利用三色組合脈沖激光獲得孤立阿秒脈沖發射

陳高

(長春理工大學物理學院,長春 130022)

孤立阿秒脈沖因可以跟蹤和控制原子及分子內電子的運動過程而備受關注.本文從理論上開展了氦原子在3 束飛秒脈沖激光組合場輻照下產生的高次諧波和阿秒脈沖輻射的研究.組合激光場由 16 fs/1600 nm,15 fs/1100 nm 和 5.3 fs/800 nm 的鈦寶石脈沖構成.與前兩束脈沖合成的雙色場產生諧波譜相比,附加鈦寶石脈沖的三色場產生的高次諧波發射譜呈現出高轉換效率及寬帶超連續特性,超連續譜范圍覆蓋從 230—690 次諧波,傅里葉變換后實現了128 as 高強度孤立短脈沖的產生.該結果歸因于合成的三色場呈現出高功率及少周期的中紅外飛秒脈沖激光特性,可以有效控制原子電離以及復合發生在中紅外飛秒脈沖的一個有效光學周期內.

1 引言

阿秒脈沖因可以跟蹤和控制電子的運動過程在生物學、化學及物理學等諸多領域具有廣泛應用.到目前為止,高次諧波光譜因具有獨特的超連續平臺結構是實驗室獲得阿秒脈沖的唯一有效途徑[1-3].高次諧波是飛秒脈沖強激光輻照原子或分子氣體時產生的入射激光頻率整數倍的相干輻射,其發射過程可采用半經典三步模型給出很好解釋[4,5]:電子首先在入射驅動脈沖激光輻照下電離,隨后在電場作用下運動,當激光場反向時被驅回到母離子附近與其復合,回到初始狀態時將在激光場中獲得的能量以一個諧波光子的形式發射出來.該模型成功解釋了原子高次諧波譜的截止規則:Ecutoff=Ip+3.17Up,其中Ip和Up=E2/4w2分別為原子的電離能和有質動力能.

在利用高次諧波方案獲得阿秒脈沖產生的研究中,孤立阿秒脈沖因其在泵浦-探測實驗中的廣泛應用而受到更多關注.目前,孤立阿秒脈沖可以通過少周期驅動脈沖振幅控制方案[6,7]、電離控制方案[8]、偏振控制方案[9-11]、阿秒燈塔[12]以及雙色場(或多色場)方案[13,14]實現.迄今為止,美國Chang教授課題組[15]利用脈寬12 fs、中心波長1.8 μm的偏振控制脈沖輻照在氦氣上獲得了53 as 的孤立短脈沖[15].隨后,瑞士W?rner 研究組[16]采用相近的中紅外驅動脈沖利用振幅選通技術獲得了脈寬為43 as 的短脈沖,成為全新的世界紀錄.可見,利用中紅外飛秒脈沖激光是獲得短脈寬孤立阿秒脈沖的有效手段.

然而,理論和實驗研究已經證實,用以產生阿秒脈沖的高次諧波轉換效率與驅動脈沖波長的關系為λ-5—λ-6[17],那么利用中紅外飛秒脈沖激光作為驅動光源將得到較低的高次諧波產額.為了解決該問題,采用少周期高強度中紅外飛秒脈沖激光是獲得高強度阿秒脈沖理想的驅動光源,然而,在該方案中要求驅動脈沖具有穩定的載波包絡相位(CEP)[18,19],對于目前的技術而言,很難做到少周期中紅外飛秒脈沖激光兼具載波包絡相位穩定和高功率輸出的特性.

本文利用3 束不同波長的飛秒脈沖激光組合實現少周期且具有穩定載波包絡相位的高強度中紅外飛秒脈沖激光光源,進而獲得較高強度的孤立阿秒脈沖相干輻射.這里,3 束激光脈沖由 16 fs/1600 nm,15 fs/1100 nm 和 5.3 fs/800 nm 的鈦寶石脈沖構成.雙色場或三色場方案因可以擴展高次諧波譜的超連續譜帶寬較早就被提出用以獲得理想的孤立阿秒脈沖產生.Zeng 等[20]通過在基頻脈沖上附加二次諧波脈沖獲得了孤立的 65 as 短脈沖.Lan 等[21]使用電離控制方案在270 as 的時間間隔內電離電子獲得了135 as 脈沖.對比于雙色場方案,三色場方案可以進一步調整驅動脈沖波形從而控制電子的運動軌跡,為孤立阿秒脈沖產生提供了更加有效的途徑.Qin 等[22]將30 fs/532 nm脈沖和30 fs/1330 nm 脈沖組成的雙色激光場附加到10 fs/800 nm 鈦寶石脈沖上得到了46 as 的孤立短脈沖.類似地,Li 等[23]將5 fs/2000 nm 脈沖和 5 fs/2200 nm 脈沖附加到 5 fs/800 nm 鈦寶石脈沖上獲得了帶寬為 163 eV 的超連續譜,傅里葉變換后得到了23 as 的孤立短脈沖.

