利用技術一直是鍋爐及電廠的重要輔助技術。IGFC系統中，煤氣化產生高溫粗煤氣，以及電池尾氣催化燃燒產生高溫的CO2和H2O的混合氣體，在這2個環節中產生大量余熱，而IGFC系統中采用高溫燃料電池發電，通過全系統的熱量平衡與統籌利用，可有效增加系統的綜合熱效能。

燃煤發電除了發電效率低外，最難克服的是低濃度CO2氣體的排放問題。目前典型CO2氣體的捕集與儲存技術面臨的最大障礙是低濃度CO2在捕集過程中的高成本、高耗能問題。IGFC系統中的高溫燃料電池技術，由于燃料氣與空氣不混合，可以在發電過程中實現CO2的富集，得到的CO2體積分數超過90%，且氣體成分純凈，為CO2直接捕集及后續的儲存利用提供了條件。

地質儲存、海洋儲存及礦物碳酸化固定等傳統方法是CO2大規模儲存與固定的主要途徑，但存在泄漏、改變地層結構、成本高昂、影響海洋生態系統平衡等影響，發展高效有益的CO2轉化利用新技術是未來發展方向。如利用太陽能光催化CO2還原為碳氫燃料(如甲烷、甲醇、乙醇、甲酸、CO等)，可以實現資源的持續利用。

中國礦業大學(北京)固體氧化物燃料電池中心團隊[17]研究了IGFC系統中SOFC陽極尾氣經催化燃燒得到CO2和H2O的高溫混合氣體，耦合可再生能源，通過固體氧化物電解池(SOEC)高效電解，得到H2和CO混合氣，達到能量轉化和儲存目的，耦合能源化工生產過程，提出了CO2轉化利用的新思路。圖2為IGFC系統中CO2的捕集及轉化工藝流程。

圖2 IGFC系統中CO2捕集及轉化工藝流程[17]Fig.2 Flow chart of CO2 capture and conversion process in IGFC system[17]

2 IGFC研究進展

IGFC受到世界的廣泛關注，研究較為深入的有日本、美國、歐洲部分國家，韓國、澳大利亞等也開展了部分工作。

2.1 國際IGFC技術發展現狀

2.1.1日本

1992年，日本基于美國西屋(Westinghouse)公司的SOFC技術在日本開展了IGFC系統的可行性評價研究。該系統設計有高溫氣體凈化系統等輔助單元，設計研究結果表明300 MW級系統的發電效率接近47%[18]。

1995年，在METI(經濟、貿易和工業部)和NEDO(新能源和工業技術發展組織)資助下，依托潔凈煤技術的技術儲備，日本開展了煤炭能源“EAGLE”項目，開始了IGFC的系統設計研究。1996年和1997年，分別進行了基本設計和詳細設計，1998年8月在Wakamatsu建設了中試線，系統的設計發電效率為53.3%[19]。

隨后日本開展了Super-IGFC項目的設計研究工作，該系統煤的氣化采用蒸汽氣化爐，發電模塊采用SOFC，電池發電過程中產生的熱和蒸汽直接供給氣化爐，系統中不設蒸汽輪機和燃氣輪機，系統更加簡化，設計預估熱電聯供的總效率可達89%[20-21]。

2019年，日本公布了由NEDO和大阪發電公司合作完成的世界上第1座煤氣化燃料電池聯合循環發電廠(IGFC-IGCC)及CO2捕集示范集成項目的建設情況，項目已完成1、2期的建設，即IGCC系統與CO2捕集回收系統，第3期將建成IGFC系統。項目建成后目標是應用于500 MW級商業發電設施，CO2回收率為90%的條件下實現47%左右的送電端效率(HHV)。

2.1.2美國

美國能源部(DOE)通過“Vision 21”與“SECA”項目不斷推動升級IGFC系統的研發工作[22]。在2005年，美國能源部出資8 300萬美元委托美國GE公司開發以煤炭為燃料集成SOFC/燃氣輪機的聯合發電系統，該系統設計了分別采用SOFC、MCFC作為發電單元，陽極尾氣循環及直接排放4種方案。研究對比表明，4種方案中，采用加壓SOFC與陽極尾氣循環聯合利用的系統，整體發電效率最高。系統整體設計效率可達61.5%，但CO2后續的捕集及封存，將消耗一定能量，因此系統的整體設計效率修正為58.4%[23]。SOFC模型中，評估氣體空間分配方式，以確定系統中最小空氣流量所需的最高溫度和溫度梯度，進而優化系統的能量消耗，可進一步提升IGFC大系統的能量轉換效率。2016年，美國國家能源技術實驗室發布基于SOFC技術的研究進展及規劃，將于2025年和2030年建成10 MW和50 MW IGFC(含CO2捕集)示范系統。