2 理論方法

本文采用 Lewenstein 強場近似模型理論數值模擬了氦原子在三色場輻照下的高次諧波發射譜[24-26].在外部場中電子的含時偶極矩[27]可以描述為(除非特殊說明,否則本文中均采用原子單位)

式中,?是一個無窮小的正數,A(t)和E(t) 是脈沖激光的矢勢和電場.與電子定態相位相關的正則動量pst和準經典作用量Sst表示如下:

而類氫原子電偶極近似值可以表示為

(1)式中基態電子的振幅

式中電離速率ωADK(t′′) 由Ammosov-Delone-Krainov(ADK)隧穿電離理論計算如下[28]:

這里ωP=IP,n*=Z(Iph/IP)1/2,及,其中Z是氦原子的凈電荷,Iph是氫原子的電離勢.

最后通過疊加諧波譜上超連續諧波可合成超短阿秒脈沖,其公式為

式中q為諧波階次,aq=∫a(t)e-iqωtdt.

3 結果與討論

在我們的數值模擬計算中,三色場由偏振方向相同的線偏振飛秒脈沖激光電場構成.其具體形式如下:

式中Ej,ωj,fj和φj(j=1,2,3)分別 為3 束線偏振脈沖激光電場的峰值強度、中心頻率、脈沖包絡和載波包絡相位.高斯包絡的函數形式為

其中,τj(j=1,2,3)為3 束線偏振脈沖激光的半高全寬.三色激光場由峰值振幅為0.1 a.u.的16 fs/1600 nm 脈沖激光、峰值振幅為0.06 a.u.的15 fs/1100 nm 和峰值振幅為0.07 a.u.的5.3 fs/800 nm脈沖激光組合而成.初始載波包絡相位φj=0.

圖1 中的黑色實線為三色脈沖激光合成電場隨時間變化曲線圖.從圖1 可以看到,合成電場呈現出高功率且少周期的中紅外飛秒脈沖激光特性.為了說明不同脈沖在電場合成過程中所起的作用,在圖中也給出了16 fs/1600 nm 脈沖激光電場(為方便說明,稱之為驅動場) 以及由15 fs/1100 nm和5.3 fs/800 nm 合成的雙色場隨時間變化曲線(稱之為控制場),分別如圖中橘黃色折線和藍色點線所示.圖1(a)展示的是整個脈沖持續期間電場強度隨時間的變化,為更細致地觀察電場的分布特點,截取圖1(a)的中間部分電場將—10—10 fs 進行放大,如圖1(b)所示.在圖中重點關注了4 個陰影區域A,B,C和D,在區域A和D中,驅動場與控制場電場方向剛好相反,疊加后的合成場在該區域內的電場幅值進一步下降,這可有效減小多次諧波輻射對孤立阿秒脈沖產生的干擾.而在中間的B和C區,驅動場與控制場電場方向一致,疊加后的合成場在該區域內的電場振幅進一步提高.另外,B和C區域剛好是合成場的一個光學周期,從圖中可見其脈寬接近4 fs,遠大于鈦寶石脈沖激光的光學周期2.6 fs.可見,利用合適的3 束脈沖激光組合,可以得到功率較高且具有少周期特點的中紅外飛秒脈沖激光,預期將會得到效率較高且具有寬帶超連續特點的諧波譜,進而實現理想孤立阿秒脈沖產生.

圖1 三色脈沖電場隨時間變化(黑色)、驅動場隨時間變化(橘色)及控制場隨時間變化(藍色點線) (a)整個脈沖電場;(b)部分電場 —10—10 fsFig.1.The change of three-color pulse electric field with time (black curve),the change of driving field with time(orange dot) and the change of controlling field with time(blue dot):(a) During the entire pulse duration;(b) part of the electric field ranges from —10 fs to 10 fs.

圖2 中紅色實線給出了三色場輻照氦原子得到的高次諧波發射譜.從圖2 可以看出,諧波頻譜的截止頻率達到了690 次,且從230 次至截止位置諧波都呈現規則分布且具有超連續特點.作為比較,圖2 中黑色實線給出了雙色場輻照氦原子得到的高次諧波發射譜.這里的雙色場由峰值振幅為0.1 a.u.的16 fs/1600 nm 和峰值振幅為0.06 a.u.的15 fs/1100 nm 的兩束中紅外飛秒脈沖合成,與三色場中的兩束中紅外飛秒脈沖激光參數一致.從圖2 中可以明顯看出,雙色場的諧波頻譜的截止頻率雖達到了580 次,但具有規則結構的平臺寬度明顯變窄,特別需要注意的是整個諧波平臺效率低了將近2 個數量級.可見,第3 束鈦寶石脈沖激光的加入,不僅拓寬了平臺區超連續譜的帶寬,且大幅提高了諧波譜平臺的效率.這里需要指出的是,最初的設想是利用兩束合適的中紅外飛秒脈沖激光組合達到獲得少周期且功率較高的中紅外飛秒脈沖激光的目的,基于這個原因選擇了上述雙色場中的峰值振幅為0.1 a.u.的16 fs/1600 nm 和峰值振幅為0.06 a.u.的15 fs/1100 nm 的兩束中紅外飛秒脈沖.然而利用該雙色場得到的諧波譜效率偏低,基于此附加了第3 束脈沖激光.下文將詳細說明這樣選取的雙色場及三色場在電場強度分布上的區別及對高次諧波發射譜的影響.

圖2 氦原子高次諧波發射譜,三色場方案(紅線);雙色場方案(黑線).Fig.2.High order harmonic generation spectra from helium atom irradiated by a three-color field (red solid line)and a two-color field (black solid line).

圖3 中的黑色實線給出了三色脈沖激光電場強度隨時間變化曲線圖,橙色點劃線則是雙色場電場強度隨時間變化.圖3(a)展示的是整個脈沖持續期間電場強度隨時間的變化,圖3(b)則是截取圖3(a) 的中間部分 —10—10 fs 放大后的電場圖.圖中重點關注對諧波產生有主要貢獻的陰影區域E,F,G和H部分電場.由圖3 可見,不管是雙色場還是三色場,合成電場都呈現了少周期且功率較高的特性,符合我們預期的設想.但與雙色場相比,三色場在F和G區域的電場幅值更高,而在E和H區域的電場幅值進一步降低,這個電場分布非常有利于產生優化的高次諧波譜.理論和實驗研究已經證實,有效的諧波產生主要來自于在F區電離隨后在G區復合的電子,F區域電場幅值高意味著有更多電子電離,有利于獲得高轉換效率的諧波發射譜,G區域的電場幅值高意味著電子在激光場中可以獲得更多能量,有利于延展諧波譜的截止位置.而諧波譜呈現規則分布及具有寬帶超連續譜特點則主要由E和H區域的電場決定.很顯然,在陰影E區電離電子隨后將在具有高幅值的F區與母離子復合,由此產生的高次諧波將與后續產生諧波發生干涉,不利于得到規則的高次諧波發射譜.在三色場情形下,E區電場幅值進一步減小有利于減少這個干涉效應,因此可以看到在三色場情形得到的諧波譜比雙色場情形更規則.H區電場對諧波譜的影響主要體現在超連續譜的帶寬上,在G區域電離電子將在H區域與母離子復合產生諧波,H區域電場幅值減小使得這些電子在激光場中獲得較少的能量僅輻射較低次諧波,因此有利于獲得具有寬帶超連續譜的諧波譜.可見,電場強度隨時間變化曲線圖可以很好解釋圖2 中三色場得到的諧波譜在超連續譜帶寬及諧波效率方面優于雙色場結果的原因.

圖3 三色脈沖電場隨時間變化(黑色)及雙色脈沖電場隨時間變化 (橘色點線) (a)整個脈沖電場;(b)部分電場—10 —10 fs.Fig.3.The change of three-color pulse electric field with time (black curve) and the change of two-color pulse electric fieldwith time (orange dot):(a) During the entire pulse duration;(b) part of the electric field ranges from —10 fs to 10 fs.

采用半經典的三步模型理論說明電子在三色場中的動力學行為,并詳細分析三色場中孤立阿秒脈沖的產生機制.圖4(b)給出了三色場情形下高次諧波隨著電子電離時刻(黑色點線)和復合時刻(紅色點線)的演化過程.為方便說明,在圖4(a)中也展示了三色脈沖電場及原子電離速率隨時間變化曲線圖,圖中藍色填充區域是由ADK 模型計算得到的氦原子電離速率(填充區域面積物理意義為電子的電離量).從圖4(b)可以看出,在電場峰值位置A,B和C附近電離的電子與母離子復合時能產生最大截止位置分別為908 次,690 次和230次諧波.由于峰值A附近電子電離速率幾乎為0,故對諧波產生基本沒有貢獻.在峰值C附近雖電離速率較大,然而電離電子在隨后低強度電場作用下可以輻射的最大諧波次數僅為230 次,因此諧波產生主要來自于在峰值B附近電離電子,其不僅電離速率大,且在隨后高強度電場作用下可以輻射最高690 次的諧波,這很好解釋了圖2 中諧波譜截止位置達到690 次、諧波平臺的超連續譜范圍從230 到690 次以及諧波高轉換效率的原因.