2.1.3歐洲地區

21世紀初期，由法國Bertin and Cie公司牽頭，由丹麥科技大學，荷蘭能源研究基金會(ECN)，法國Usine D Electricite De Metz公司，法國CdFINGENIERIE公司等共同參與開展了IGFC的可行性研究，稱為“Baraka”項目[24]。項目研究系統由煤氣化、氣體凈化、燃料電池發電、熱回收4個子系統構成。從發電效率、經濟性2個方面系統評價了MCFC和SOFC的優劣。研究發現SOFC更適合IGFC系統的應用，采用SOFC技術系統更加簡單；陰極處因壓縮空氣所消耗的能耗更小；電解質為固態，電極兩側氣體交叉泄漏的風險更?。豢紤]到電池堆的生產成本，SOFC系統因設備少而略占優勢。該系統設計綜合轉化效率超過84.8%，發電效率超過46.7%[25]。

2.1.4其他國家

韓國墨爾本大學的RUDRA等[26]研究了IGFC系統中熱回收蒸汽發電(HRSG)的優化，以提高SOFC廢氣的熱回收效率，并最大化IGFC系統蒸汽循環中產生的發電量。采用Aspen Plus模擬軟件開發熱力學模型，用于模擬混合燃料電池系統配置。新加坡國立大學的PAVAN等[27]研究了以生物質或天然氣為燃料的IGFC系統，研究表明天然氣是優于生物質的首選燃料，并且維持吉布斯平衡過程對于最大能量生產至關重要。如果在操作上難以將燃燒和氣化裝置均保持在吉布斯平衡點上，那么燃氣輪機比燃料電池使用時應更注重吉布斯平衡。

2.2 IGFC技術的國內發展現狀

隨著中國潔凈煤技術“九五”計劃實施，我國開始布局燃煤發電新技術的研究。2000年起，SOFC技術在國內掀起研究熱潮，新工藝、新材料、新器件得到極大發展，到“十三五”期間，《煤炭工業發展“十三五”規劃》、《煤炭深加工產業示范“十三五”規劃》以及2016年國家發展和改革委員會與國家能源局聯合發布的《能源技術革命創新行動計劃(2016—2030)》等一系列政策出臺，煤炭清潔利用提出了詳細的發展方向及時間規劃。IGFC技術作為煤電新技術之一，在“十四五”期間將得到進一步的技術提升。

2012—2016年，中國礦業大學(北京)作為依托單位承擔的國家973項目“碳基燃料固體氧化物燃料電池體系基礎研究”，針對SOFC中關鍵材料設計及荷電傳導機制、界面演變、電極反應動力學及一體化電池設計中多尺度多場耦合性能演化等開展了基礎理論研究，為SOFC的產業化推進提供了理論基礎和應用基礎支撐。2017年國家能源集團牽頭，聯合中國礦業大學(北京)、北京低碳清潔能源研究院等承擔了國家重點研發計劃“CO2近零排放的煤氣化發電技術”，其核心是開發SOFC及SOEC關鍵技術及系統，項目采取逐級放大、分步實施的技術研發策略，先后在寧夏煤業試驗基地完成了1 kW和5 kW測試平臺的調試、試車及電堆/模塊的長周期穩定性試驗，并實現了20 kW級聯合煤氣化燃料電池發電系統的試車[15-17，28-29]。

項目組在推進項目示范過程中開發了SOFC/SOEC堆(圖3(a))和IGFC測試平臺(圖3(b))，搭建了新型20 kW級系統 (圖3(c))和IGFC示范基地(圖3(d))。最近，中國礦業大學(北京)采用人工神經網絡映射邏輯搭建了一種新型物理全維模型模擬電堆的多物理場和多維特性，該模型對單電池及30片電池的電堆進行試驗驗證，精度可達2%。模型實現了SOFC堆的全三維多物理和多維動態模擬，綜合了多場的電化學反應、氣體傳輸和化學反應的動力學行為，為電堆的放大提供了理論支撐[30]。下一步，項目組將依托已有的技術研究儲備開展100 kW級系統的示范。

圖3 IGFC系統示范 Fig.3 IGFC system demonstration

3 IGFC發展面臨的挑戰

IGFC系統是碳基燃料發電新技術的重要發展方向，經過20多年的基礎研究積累，正在走向示范應用。該技術能否成為主導未來發電技術的主流，關鍵在于成本控制和燃料電池技術的成熟度[31-32]。眾所周知，IGFC的核心技術——SOFC電池技術目前未能實現完全的產業化，其關鍵材料的低成本量產制備和一致可靠電池堆的批量化生產，一直是產業化進程中的最大阻礙。因此實現關鍵材料的低成本規?；庸ぁ⑼黄脐P鍵器件的高性能及長期穩定性，都是制約IGFC系統能否成為解決碳基燃料零碳發展的關鍵因素。

4 結 語

筆者系統介紹了IGFC原理、關鍵技術的研究進展，梳理了美國、日本、歐洲地區等國家在IGFC技術的研發與示范方面開展的工作；重點介紹了我國在IGFC方面技術進展，提出了阻礙IGFC產業化的成本控制問題及電池和電堆高性能、穩定性運行的技術瓶頸問題。