圖4 (a)三色脈沖電場(黑色)及氦原子電離速率(藍色填充區域)隨時間變化曲線;(b)三色場情形下高次諧波隨電子電離(黑色點線)和復合時刻(紅色點線)的變化曲線Fig.4.(a) Variations of the three-color field (black curve)and the ionization rate of the helium atom (filled blue region) with time;(b) evolution of the harmonics with ionization (black) and recombination (red) time in the three-color field case.

為進一步驗證上述分析的合理性,圖5 給出了利用小波變換方法計算三色場輻照下氦原子高次諧波發射的時頻分析圖像.從圖5 可以看到,對于范圍在230—690 次的諧波,只有峰值P1對其產生有貢獻.P1有左右兩個分支,左分支對應短軌跡(電場中后電離而先復合的電子運動軌跡),右分支對應長軌跡(電場中先電離而后復合的電子運動軌跡).圖中顏色指出短軌跡強度略大于長軌跡強度,說明短軌跡在諧波產生中起主要作用.另外,長短軌跡的發射時刻與圖4(b)中從B峰附近電離電子的復合時刻基本一致,兩個軌跡干涉后得到了圖2中紅色實線所呈現的具有超連續帶寬的諧波譜平臺結構.

圖5 三色場方案中諧波發射的時頻分析圖像Fig.5.Time-frequency analysis of harmonic emission in the three-color field scheme.

圖6(a),(b)分別展示了三色場方案和雙色場方案中疊加諧波譜上呈規則分布諧波生成的阿秒脈沖時域圖.在三色場方案情況下,如圖6(a)所示,通過疊加諧波譜平臺上的230—690 次超連續諧波,得到了一個附帶弱脈沖的孤立阿秒脈沖,附帶弱脈沖的強度約為主脈沖強度的10%.這里的主脈沖A對應著諧波發射的短軌跡,其半高全寬為128 as,而附帶的弱脈沖B對應著諧波發射的長軌跡.可見,在我們給出的三色場方案中,即使不考慮諧波傳播效應也可以得到孤立阿秒脈沖的產生.而未加鈦寶石脈沖的雙色場方案情況下,如圖6(b)所示,通過疊加諧波譜平臺上280—580 次諧波,得到了包含長短量子軌跡的阿秒脈沖鏈,1.2 fs 附近的阿秒脈沖A'對應著諧波發射的短軌跡,其半高全寬為107 as,2.85 fs 附近的阿秒脈沖B'對應著諧波發射的長軌跡,其半高全寬為141 as.另外,利用三色場方案獲得的阿秒脈沖強度比雙色場情形提高了將近2 個數量級,這與上述原子電離概率的分析結果一致.可見,利用合適的3 束脈沖激光組合方案,可以實現高效的孤立阿秒脈沖產生.

圖6 阿秒脈沖產生時域圖 (a)三色場方案;(b)雙色場方案Fig.6.The attosecond pulse generation from (a) the threecolor field scheme and (b) the two-color field scheme.

4 結論

本文利用強場近似理論開展了3 束脈沖激光合成的組合場與氦原子相互作用獲得高強度孤立阿秒脈沖產生的研究.三色合成電場呈現出高功率及少周期的中紅外飛秒脈沖激光特性,可以有效控制原子電離以及復合發生在中紅外飛秒脈沖的一個有效光學周期內,克服了當前中紅外飛秒脈沖激光技術中不能獲得兼具載波包絡相位穩定和高功率輸出的少周期中紅外飛秒脈沖激光光源的問題,從而得到了效率較高且在整個平臺區及截止位置都呈現出超連續特性的諧波譜.本論文選擇16 fs/1600 nm,15 fs/1100 nm 和 5.3 fs/800 nm 3 束脈沖激光的相干組合作為驅動脈沖光源,其峰值強度0.1 a.u.,0.06 a.u.和0.07 a.u.的選取考慮了實驗可操作前提下的最優組合.若保持3 束不同波長脈沖激光的強度比不變,激光的總強度增加(或減少)將導致高次諧波譜的截止位置進一步延展(或縮短),超連續譜帶寬也隨之加寬(或變窄),進而將壓縮(或增加)阿秒脈沖的寬度.但高次諧波譜的強度變化不會很明顯,因為當前組合脈沖參數下原子的電離概率已經達到20%,在這個電離概率附近小幅增大或減小電離概率對諧波譜的影響較小.